福建省茶园土壤-茶叶的铅含量及铅同位素示踪

运用微波消解-电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)分析了福建省内9个市县的茶园土壤和茶叶的铅含量及铅同位素组成,评价铅污染情况并解析铅来源。结果表明,茶园土壤和茶叶的铅含量分别为23.00±0.099~55.43±0.032 mg/kg和0.53±0.126~1.47±0.058 mg/kg,地质累积指数法表明茶园土壤基本为无污染,单项因子指数法表明茶叶均为安全等级。茶园土壤和茶叶铅同位素组成具有区域性,茶叶铅同位素组成相对于茶园土壤具有较低的206Pb/207Pb和206Pb/208Pb。结合铅含量相关性分析和铅同位素示踪分析,福建省茶叶铅主要来源于茶园土壤和大气。福建省茶叶铅同位素组成的同地相似性和异地差异性特征可为茶叶产地溯源和鉴别提供一定的科学依据和参考价值。     

福建九龙江下游潮间带沉积物铅污染及同位素示踪

通过分析九龙江下游潮间带23个表层沉积物及周边地区典型端元组分的铅含量和铅同位素组成(206Pb/207Pb和208Pb/206Pb),以评估铅的空间分布,并采用铅同位素二元和三元混合模型探讨铅来源及各源的相对贡献率.结果表明,九龙江下游潮间带表层沉积物中铅含量范围为38.50~128.50mg/kg(平均80.60mg/kg),地质累积指数法、富集系数法和潜在生态危害指数法评价结果表明研究区沉积物中的铅为轻度~中等污染与轻度潜在生态危害.沉积物铅同位素组成中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的范围分别为1.1651~1.1924和1.9640~2.1071,大多数采样点处沉积物中的铅主要来源于九龙江上游铅锌矿和土壤母质,受汽车尾气的影响很小;九龙江河口上端沉积物Pb主要来源为铅锌矿、土壤母质和燃煤,相对贡献率范围分别为26.74%~56.61%、18.85%~19.91%和24.20%~58.53%;九龙江河口外端沉积物Pb主要来源有铅锌矿、土壤母质、燃煤和船舶油漆,相对贡献率分别为20.06%、13.75%、7.52%和58.67%;其余采样点处Pb主要来源为铅锌矿和土壤母质,相对贡献率范围分别为20.00%~95.62%和4.38%~80.00%.     

贵州煤中Pb浓度与同位素组成特征

燃煤型Pb已成为我国大气Pb最主要的人为来源,高精度Pb同位素是示踪燃煤Pb排放的强有力工具,但我国煤中Pb同位素的数据报道还较少。本文研究了贵州晚二叠纪不同矿区煤中的Pb浓度和Pb同位素比值。结果表明,样品Pb浓度为2.03~35.6mg/kg,几何均值5.4±3.3mg/kg,低于我国煤中Pb的平均值。煤中~(206)Pb/~(207)Pb为1.1959~1.2774,~(208)Pb/~(206)Pb为1.9500~2.0895,与U/Pb比、全硫、黄铁矿含量有显著相关性,说明煤中U含量和硫化物结合态Pb对Pb同位素组成的影响较大,偏放射性成因。比较分析了贵州省不同Pb来源的同位素组成,初步明确了大方、盘县、水城煤中的Pb主要来源于低温热液流体、玄武岩;毕节、安顺、桐梓煤中的Pb主要来源于陆源玄武岩、低温热液流体,少部分来自海相白云岩;六枝、瓮安煤中的Pb最主要来源于白云岩;晚二叠火山灰可能是兴仁煤的主要来源之一。本研究数据补充了贵州煤中Pb同位素数据的匮乏,并为利用Pb同位素示踪贵州地表环境Pb的来源奠定了基础。     

