河北农居环境颗粒态汞污染特征及健康评估研究

近年来,我国农村环境问题日渐加重,大气颗粒态汞对人体健康的危害逐渐凸现出来,而已有研究对我国农居环境中的汞污染状况关注较少. 以颗粒态汞为研究对象,于2009年7、8月及2010年10~12月,对河北省6个村庄中的34个典型农居环境进行PM₁₀和PM_2.5膜采样,采用冷原子荧光法测定颗粒态汞质量浓度. 结果表明,同一季节时,厨房PM₁₀中汞质量浓度约是庭院PM₁₀中汞质量浓度的2倍; 在同一空间内,PM₁₀中汞质量浓度大小依次是冬季(3.004 ng·m^-3)>秋季(1.550 ng·m^-3)>夏季(1.127 ng·m^-3); 同一季节时,PM_2.5中汞质量浓度大小依次是厨房(0.795 ng·m^-3±0.337 ng·m^-3)>客厅(0.398 ng·m^-3±0.159 ng·m^-3)>庭院(0.321 ng·m^-3±0.143 ng·m^-3); PM_2.5中的汞质量浓度占PM₁₀中汞质量浓度的百分比为(52.4±13.5)%. 对农居环境PM_2.5中汞的健康风险度水平进行评价,不同人群中儿童的暴露水平最高,其年均超额危险度<10^-8. 可知农居环境PM_2.5中汞对农户的健康风险在可以忽略的水平.     

沿海农村地区大气PM2.5中多环芳烃（PAHs）季节污染特征、气象条件影响及健康风险评估

东部沿海地区是我国多环芳烃排放量最高的地区之一,了解我国东部沿海农村地区大气多环芳烃（PAHs）污染特征和健康风险是大气污染控制的重要基础之一.在本研究中,对青岛农村地区进行了春、夏、秋、冬季的大气PM_2.5样品采集,并对其18种PAHs的季节变化、分子组成和与气象要素关系进行了分析,利用总致癌当量毒性（∑TEQ）模型对PAHs进行了健康风险评估.PM_2.5浓度季节变化趋势与PAHs浓度季节变化趋势具有一致性,变化趋势为：冬季＞秋季＞春季＞夏季,PM_2.5年均浓度为（33.91 ± 28.96） μg·m^-3,PAHs年均浓度为（11.66 ± 20.00） ng·m^-3.PAHs（除BkF外）与相应期间内的PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和气压呈正相关性（p<0.01）,但是与O₃、气温呈负相关性（p<0.01）.通过诊断比率计算,表明煤燃烧和机动车排放是农村地区PAHs的重要来源.冬季大气PM_2.5中PAHs的总致癌当量毒性（∑TEQ）超过WHO限值（TEQ 1 ng·m^-3）,对人类具有明显危害,应对沿海农村地区冬季PAHs的污染给予重视.     

兰州市冬夏季大气PM2.5化学组分特征及来源分析

于2019年冬季（1月）和夏季（7月）对兰州市大气PM_2.5进行了连续采集,并结合同时期的气象资料分析了PM_2.5化学组分（有机碳、元素碳、水溶性离子）特征及来源.结果表明,冬季OC浓度为11.58~45.42 μg·m^-3,EC浓度为3.25~13.90 μg·m^-3,夏季OC、EC浓度分别为8.42~23.08、2.85~7.93 μg·m^-3,OC浓度总体高于EC,在PM_2.5中占到了更高的比重.冬季平均OC/EC为3.24,夏季平均OC/EC为2.75,表明有二次气溶胶SOC生成,且机动车排放与冬季燃煤供暖为其主要污染源.冬季OC和EC相关系数为0.94,夏季为0.66,夏季相关系数较低表明其污染来源较冬季复杂.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺是大气PM_2.5中最重要的4种水溶性离子,这4种离子在冬季和夏季分别占到总水溶性离子的84.56%和90.16%,占PM_2.5的45.6%、14.5%.主成分分析法、后向轨迹及浓度权重结果表明,兰州市PM_2.5主要的污染源除了受本地化石燃料燃烧、机动车尾气、生物质燃烧排放、土壤和建筑粉尘的影响外,还可能受到内蒙古高原和新疆塔克拉玛干沙漠等地远距离传输的影响.     

