长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟

以TRACE-P污染源资料及上海市地方排放清单为基础,采用Models-3/CMAQ环境空气质量模型和中尺度气象模式MM5,模拟研究了2001-01和2001-07长三角近地面二次污染物O3及PM 10的浓度分布及输送状况,并以上海市国控点2001年冬、夏季各10 d的小时监测数据对模型进行了验证.验证结果显示,Models-3/CMAQ对O3和PM10的模拟结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52;一致性指数分别达到0.81和0.99.模型对O3小时最高浓度的估算偏低27%,标准偏差为-3.1%;对PM10小时平均浓度的估算偏低10%,标准偏差为46%.模型已具备再现和模拟长三角大气污染输送过程的能力,且误差落在可接受的范围之内.模拟结果显示,2001-07长三角区域16个主要城市中,有14个城市O3小时最大浓度超过国家二级标准,高浓度O3可覆盖苏南和浙北广大区域.2001-01泰州、扬州、南京、镇江、常州等城市受本地排放源和北部大气污染输送的影响显著,大气PM10日均浓度超过PM10国家二级标准.长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显.夏季太阳辐射较强时,南部城市排放的污染物常以二次污染物的形式影响下风向城市;太阳辐射较弱的情况下,则以一次污染物输送为主的形式影响周边地区.冬季长三角区域颗粒物污染总体水平较高,这与我国北方地区排放的颗粒物在西北风作用下向长三角输送造成的影响密切相关.长三角地区的大气污染已逐渐从局地转为区域问题.     

2017~2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3时空变化特征及影响因素

苏皖鲁豫交界区域是长三角和京津冀及周边两大大气污染治理重点区域的连接带,揭示该区域PM_2.5和O₃污染特征对推动区域大气污染联防联控有着重要意义.基于2017~2021年苏皖鲁豫交界区域22个地市的国家空气环境监测网络观测数据,探讨了该区域PM_2.5和O₃浓度的时空变化特征及气象影响.结果表明：①2017~2021年区域PM_2.5浓度呈现逐年下降趋势,PM_2.5浓度月均值呈现“U型”分布,冬季PM_2.5浓度仍维持高位.O₃-8h-90%浓度呈现波动下降趋势,O₃-8h-90%浓度月均值变化呈“M型”分布,夏秋季O₃污染程度未有好转.②与2017年相比,2021年PM_2.5-O₃复合污染天数减少了52 d,但PM_2.5污染仍占主导地位.③PM_2.5和O₃污染区域主要集中在区域中部和北部城市,且中部城市PM_2.5和O₃污染程度均改善显著.④采用Moran''s I指数和LISA指数分析了区域PM_2.5和O₃-8h-90%浓度的全局和局部空间自相关性,PM_2.5和O₃-8h-90%浓度均具有空间相关性,PM_2.5浓度主要表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象,且高值-高值聚集有从中部向西部转移的现象,2020年和2021年O₃-8h-90%浓度表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象.⑤结合气象要素数据,利用KZ滤波方法量化排放源与气象条件对区域PM_2.5和O₃-8h浓度的贡献,两者主要受到污染物排放影响,贡献率分别为101.0%和99.3%,表明污染物减排是驱动区域空气质量改善的主要因素.此外,气象条件对PM_2.5浓度的贡献在一、四季度为正值,二、三季度为负值,而对O₃-8h浓度的影响则反之,且气象条件对不同城市PM_2.5和O₃-8h浓度的影响程度存在较大差异.     