上海宝山区城市土壤铅污染来源的同位素判别

对上海市宝山区月浦公园和蕴川公路菜田采集的土壤柱样,进行了土壤粒度、铅(Pb)含量及其稳定同位素比值的垂向变化分析,以探讨土壤的铅污染特征及其来源.结果表明,菜田和公园土壤柱样中铅含量分别为17.2～34.8 mg.kg-1和17.5～36.5 mg.kg-1,菜田土壤207Pb/206Pb和208Pb/206Pb分别为0.827～0.849和2.082～2.101,公园土壤则为0.839～0.848和2.089～2.099.2个土壤柱样中铅含量及其富集因子(EF)、207Pb/206Pb和208Pb/206Pb比值都随深度增加而减小,菜田和公园表层土壤(表层10 cm)Pb的富集因子基本都大于1.5,指示了菜田和公园土壤表层较高含量的铅系人为活动外源输入所致.对比前人关于上海不同污染源铅稳定同位素比值的研究结果,菜田和公园表层土壤铅同位素特征介于长江河口潮间带沉积物和工业燃煤粉尘之间,且EF>1.5,样品更接近燃煤产物,说明宝山区表层土壤铅污染主要来自工矿企业燃煤所产生的粉尘.     

泉州市不同功能区土壤铅同位素组成及其来源分析

为查明泉州市土壤铅的污染来源,采集了泉州市不同功能区表层(O～20cm)土壤及城市环境污染端元(燃煤尘、汽车尾气尘、污泥)样品.采用ICP-MS测定土壤Pb含量,用热电质谱仪测定各样品的铅同位素组成.分析结果表明,泉州市不同功能区表层土壤已受到一定程度铅污染;泉州市土壤铅同位素208 Pb/(207+206)Pb和206Pb/207 Pb比值变化较大,分别为1.0769～ 1.1486和1.1150～1.2142;泉州市区各端元组分铅同位素组成差别比较大,可以有效示踪和鉴别泉州市区环境铅的污染来源.运用铅同位素示踪技术追踪土壤铅的污染来源结果表明,泉州市区土壤总铅同位素和可溶相铅同位素组成变化较大,土壤中铅来源较为复杂.交通繁忙区土壤铅污染主要来源于汽车尾气排放,农业区土壤铅主要来源于城市污泥与当地土壤背景,商业区土壤铅主要来源于城市污泥与燃煤尘及其煤渣的排放,居民区土壤铅污染主要受城市污泥与汽车尾气排放影响.     

典型Pb/Zn矿区土壤重金属污染特征与Pb同位素源解析

以我国典型的铅锌矿区——湖南水口山铅锌矿区及其周围地区为研究对象,分析自然土壤(A层和C层)样品中不同重金属(Pb、Zn、Cr、Cu、Cd、Hg)的污染特征和Pb同位素组成.结果表明,受铅锌选矿和冶炼活动的影响,研究区域A层土壤明显受到重金属的污染,尤其是在中心区域(水口山矿区),土壤中Pb、Zn、Cr、Cu、Cd、Hg含量最高达3966.88、 2086.25、 135.31、 185.63、 56.15、 16.434 mg/kg;受原生地质环境的影响,C层土壤重金属含量虽然变化很大,但基本反映土壤背景值.土壤中不同重金属的潜在生态危害大小顺序为Cd>Hg>Pb>Cu>Zn=Cr.中心区域多重金属综合潜在生态危害明显高于周围区域,其34%、 33%、 11%、 22%的采样点分别属于轻微、中等、强和很强生态危害,而周围区域属于轻微、中等、强和很强生态危害的采样点比例分别为68%、 16%、 10%、 6%.与C层Pb同位素相比(²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb为1.168～1.246,²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb为2.014～2.130),由于人为Pb源的污染A层土壤中²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值(1.166～1.226)低而²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb值(2.043～2.135)高.与铅锌选矿、冶炼废水和烟尘中Pb同位素比值对比表明,A层土壤铅污染主要来自于冶炼厂烟气粉尘的沉降.     