燃煤电厂区域颗粒物及颗粒物汞分布特征研究

对东南沿海平原地区某燃煤电厂不同方位距离的9个采样点进行为期9个月的大气颗粒物采集,以PM_2.5、PM₁₀为对象,研究了颗粒物与颗粒物汞的时空分布,探讨了燃煤电厂排放对周边大气颗粒物与颗粒物汞分布的影响.结果表明：①本研究区PM_2.5平均浓度为78.10 μg·m^-3,其中颗粒物汞平均浓度为294.88 pg·m^-3;PM₁₀平均浓度为114.48 μg·m^-3,其中颗粒物汞平均浓度为363.41 pg·m^-3,均高于海内外众多城市.②冬季颗粒物、碳组分及颗粒物汞的浓度远高于春、夏、秋三季,冬季燃煤量大、逆温等气象因素及远距离污染物传输均造成当地冬季颗粒物累积.③大气颗粒物汞浓度随距电厂距离的增加先增加后降低,最大浓度范围为电厂W-NW方向1.3~2.5 km处.④各采样点均受到多种污染源共同影响,以燃煤尘为主,餐饮油烟、机动车尾气、生物质燃烧和扬尘次之,燃煤电厂对周边区域环境大气可吸入颗粒物主要影响区域为W-NW方向1.3~2.5 km.     

新乡市大气PM2.5中水溶性离子的污染特征、来源解析及气象影响分析

为探究新乡市大气PM_2.5中水溶性无机离子（WSIIs）的污染演变、来源特征及其气象影响,利用URG-9000在线监测系统于2022年1月（冬季）、4月（春季）、7月（夏季）和10月（秋季）对PM_2.5组分进行在线观测.结果表明,TWSIIs（总水溶性无机离子）与PM_2.5的季节变化特征一致,季度ρ（TWSIIs）均值变化范围为19.62~72.15 μg·m^-3,在PM_2.5中的占比超过66%,WSIIs是大气PM_2.5的重要组分.年均NO₃^-/SO₄^2-（质量浓度比）为2.11,且呈现逐年增加的趋势,移动源对二次无机气溶胶（SNA）的影响不容忽视,年均[NH₄⁺]/[NO₃^-]（量比）为1.95,说明农业源是大气中氮的主要贡献者.后向轨迹分析表明,在盛行东北风且风速较大时,PM_2.5中Ca²⁺和Mg²⁺的浓度较高.低温高湿的气象条件下（T<8℃,RH>60%）,SOR和NOR值均较高,更多的气态前体物SO₂和NO₂转化为颗粒态的SO₄^2-和NO₃^-.与SOR不同,在高温条件下（T>24℃）,NOR并没有表现出高值特征,与高温条件下NH₄NO₃的分解有关.结合PMF和后向轨迹分析,来自西北方向的气团所对应的扬尘源对WSIIs的贡献较大,观测站点周边区域的低空低速气团所对应的二次硫酸盐以及二次硝酸盐和生物质源对WSIIs的贡献较大.     