PM2.5和O3污染协同防控区的遥感精细划定与分析

针对地面站点监测数据难以支撑大气PM_2.5与O₃污染防控区边界划定的问题,融合大气污染浓度遥感估算建模与GIS统计分析模型,提出了一种基于PM_2.5和O₃浓度遥感估算结果的协同防控区精细划定方法,开展了2015~2020年月和年尺度的全国PM_2.5与O₃污染协同防控成效定量分析与防控区精细划定研究.结果表明,2015~2020年,我国PM_2.5浓度总体下降显著但O₃浓度基本持平,PM_2.5污染在秋冬超标严重,O₃污染则在春夏;同时PM_2.5与O₃浓度变化在空间上的不一致性显著,其中PM_2.5下降且O₃上升、PM_2.5与O₃均下降、PM_2.5与O₃均上升和PM_2.5上升O₃下降的面积占比分别为38.34%、35.12%、15.24%和10.89%.遥感精细划定范围显示,PM_2.5和O₃协同防控区域的边界具有显著动态变化特征,在时间变化上呈现先扩大后缩小的趋势,主体范围集中在"2+26"城市、汾渭平原、长三角北部和山东半岛.以PM_2.5或O₃单一防控为主的区域范围较为稳定,辽吉、鄂湘赣、成渝和塔克拉玛干沙漠-河西走廊区域需以PM_2.5防控为主,珠三角、长三角和环渤海湾部分区域则应以O₃防控为主.基于卫星遥感手段的PM_2.5和O₃协同防控区域边界精细划定方法可更好辅助国家PM_2.5和O₃协同防控策略制定需求.     

北京市2014~2020年PM2.5和O3时空分布与健康效应评估

细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）是我国的主要大气污染物,严重危害人群健康.北京市自2013年以来大力开展大气污染治理工作,现已取得显著成效.通过分析2014~2020年北京市34个大气环境监测站的PM_2.5和O₃浓度变化特征并评估大气污染防治的健康效应,对推进大气污染防治具有重要意义.结果表明,2014年北京市PM_2.5年均值和4~9月平均O₃日最大小时（O_{3_max}）值分别为92.0 μg·m^-3和81.9 nmol·mol^-1.2014~2020年PM_2.5平均每年降低7.5 μg·m^-3,但是O_{3_max}持续偏高.在季节尺度,冬季的12月和1月PM_2.5浓度最高,夏季的8月浓度最低.相反地,O_{3_max}在每年6月浓度最高.PM_2.5浓度日变化规律为,夜间22：00至次日00：00最高,14：00~16：00最低.而O₃浓度在07：00最低,随后逐步升高并在午后达到最高.在空间分布上,PM_2.5在2014和2019年都呈现南高北低的趋势,O_{3_max}在全市范围内均较高,仅在道路区域偏低.大气污染对人群健康影响的评估结果表明,2014年北京市与PM_2.5相关的心血管和呼吸道疾病超额死亡人数分别为1580人和821人,与O₃相关的呼吸道疾病超额死亡人数为2180人.2019年与PM_2.5相关的超额死亡人数仅为2014年的50%,而与O₃相关的超额死亡人数与2014年持平.北京市细颗粒物治理成效显著,但是O₃污染问题凸显,O₃已经成为危害北京市居民健康的首要大气污染物.未来需要加强PM_2.5和O₃协同治理.     

2013年12月上海市PM2.5重污染过程数值模拟研究

基于2013年11月30日-12月13日上海一次PM_2.5重污染过程,利用Model-3/CMAQ模式及过程分析技术,定量评估不同时段各大气过程对上海PM_2.5浓度变化的影响.结果表明:Model-3/CMAQ模式系统能较好的模拟出实况PM_2.5的浓度变化趋势与特点.研究期间,白天源排放的增强和大气传输的影响、加上较强的气溶胶和云过程生成贡献,是造成上海PM_2.5浓度上升至重污染的主要原因.不同污染时段对PM_2.5浓度上升贡献率最大的过程均为输送,其中,西北部点位(青浦淀山湖和虹口凉城输送)的贡献率最大,且重污染时段输送的贡献率明显高于非重污染时段.     