青藏高原东麓贡嘎山东坡土壤中Pb的来源解析

选择青藏高原东麓典型山地——贡嘎山(东坡),根据不同海拔梯度(海拔2 000~4 500 m)差异设置8个采样点,根据土壤发育情况分别采集O层(有机层)、A层(矿物质层)和C层(母质层)样品,分析土壤中w(Pb)的海拔分布特征,并利用FA-MLR(因子回归分析)法、地球化学指标法和Pb同位素三元混合模型定量判识表层土壤中Pb的来源. 结果表明:①各层土壤中w(Pb)表现为O层〔(41.73±4.38)mg/kg〕>A层〔(30.47±2.17)mg/kg〕>C层〔(23.04±1.50)mg/kg〕(P<0.05). 随着海拔的增加,O层和A层中w(Pb)总体呈升高—降低—升高趋势;C层中w(Pb)随着海拔的变化无显著差异,表明贡嘎山东坡土壤中w(Pb)的地球化学背景值基本一致. ②各层土壤中206Pb/207Pb表现为O层208Pb/206Pb表现为O层>A层>C层. ③Pb同位素三元混合模型结果显示,表层(O层和A层)土壤中Pb可能受到化石燃料燃烧和矿物开采及金属冶炼活动的影响;根据FA-MLR法、地球化学指标法和Pb同位素三元混合模型这3种方法,得到O层中污染Pb所占比例分别达到84.9%、66.0%和63.7%,A层中分别为56.6%、27.8%和44.9%;在海拔分布上,Pb的污染在海拔2 770 m以下主要归因于当地化石燃料的燃烧,而在林线(约3 700 m)以上则来自矿物开采及金属冶炼活动.      

南京市大气沉降中重金属特征及对土壤环境的影响

为明确城市大气重金属沉降对土壤环境的影响,在对南京市6个典型城市功能区连续4a大气(干、湿)沉降中重金属(Cu、Zn、Pb、Cr、Ni)含量、通量、时空变异等方面研究的基础上,结合不同功能区表土重金属含量与土壤剖面206Pb/207Pb特征,分析其在城市土壤的累积特征.研究显示,Cu、Zn和Pb在大气沉降中强烈富集,其中又以Cu和Pb为潜在生态危害的关键元素.大气沉降导致除在相对未受城市人为活动影响的风景区外各功能区表土重金属均有明显富集,这种富集受大气沉降重金属含量和沉降量的共同影响.土壤累积模式预测钢铁工业区表土受大气重金属沉降影响的长期累积增量最大,以Zn和Pb最明显.钢铁工业区土壤剖面Pb含量和同位素特征显示表层20cm土体受大气沉降影响明显,206Pb/207Pb二元模型与预测模式对定量大气Pb沉降的土壤影响结果较一致,表明土壤中某些重金属的累积与大气沉降密切相关.     

南京市大气沉降中重金属特征及对土壤环境的影响

为明确城市大气重金属沉降对土壤环境的影响,在对南京市6个典型城市功能区连续4a大气(干、湿)沉降中重金属(Cu、Zn、Pb、Cr、Ni)含量、通量、时空变异等方面研究的基础上,结合不同功能区表土重金属含量与土壤剖面206Pb/207Pb特征,分析其在城市土壤的累积特征.研究显示,Cu、Zn和Pb在大气沉降中强烈富集,其中又以Cu和Pb为潜在生态危害的关键元素.大气沉降导致除在相对未受城市人为活动影响的风景区外各功能区表土重金属均有明显富集,这种富集受大气沉降重金属含量和沉降量的共同影响.土壤累积模式预测钢铁工业区表土受大气重金属沉降影响的长期累积增量最大,以Zn和Pb最明显.钢铁工业区土壤剖面Pb含量和同位素特征显示表层20cm土体受大气沉降影响明显,206Pb/207Pb二元模型与预测模式对定量大气Pb沉降的土壤影响结果较一致,表明土壤中某些重金属的累积与大气沉降密切相关.     