基于AOD数据与GWR模型的2016年新疆地区PM2.5和PM10时空分布特征

PM_2.5与PM₁₀的时空分布特征及其相关性是大气颗粒物研究的主要内容,传统方法是基于监测站点数据进行分析,难以揭示PM_2.5与PM₁₀时空分布的区域特征.为此,本文利用地理加权回归模型估算了2016年新疆地区PM_2.5与PM₁₀的月均浓度,在此基础上对区域尺度的PM_2.5与PM₁₀浓度特征进行分析.结果表明：地理加权回归相较最小二乘回归的拟合精度更高,PM_2.5和PM₁₀的决定系数分别为0.93和0.96,且误差较小;PM_2.5和PM₁₀年均浓度分别为70.88 μg·m^-3和194.53 μg·m^-3,说明大气颗粒物污染严重,且空间分布呈西南高、东北低的特征;PM_2.5和PM₁₀季节浓度均为春季最高,夏季最低;PM_2.5月均浓度2月最高,9月最低,PM₁₀月均浓度3月最高,8月最低;PM_2.5与PM₁₀年均浓度的相关系数r为0.95,相关性较高;PM_2.5/PM₁₀冬季最高为51%,其余季节小于50%,说明冬季PM_2.5对大气颗粒物污染贡献率较高,其余季节则以可吸入颗粒物中的粗颗粒贡献为主.     

南京江北2014-2016年PM2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

利用2014-2016年南京江北地区PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,并结合HYSPLIT模式后向轨迹聚类分析和PSCF法分析了PM_2.5质量浓度的污染特征及其主要影响因素和主要来源特征.结果表明：2014-2016年PM_2.5质量浓度呈逐年下降趋势,下降幅度约为17.40%,由2014年的62.1 μg·m^-3下降至2016年的51.2 μg·m^-3,能见度由2014年的5.8 km上升至2016年6.6 km.PM_2.5质量浓度存在显著的月变化和季节变化特征,1月浓度最高,可达93.0 μg·m^-3;8月浓度最低,仅为38.8 μg·m^-3;冬季浓度最高,可达76.8 μg·m^-3,夏季浓度最低,仅为47.1 μg·m^-3.不同季节日变化均为单峰型分布.气象要素对PM_2.5质量浓度的影响较大,不同相对湿度下能见度和PM_2.5质量浓度具有较好的拟合关系.霾和非霾天PM_2.5质量浓度的阈值为15 μg·m^-3.不同季节的主导气团不同,春季主导气团为偏北气流和偏东气流,占比分别为43.50%和30.80%;夏季主导气团以东部气流为主,占比约为68.22%;秋季和冬季主导气团为来自北方的气流,总占比分别为83.52%和100%;偏北内陆气团PM_2.5质量浓度较大,偏东海洋性气团PM_2.5质量浓度较低.PM_2.5质量浓度潜在源区春冬季潜在源区范围较大,夏秋季潜在源区范围较小,季节变化显著.春季潜在来源主要分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区,夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等地区,冬季分布在安徽、河南东部,山东和江苏等地区.     

承德市PM2.5中碳质组分的季节分布特征及来源解析

为研究承德市PM_2.5中碳质组分的季节变化及污染来源,于2019年1、4、7和10月采集大气PM_2.5样品,测定碳质组分浓度.通过有机碳（OC）与元素碳（EC）比值、总碳质气溶胶（TCA）及二次有机碳（SOC）的估算,分析碳质组分的变化特征;结合后向轨迹和主成分分析（PCA）方法,分析污染来源.结果表明,采样期间PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（31.26±21.39）、（13.27±8.68）和（2.80±1.95）μg ·m^-3.PM_2.5的季节变化趋势为：冬季[（47.68±30.37）μg ·m^-3]>秋季[（28.72±17.12）μg ·m^-3]>春季[（26.59±15.32）μg ·m^-3]>夏季[（23.17±8.38）μg ·m^-3],与总碳（TC）、OC和EC季节变化趋势一致,冬季（R²=0.85）的OC与EC来源较一致;OC/EC值得出4个季节均受到交通和燃煤源排放的影响,且冬季受烟煤排放影响显著.TCA的平均浓度为（21.38±13.68）μg ·m^-3,占PM_2.5比例达68.39%,二次转化率（SOC/OC）为：春季（54.09%）>秋季（37.64%）>夏季（32.91%）>冬季（25.43%）.后向轨迹模拟结果表明,春季和夏季气团携带的污染物浓度相对较低,秋季污染物的传输通道为西南方向,冬季为西北方向,主成分分析（PCA）表明,承德市PM_2.5削减的关键是控制机动车尾气、燃煤和生物质燃烧源的排放.     