成都市PM2.5和O3复合污染特征及相互作用研究

基于2015—2020年成都市国控环境监测站点逐时大气污染物监测数据,将其分为3类站点（城区、交通、背景站点）,研究不同季节、不同污染水平下,各类站点细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）复合污染特征及相互作用.结果表明：①成都各类站点的PM_2.5超标天数和PM_2.5年平均浓度总体呈下降趋势,背景站点浓度明显小于城区站点和交通站点;O₃年际变化趋势呈波动性,且交通站点和背景站点的变化波动强于城区站点.②各类站点PM_2.5与O₃相关性在O₃污染期（4—8月）和PM_2.5污染期（11—次年1月）均存在显著差异,且二者在不同季节甚至呈现相反的相关性,总体趋势为夏季PM_2.5-O₃的相关性趋于正相关,冬季趋于负相关.③O₃污染期,各类站点二次PM_2.5的浓度和贡献率随光化学水平的升高而增加,而一次PM_2.5日变化幅度差异不大,表现出明显的O₃和PM_2.5协同增长现象.④PM_2.5污染期,PM_2.5与O₃之间并不是简单的线性关系,不同PM_2.5污染程度下,各类站点O₃浓度变化率昼夜波动趋势基本相同,均在12：00—13：00达到峰值,在18：00达到谷值;且随着PM_2.5浓度的增加,O₃浓度变化率峰值/谷值波动范围亦随之增加.     

上海周边地区海陆风特征及其对PM2.5和O3浓度的影响研究

海陆风环流对沿海和内陆城市的大气污染物浓度有重要作用,基于风廓线雷达数据、大气PM_2.5和O₃质量浓度数据等分析了上海及周边地区海陆风局地环流的特征及其对区域大气污染物PM_2.5和O₃浓度变化的影响.研究结果表明：该区一年四季均会发生海陆风,海陆风发生的年平均日数为37.8 d.海陆风频率和强度在滨海高于内陆.海风持续时间在滨海大于内陆,而陆风持续时间滨海小于内陆.夏季的海风强度最强,其内陆地区风速和强度均小于沿海地区.海陆风导致该区的PM_2.5浓度降低和沿海地区O₃浓度升高.风向风速对污染物PM_2.5和O₃的影响在滨海地区比内陆地区更加显著.滨海地区的PM_2.5污染主要来自西北方向（WNW、NW 、和NNW）,西北风（NW）和偏南方向的风 （SSW、S、和SSE）会分别导致夏季和春季的O₃浓度增大.随着风速增加,O₃浓度增大,大约当风速在 3~4 m?s^-1 时增加到峰值,然后逐渐减小.海陆风对沿海地区的O₃及其前体物等污染物的循环输送及其引起的湍流混合使得沿海地区的O₃变化变得很复杂.     

基于WRF-Chem的长三角地区PM2.5和O3污染协同控制研究

以PM_2.5和O₃浓度超标为表征的区域性大气复合污染已成为当前我国大气污染的主要问题,严重影响到经济的发展和社会的和谐,探究PM_2.5与O₃的协同控制近年来成为大气污染防控的热点.本文基于WRF-Chem模式,结合气象、大气污染物观测数据及MEIC排放清单等数据,依据不同比例的NO_x和VOCs减排量,设计了36组减排情景,模拟了长三角地区PM_2.5和O₃复合污染时段的空气质量状况.同时,利用综合经验动力学（CEKMA）方法,综合考虑NO_x和VOCs减排的边际效益成本和环境健康效益,评估了长三角地区NO_x及VOCs减排对PM_2.5和O₃大气污染控制的影响.最后,定性并定量地研究两者的协同关系及协同减排效果,给出了该区域在复合污染情景下的先侧重VOCs、后侧重NO_x减排的协同优化路径,采取先减少NO_x排放约70%（或60%）且减少VOCs排放约10%（或20%）,再削减剩余VOCs及NO_x排放量的方案,减排的环境空气质量改善效率可以分别达到最优路径的90%（或80%）以上,而等比例同时减排NO_x和VOCs对区域空气质量的改善反而是效果不佳的 减排方案之一.研究方法和结论对区域大气环境的综合治理具有重要的应用价值,对我国其他地区的大气污染防治及相关研究也具有借鉴意义.     