应用铅锶同位素示踪研究泉州某林地垂直剖面土壤中重金属污染及来源解析

分别用原子吸收光谱仪(AAS)和电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析了泉州市某林地垂直剖面土壤中8种重金属元素(Sr、Ni、Fe、Cr、Cu、Mn、Pb、Zn)的含量及垂直剖面土壤的铅锶同位素组成,并采用BCR四步提取法对重金属形态进行了分析.重金属总量及形态分析结果表明,泉州市林地土壤重金属污染较轻,主要污染因子为Sr.Pb的非残渣态含量最高,活性最大.内梅罗综合污染指数的评价结果表明,Sr在0~60 cm深度处达到重度污染.次生相与原生相比值法评价结果表明,Pb活性最强,对土壤的潜在危害最大;富集因子计算结果表明,Pb、Sr、Mn、Zn受到外源的影响;因子分析结果表明,重金属主要受到交通源、自然源和农业生产的影响.根据垂直剖面土壤样品与泉州市潜在污染源在~(206)Pb/~(207)Pb-~(207)Pb/~(204)Pb图中的分布特征,Pb主要来源于汽车尾气尘和土壤母质层,利用铅同位素二元混合模型计算出土壤母质层对垂直剖面土壤中铅的贡献率为85.14%(62.53%~98.36%),汽车尾气尘的贡献率平均值为14.86%(1.640%~37.47%).锶同位素示踪结果表明,锶主要来源于汽车尾气尘和土壤母质.铅锶同位素联合示踪结果与前述研究一致.     

株洲城郊农田土壤重金属污染特征与Pb同位素示踪

通过采集湖南株洲城郊农田区表层土壤（A层）,并分析其Cd、Hg、Pb、Zn等重金属元素含量,研究了土壤中重金属元素的污染特征.为示踪这些金属元素的来源,选择农田区典型土壤样品及湘江沉积物、污染源区土壤样品,进行重金属元素含量和Pb同位素组成测定.结果表明,农田区A层土壤受到不同程度的重金属污染,其中,Cd、Hg、Pb、Zn含量最高,分别为21.71、24.52、261.49、577.94 mg·kg^-1,且Cd、Pb、Zn元素之间显著相关,而研究区附近湘江水体和沉积物中这些元素含量没有增高,说明这些重金属不是来自湘江,而是可能主要来自冶炼厂;铅同位素显示,冶炼厂附近A层土壤²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值（1.150~1.164）低于周边区域A层土壤（1.164~1.169）,²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb值（2.108~2.122）高于周边地区（2.106~2.119）,说明受到人为污染的影响.从污染区分布空间位置和铅同位素源解析的结果看,农田区土壤中Cd、Hg、Pb、Zn等重金属的主要污染源是冶炼厂的冶炼烟气粉尘及与农耕活动有关的其他人为污染.     

2015年调水调沙期间黄河悬浮颗粒Pb及其稳定同位素组成变化

通过对2015年黄河调水调沙期间利津水文站悬浮泥沙以及小浪底水库表层沉积物的分析,研究了调水调沙期间黄河入海泥沙中Pb元素的含量及同位素组成的变化特征,探讨了其物质来源及对调水调沙进程的响应.结果表明,调水调沙期间黄河入海泥沙Pb元素含量为18.09~28.35μg/g,平均为21.64μg/g,稳定同位素²⁰⁷Pb/²⁰⁶Pb为0.8367~0.8481,²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb为2.0839~2.0997,与黄土等物质较为接近.Pb含量及稳定同位素组成在调水调沙前、后期均较高,而在调水调沙中间主要时段则较低.利津站悬浮泥沙及小浪底水库沉积物中Pb同位素组成均符合黄河源Pb演化规律,但小浪底水库沉积物Pb元素含量较高,部分站位受到了人类活动的影响.调水调沙进程对该期间黄河入海泥沙Pb的变化及来源有着显著影响,在调水调沙前期和后期,水沙通量小,洪水对下游河床冲刷作用弱,Pb受到中上游沉积物来源影响,导致含量和同位素组成较高.在调水调沙中间的主要时段,利津悬浮泥沙与小浪底水库沉积物显著不同,Pb主要来自洪水对下游河床的冲刷,以自然来源为主,未受到人类活动影响.     