郑州市PM2.5组分、来源及其演变特征

为探究郑州市PM_2.5主要来源以及季节差异特征,本研究于2019年进行PM_2.5周期采样,并分析PM_2.5中的无机水溶性离子、碳组分和元素浓度.结果表明,郑州市2019年采样膜样品的PM_2.5平均浓度为（67.0±37.2）μg·m^-3,冬季浓度最高,夏季最低.PM_2.5中主要组分依次为：硝酸根、铵根、硫酸根、有机物（OM）、地壳物质和元素碳,春秋季节受地壳物质影响较大,夏季主要受硫酸盐影响,冬季有机物与硝酸盐浓度显著增高.二次转化是硫酸盐和硝酸盐的主要来源,夏季受光化学反应贡献显著,冬季受高湿条件下的液相反应影响明显.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC的值表明郑州市PM_2.5受汽车尾气排放、煤炭燃烧以及生物质燃烧影响较大.源解析结果表明,2019年二次源贡献最高（49.8%）,其中在冬季贡献达到56.5%;一次源中,扬尘在春季（15.2%）和秋季（11.4%）占比略高,机动车源在夏季贡献最大（12.3%）,冬季受燃煤源影响较大（13.2%）.2014~2019年郑州市PM_2.5受二次源影响逐年升高;工业源、生物质燃烧源和燃煤源整体呈下降趋势.     

沿海城市珠海PM2.5中水溶性离子特征及来源分析

PM_2.5水溶性离子特征研究主要集中在大中型城市,为探讨珠海市PM_2.5水溶性离子特征及来源,2016年6月至12月采集PM_2.5样品,用离子色谱分析9种水溶性离子浓度。结果表明：珠海PM_2.5总离子浓度处于较低水平,离子浓度有季节变化特征,表现为冬季＞秋季＞夏季;夏、秋季PM_2.5呈碱性,冬季显酸性;从夏季到冬季,SO₄^2-和NH₄⁺在总离子中比例有减小趋势,NO₃^-比例有增大趋势。SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺为主要组成成分,占离子总成分的85.07%,表明珠海市大气PM_2.5二次污染较严重,NO₃^-/ SO₄^2-均值0.2,表明以固定源污染为主。从气团聚类、离子相关性、富集因子分析和主因子分析等角度讨论来源和存在形式,珠海PM_2.5水溶性离子受气团影响较大,来自陆地气团的离子浓度高于海洋气团;夏季到冬季,PM_2.5受到80.2%的人为源和海洋源的混合源和16%的农业源贡献,离子主要存在形式有NH₄HSO₄、Mg(NO₃)₂、KNO₃、Ca(NO₃)₂、NH₄NO₃、NaCl、KCl和CaCl₂。     

超低排放改造后燃煤电厂常规大气污染物排放特征

基于海口电厂"超低排放"燃煤机组在线监测数据和实测结果，研究颗粒物、SO₂、NO_x排放特征，分析颗粒物粒径分布和化学成分谱.结果显示，"超低排放"机组颗粒物、SO₂、NO_x排放浓度均值分别为（1.57±0.81）、（15.15±6.23）和（40.10±3.63）mg·m^-3，均满足超低排放限值要求.TSP、PM₁₀、PM_2.5、PM₁、SO₂、NO_x的排放因子均值分别为0.0099、0.0098、0.0092、0.0065、0.1131、0.2882 kg·t^-1，排放因子集中在很窄的区间内，呈正态或偏正态分布，与未进行超低改造研究结果比较，排放因子减小了1~2个数量级.颗粒物数浓度分布呈双峰分布，数浓度峰值粒径为0.027 μm和0.641 μm；质量浓度呈单峰分布，峰值粒径为1.100 μm.PM₁₀、PM_2.5、PM₁的成分谱差异很小，其主要化学组分为SO₄^2-、Ca、NH₄⁺、NO₃^-、OC，在PM₁₀中质量占比分别为29.41%±0.94%、12.09%±1.95%、9.49%±2.35%、6.96%±0.49%、4.93%±0.57%；在PM_2.5中质量占比分别为29.18%±1.58%、12.72%±1.77%、9.21%±2.01%、5.31%±0.13%、4.33%±0.72%；在PM₁中质量占比分别为29.04%±3.15%、17.99%±3.61%、8.42%±1.50%、4.445±0.08%、5.075±0.07%.     