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：①管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11~19 μg·m^-3,O₃小时值夜间18：00~23：00升幅增大,为10~19 μg·m^-3.②污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较为严重.③管控期移动源对PM_2.5贡献降低,化石燃料燃烧源和工艺过程源贡献升高;为防控疫情大量喷洒强氧化性的消杀剂使得含氧VOCs的体积分数升高,占比86.02%,O₃前体物VOCs中乙醛、丙醛和丁烯醛是优先管控物种;气象要素对于污染物浓度的影响并非简单线性关系,在RH<P75区间,PM_2.5浓度平均值随RH增大而升高,在T>P25区间,O₃浓度平均值随T升高而升高;聚类分析表明与其他时期相比,管控期本地贡献率较高,为32.80%,由于管控期O₃激增促进PM_2.5的二次生成,区域重污染传输增强了PM_2.5的不降反升情况.     

长三角区域性PM2.5污染的空间分型及其大气环流特征研究

本文提出了一种长三角区域性PM_2.5污染日的判别方法，以出现5个、8个连片污染城市为检验阈值，分别覆盖了96%和100%的区域污染日.然后利用T-mode斜交旋转分解方法（PCT）对2015—2018年11—2月长三角地区260个区域性PM_2.5污染日进行分型，揭示了4种不同的PM_2.5的空间分布形态（整体型、西部型、西北型和东北型），其影响范围、持续时间和污染程度存在显著差异.其中，整体型污染受L型高压控制，出现日数最多（139 d）、覆盖范围最广（31个城市）、区域平均浓度最高（104.3 μg·m^-3），是影响长三角地区PM_2.5环境质量的最重要的污染类型.西部型和西北型分别受东路冷空气、西路冷空气影响，PM_2.5分别呈现"西高东低"、"北高南低"的分布形态，前者主要影响安徽大部和浙江北部，后者主要影响安徽北部和江苏西北部.东北型是长三角本地排放在弱气压场和高压中心下混合产生，主要影响江苏大部和上海，基本不受跨区域输送影响.针对不同类型的污染影响范围和程度可以采取差异化的大气污染联防联控措施.     

CMAQ模式及其修正技术在上海市PM_(2.5)预报中的应用检验

利用CMAQ空气质量数值预报模式对上海市PM2.5浓度进行预报,选取10个囯控站点监测数据对预报进行验证评估.结果表明,CMAQ模式开展能够较好地模拟出PM2.5的时间变化趋势及浓度水平,但总体处于低估的水平,偏低幅度约25%,尤其在高污染阶段,模式的低估更为突出,达32%,这与污染源清单的不确定性有关.为提高PM2.5预报准确度,采用学习型线性回归方法对PM2.5浓度的数值预报结果进行修正,统计检验结果显示修正预报准确率由原来的76.4%提高到了79.3%,污染预报成功指数由56.4%提高至72.1%,明显提高了PM2.5浓度的预报效果,反映了引入实际监测数据对空气质量数值预报模式进行修正的研究意义和可行性.     

长三角区域城市间一次污染跨界影响

长三角城市群作为我国三大经济圈之一,高强度的能源消耗致使区域大气污染问题十分突出.为了定量弄清城市之间一次污染传输情况,以长三角15个城市的污染排放清单、MM5气象场为基础,利用CALPUFF空气质量模型,模拟测算了长三角区域内城市间一次污染跨界输送影响.结果显示,环太湖地区的上海、苏州、无锡和常州等地由于自身排放强度...     