2015—2017年天水市大气污染物变化特征及来源分析

据天水市2015-2017年大气污染物（SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀）的监测数据及气象资料,分析了天水市大气污染物的浓度变化特征,并利用排放源清单和HYSPLIT模型对污染物来源进行了解析.结果表明：①天水市空气质量有所下降,总体优良率达84.9%.SO₂、NO₂、CO均达标,污染物以颗粒物和O₃为主.②一次污染物SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀浓度具有相似的季节变化和日变化特征,冬季最高,夏季最低,日变化呈早晚双峰型.二次污染物O₃夏季浓度最高,冬季最低,日变化呈单峰型.③天水市空气质量主要受污染物的本地排放和外来输送的影响,本地民用和工业部门对SO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀的贡献最大,交通和工业部门对NO_x的分担率最高,民用部门是CO的最大排放源;西北和东部气流是污染物外来的最主要输送路径.此外,污染物在城市大气中的稀释、扩散和转移也受当地气象因素（气温、降水、风向等）的影响.     

贵州农村地区冬季典型燃料产生的室内空气PM2.5和CO排放污染特征研究

贵州冬季阴冷潮湿,农村家庭使用原煤和生物质燃料作为家庭做饭和取暖燃料,室内空气污染对居民健康造成潜在危害。论文选取贵州农村地区冬季典型燃料使用产生的室内空气PM_2.5和CO排放为研究对象,研究其排放污染特征,并探讨室内空气CO-PM_2.5浓度间的相关性。研究结果表明,不同类型燃料的家庭室内PM_2.5浓度水平是燃煤 > 燃柴 > 沼气;厨房浓度高于客厅。燃煤的家庭厨房PM_2.5浓度最高,为222.54±41.12 μg/m³,燃柴家庭次之,为130.48±26.53 μg/m³,燃沼气家庭的厨房为74.95±19.20 μg/m³。室内CO浓度较低,不同类型燃料的家庭室内CO浓度水平是燃柴 > 燃煤 > 沼气。燃柴家庭客厅CO浓度最高,为3.16±0.73 mg/m³,其次是燃柴家庭的厨房,为2.76±0.25 mg/m³;燃煤家庭的厨房CO浓度较低,为2.32±0.33 mg/m³;最低为燃沼气家庭的厨房,为0.66±0.07 mg/m³。除沼气村外,燃煤及燃柴家庭室内(厨房和客厅)PM_2.5浓度均超过环境空气质量标准(GB3095-2012)PM_2.5限值75 μg/m³,室内CO浓度均低于该标准中CO限值10 mg/m³。固体燃料燃烧是贵州农村PM_2.5的主要来源,室内PM_2.5和CO浓度相关性分析表明二者不具有显著相关性,采用CO监测值来推算PM_2.5以提高监测效率的应用可能性受到限制。研究表明,贵州农村地区需采取更加有效的干预措施以减少室内空气污染尤其是控制PM_2.5排放。     

伊犁河谷夏季PM2.5和PM10中水溶性无机离子浓度特征和形成机制

区域尺度大气颗粒物的同步观测与分析是制定大气污染防治策略的重要途径.为研究伊犁河谷城市群大气颗粒物和水溶性无机离子的空间分布特征,于2021年7月19~29日期间同步采集伊宁市和周边三县大气颗粒物样品,深入分析了PM_2.5和PM₁₀中9种水溶性无机离子（WSIIs）的空间分布特征、存在形式和影响因素,并对二次无机颗粒物的形成机制进行了探讨.结果表明,夏季伊犁河谷城市群ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）均值分别为（23±3）μg ·m^-3和（59±7）μg ·m^-3,伊宁市受本地工业源和移动源排放影响,导致其PM_2.5浓度在区域中最高;伊宁县受扬尘源和地形影响,使其PM₁₀浓度在区域中最高;而霍城县的良好扩散条件使其PM_2.5和PM₁₀浓度最低.PM_2.5和PM₁₀中WSIIs占比分别介于28.2%~29.9%和16.0%~20.2%之间.4种主要离子（SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和Ca²⁺）占到WSIIs的90%左右,在PM_2.5中浓度大小排序为：SO₄^2->Ca²⁺>NH₄⁺>NO₃^-,在PM₁₀中浓度大小排序为：SO₄^2->Ca²⁺>NO₃^->NH₄⁺;相关性研究结果显示4个城市SO₄^2-浓度相近主要是由区域输送所致,而Ca²⁺在PM_2.5和PM₁₀中占比高于国内大部分城市反映出伊犁河谷核心区城市受扬尘源的影响较大.PM_2.5和PM₁₀中n（NO₃^-）/n（SO₄^2-）分别为0.78和0.76,表明伊犁河谷受固定源影响大于移动源;4个城市n（NO₃^-）/n（SO₄^2-）的大小排序为：伊宁市>霍城县>伊宁县>察县,与各城市机动车保有量大小一致,反映出伊宁市受机动车等移动源的影响高于周边三县.二次组分主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在,各城市NH₄⁺与SO₄^2-反应后均有盈余,盈余的铵盐在伊宁市主要以NH₄NO₃存在,与伊宁市较高的NO₂浓度有关.夏季PM_2.5和PM₁₀中NOR变化幅度分别为0.03~0.10和0.03~0.16,受夏季高温影响导致NO₃^-二次转化较弱;SOR分别介于0.21~0.41和0.23~0.44之间,察县相对较高的湿度使其SOR较高,而霍城县受区域输送影响使其SOR高于伊宁市.形成机制表明：察县和伊宁市的SO₄^2-主要由非均相反应生成,伊宁县主要由均相反应产生,而霍城县SO₄^2-的形成机制较为复杂,受到均相反应和非均相反应的共同影响.     

甘肃南部典型城镇PM2.5浓度及水溶性离子特征分析

为研究甘肃南部城镇PM_2.5及水溶性离子（WSIIs）浓度水平,于2019年4月—2020年2月在甘肃成县按季度进行PM_2.5样品采集,分析了其变化特征,并运用相关和主成分分析法进行来源解析.结果表明：采样期间甘肃成县PM_2.5年平均质量浓度为（57.2±26.9） μg·m^-3,表现为冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特征,冬季质量浓度约为夏季的1.9倍,全年空气质量优良率为81%,其中夏季达100%.WSIIs质量浓度呈现SO₄^2->NO₃^->Na⁺>NH₄⁺>Ca²⁺> K⁺>Cl^->Mg²⁺的特征.SNA是浓度水平最高的3种水溶性离子,占8种主要水溶性离子浓度的70.1%.ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）平均值为0.6,表明工农业生产及化石燃料燃烧排放等固定源是颗粒物污染的主要来源.新型冠状病毒疫情期间人员管控对PM_2.5和水溶性离子中SNA质量浓度影响显著,PM_2.5平均质量浓度降幅达44.2%.源解析表明,PM_2.5中WSIIs主要来自化石燃料燃烧、生物质燃烧及二次源和道路建筑扬尘等.     