大气PM10跨界输送的自组织动力机制——以舟山市为例

我国城市间大气污染物的相互输送作用非常显著.舟山市大气污染物主要来源于长三角地区,本地源影响较小.因此,本文将以舟山市为例,应用频度统计分析方法,研究舟山市大气PM10污染演化宏观动态的统计分布规律.结果发现,舟山市大气PM10小时平均浓度的波动并非随机,而是在0.065~0.324 mg·m-3范围内具有标度不变特征,统计上服从典型的分形幂律分布.同时,为了阐明该分形幂律分布的产生动力机制,基于自组织临界理论,建立了大气PM10跨界输送模型.该模型以污染输送机制、二次颗粒物生成机制、城市内污染迁移扩散机制、大气自净机制这4个主导动力机制为核心,组建了非线性关联迭代算法.新的自组织动力模型的模拟结果定量地解释了舟山市大气PM10污染浓度的分形幂律统计分布规律的产生根源.同时,本研究结合区域风场等气象因素,深入讨论了大气PM10跨界输送的自组织行为机制.     

2017年春节期间燃放烟花爆竹对湖南省城市环境空气质量的影响研究

2017年春节期间,根据湖南省城市环境空气自动监测系统数据资料,全面分析了燃放烟花爆竹对湖南省空气质量的影响.结果表明:烟花爆竹的集中燃放会在短时间内造成严重的大气污染,14个城市在集中燃放日(大年初一)全部出现空气质量超标现象;燃放烟花爆竹对PM10和PM2.5影响最为显著,其次是SO2和CO,NO2和O3受影响程度相对最小.集中燃放烟花爆竹所引起的PM2.5和PM10浓度增幅较大,尤其是PM2.5.气象条件也是影响春节期间空气质量的重要因素.     

2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.     

深圳市环境空气质量达标研究

深圳市影响空气质量的污染物包括PM2．5、O3和NO2。运用CMAQ空气质量模型,对深圳市周边城市设置了4套达标情景并开展模拟评估。结果表明,要降低PM2．5浓度应以控制颗粒物一次排放为重点,在2012年基础上PM10和PM2．5分别减排45％和55％以上才可较好地实现大气污染防治目标。达标情景对O3污染的控制效果并不显著,可能与周边城市VOCs控制力度不足相关,要降低O3浓度,必须控制VOCs污染排放。     

2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.     

珠江三角洲秋季PM_(10)污染模拟与形成过程分析

利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲2009年11月下半月的大气PM10污染状况进行模拟,重点针对23~29日期间的严重PM10污染事件,采用过程分析技术,探讨各种大气物理、化学过程对PM10浓度演变的作用规律.对代表性站点的分析结果表明,导致污染期间近地面PM10浓度升高的大气过程主要是源排放(例如麓湖、开平)和大气传输(万顷沙、金果湾),重要的PM10去除途径包括大气传输(麓湖、开平)、干沉降(万顷沙)和气溶胶过程(金果湾).空间分布上,PM10源排放强度较高的珠三角中部地区,同时也是向外输出PM10的主要区域和干沉降去除的高值地区.在近地面,气溶胶过程在珠三角中部主要起消耗PM10的作用,二次颗粒物的生成多发生在珠三角西部和南部;气溶胶过程对高空PM10主要表现为生成作用,尤其珠三角中部地区的生成速率相对更高.     

CMAQ模式及其修正预报在珠三角区域的应用检验

为检验CAMQ空气质量数值预报模式对区域性空气质量的预报准确度,通过对珠江三角洲地区16个监测站点数据进行聚类分析,对划分的评价区域进行预报误差分析。结果表明,CMAQ模式输出的污染物浓度水平存在明显偏低的现象,且可吸入颗粒物的浓度偏离最大,这与污染源清单削减程度有关。污染物浓度时变规律分析表明,CMAQ模式能较好地模拟可吸入颗粒物、二氧化氮和臭氧小时浓度的日变化特征,但对二氧化硫的模拟能力较弱,反映污染源时间分配因子存在不适应性。为提高预报的初始浓度值,采用预报日前一天的监测数据作为修正项,并考虑CMAQ模式预报的浓度变化趋势,从而进行修正预报。误差统计表明,修正预报的准确度显著提高,反映了引入实际监测数据对空气质量数值预报模式进行修正的研究意义和可行性。