新乡市大气PM2.5载带金属元素季节分布、来源特征与健康风险

为探究典型工业城市大气PM_2.5载带重金属的季节分布、来源及健康风险,于2019~2020年分季节采集PM_2.5有效样品112个,利用电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-AES）测定了19种元素含量.结果表明,PM_2.5及其载带重金属元素的年均浓度分别为（66.25±35.73）μg·m^-3和（1.32±0.84）μg·m^-3.PM_2.5及其元素组分夏季浓度最低,Al、Ca、Fe、Mg和Ti等元素春季浓度最高,其它元素则是冬季浓度最高.利用PMF-PSCF模型共解析出5类排放源,分别为Ni和Co相关排放源（5.8%）、机动车源（13.7%）、Cd相关排放源（5.1%）、燃烧源（18.2%）和扬尘源（57.3%）.风险评价结果表明,每一类排放源的危害指数（HI）值均小于1,不存在明显的非致癌风险;致癌风险均处于10^-6~10^-4范围内,具有一定的致癌风险.与其它排放源相比,燃烧源的致癌风险（8.74×10^-6,36.9%）和非致癌风险（0.60,25.6%）最大,建议优先对燃烧源进行治理以降低区域人群暴露风险.     

基于MERRA-2再分析资料的上海市近40年大气黑碳浓度变化及潜在来源解析

黑碳（black carbon,BC）作为大气气溶胶的重要组成部分,因其粒径小、比表面积大和辐射强迫等,对区域和全球辐射平衡、气候和人体健康产生巨大影响.以高度城市化的上海市为研究区域,基于MERRA-2再分析数据资料和地面观测数据,利用M-K趋势检验、后向轨迹和潜在源贡献函数（potential source contribution function,PSCF）探究了上海市1980~2019年大气BC浓度的时空变化特征及局地排放和区域传输的影响.结果表明：①MERRA-2大气BC浓度和地面观测数据具有较好的趋势一致性（R∈［0.68,0.72］）,表明MERRA-2再分析资料可以用来有效揭示地面大气BC浓度的长期变化.②上海近40年大气BC浓度可分为3个阶段：缓慢增长的"低值"阶段［1980~1986年,（1.75±0.17）μg·m^-3］,相对稳定的"中值"阶段［1987~1999年,（2.18±0.07）μg·m^-3］和波动变化的"高值"阶段［2000~2019年,（3.07±0.31）μg·m^-3］;就季节变化而言,上海BC浓度总体呈夏季浓度低,冬季浓度高的"U"型模式;受水运货运船舶柴油机等发动机黑碳排放的影响,7月出现BC浓度小高峰.③大气污染物诊断质量比及双变量相关分析［R（BC-NO₂） > R（BC-CO） > R（BC-SO₂）］表明,交通排放是上海大气BC的主要排放源,尤其是重型柴油车的影响.④后向轨迹和PSCF分析发现上海夏季气团以清洁海风为主导,占77.18%;其他季节来自北方的气团超过50%.上海大气BC潜在源区主要分布在中国东部地区,以长三角为中心向外扩张,且扩张方向与后向轨迹方向一致.     

南京和北京气溶胶光学厚度与PM2.5质量浓度关系对比分析

利用南京与北京地区2014年5月1日—2019年10月31日的PM_2.5监测数据、气溶胶光学厚度观测资料以及同期MICAPS地面气象要素的观测资料,对两地PM_2.5浓度的变化规律及其与气溶胶光学厚度、气象要素的关系进行了分析和讨论,结果表明：南京与北京均呈现PM_2.5浓度冬季显著高于夏季,AOD冬季小于夏季的特征;对比而言,北京PM_2.5月均浓度高于南京地区;南京与北京的PM_2.5浓度与AOD均为正相关关系,PM_2.5浓度与AOD间相关性存在显著的季节差异,主要表现为夏季相关性大于冬季相关性;两地AOD与PM_2.5浓度均为正相关关系,在同一AOD水平下,相对湿度越大,PM_2.5浓度越大,气溶胶吸湿增长易造成污染物积累;南京PM_2.5浓度与能见度的r为0.57,而北京的r为0.83,两地的PM_2.5浓度与能见度的冬季相关性较夏季好,在高相对湿度下,同一PM_2.5浓度水平时,南京能见度较北京好.     

近10年华北背景大气PM2.5中重金属健康风险及污染来源的变化

为探究近10年华北背景大气PM_2.5中重金属的变化特征,分别于2011年12月至2013年1月（Ⅰ期）和2019年9月至2021年11月（Ⅱ期）,在位于渤海中部的砣矶岛国家大气背景监测站各采集71个和160个PM_2.5样品,利用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）测定样品中重金属浓度,对比Ⅰ期与Ⅱ期重金属浓度、来源及健康风险.结果表明,Ⅱ期砣矶岛ρ（PM_2.5）均值为（54.06±39.71）μg ·m^-3,比Ⅰ期浓度低3.53μg ·m^-3.Ⅱ期PM_2.5中ρ（Zn）、ρ（Mn）、ρ（As）、ρ（Pb）和ρ（V）比Ⅰ期分别降低了54.53、172.63、0.8、79.06和3.81 ng ·m^-3,而ρ（Cr）、ρ（Cu）、ρ（Cd）和ρ（Ni）分别升高了2.01、5.42、3.03和3.55 ng ·m^-3.PMF结果表明,Ⅱ期污染源贡献率大小为：工业排放源（32.32%）>燃煤源（27.47%）>机动车排放（23.70%）>船舶排放（9.69%）>扬尘源（6.83%）,与Ⅰ期相比,扬尘源和船舶排放源对砣矶岛PM_2.5中金属的贡献率分别降低20.73%和8.83%,燃煤源和工业排放的贡献率分别增加2.50%和13.52%.Ⅱ期重金属总致癌风险增加,主要以Cr和Cd的贡献为主,总非致癌风险降低,以Mn贡献为主.因此,在大气污染治理进程中要进一步加强对Cr、Cd和Mn等重金属的污染源的管控.     

武汉地区2014年PM2.5时空分布与来源贡献的数值模拟研究

利用耦合了污染源在线追踪模块的化学传输模式NAQPMS （Nested Air Quality Prediction Model System）,结合地面细颗粒物（PM_2.5）的小时观测数据,模拟了2014年1、4、7、10月4个月份武汉地区PM_2.5浓度时空分布特征,量化了本地、武汉城市圈及远距离地区对武汉PM_2.5浓度贡献.研究发现,2014年武汉市PM_2.5年均浓度为85.3 μg·m^-3,污染天（PM_2.5日均值≥75 μg·m^-3）占全年总天数的47.9%.细颗粒物的月均值呈现出季节性特征,即冬季污染最为严峻,1月均值为199.1 μg·m^-3,PM_2.5浓度超标持续一整月;夏季空气质量最好,春秋介于两者之间.模拟的PM_2.5平均浓度在空间上大致呈现"城区高,郊区低"的分布态势.污染物区域来源解析发现,武汉市本地排放源贡献在1月最低,为34.1%,表明外来源贡献对长期灰霾的形成起决定性作用.7月本地源影响最显著（65.7%）,和毗邻城市源（23.1%）一起成为夏季污染物的主要来源.4月和10月本地排放贡献比分别为49.1%和42.1%.4个月份,武汉城市圈对该市PM_2.5浓度的贡献差异不大,范围在20.8%~24.1%.受大尺度天气系统的影响,远距离传输贡献率趋势与本地来源相反,占10.6%~35.3%.研究结果表明污染气团跨界输送对武汉不同季节PM_2.5浓度有重要贡献.在冬季大范围污染背景下,污染物区域大范围协同控制才能有效减缓武汉PM_2.5污染问题;而夏季对本地及近周边城市的减排措施可以有效改善武汉的空气质量.