基于高山湖泊沉积记录的贵州北部大气重金属污染历史重建

大气重金属污染是全球面临的主要环境问题之一,受监测资料的局限,目前我国在大气重金属污染的历史过程及其对偏远地区地表环境的影响方面的研究还较为薄弱.通过对贵州北部梵净山顶沉积物中金属元素含量和Pb同位素的分析,研究了近400年来Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等大气污染的历史过程.公元约1800年之前,沉积物中金属元素含量较为稳定; 1800年以来,Cr、Cu、Ni和Zn等含量总体呈先增加后降低的趋势;而Cd、Hg和Pb含量逐渐增加.富集系数与207Pb/206Pb结果表明,Cd、Pb和Hg是典型的大气污染元素; Hg污染开始于公元1880年前后,Cd和Pb污染开始于20世纪50年代,近年来污染程度均逐渐加重.沉积记录反映的贵州北部梵净山地区目前大气Hg污染水平与我国东部其他远离人类活动直接影响的地区相当,但远高于欧美及青藏高原等地区;不同地区间Cd与Pb污染水平具有较大的差异.梵净山地区大气Hg污染可能受到全球和区域污染排放的共同影响,Cd和Pb污染主要来自于区域有色金属冶炼及燃煤等释放.     

利用铅同位素方法量化不同端元源对南京土壤和长江下游悬浮物铅富集的影响

环境中铅污染及其地球化学行为关系到生态环境安全和人类健康.利用地球化学同位素方法研究长江下游典型地区土壤和河流悬浮物中铅富集特征和成因,量化不同端元源对铅富集的影响,对于环境科学发展以及铅污染治理具有重要促进意义.结果表明,南京城区表层土壤和长江下游悬浮物中的铅相对于当地背景土壤呈现出富集特征.土壤和悬浮物的铅同位素相对于自然端元具有较高的206Pb/207Pb和较低的208Pb/206Pb比值,为受到了人为铅输入影响的缘故.铅同位素地球化学端元识别模型估算表明,南京市区土壤中的铅有18%~56%(平均35%)来自人为端元源,而长江下游悬浮物样品中铅的人为端元源贡献率为22%~46%(平均32%).     

基于稳定同位素与多元素的土壤铅污染源解析

以杭州市富阳区典型工矿企业附近农田为研究对象,基于单因子指数法及内梅罗指数法对土壤重金属污染状况进行了评价,并采用稳定同位素与多元素特征指纹结合多元统计定量解析研究区内农田土壤重金属铅污染的来源,建立基于铅稳定同位素与多元素特征指纹结合主成分-聚类分析的农田土壤铅污染源解析技术.结果表明：研究区域内电镀厂和冼矿场附近的农田土壤受重金属污染很严重,两个地区的铅污染均达到重度污染水平.根据不同污染源及土壤的铅同位素比值（²⁰⁷Pb/²⁰⁶Pb、²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb）,利用源解析软件Isosource分析不同潜在污染源对土壤铅污染的贡献率,结果显示电镀废弃物、废水对电镀厂附近农田土壤铅污染的累计贡献率达70.5%,冼矿场堆放的矿石、尾矿对附近农田土壤铅污染的累计贡献率达71.7%.为了进一步解析土壤铅污染来源,对电镀厂和冼矿场污染源样品中28种多元素含量进行主成分-聚类分析,结果显示不同来源样品的多元素组成差别较大,电镀厂附近农田土壤的多元素组成与电镀废弃物和废水相似度最高,冼矿场附近农田土壤的多元素组成与矿石和尾矿相似度最高.因此,基于铅稳定同位素比值与多元素特征指纹结合主成分-聚类分析得出电镀厂排放的固废、废水和冼矿场堆放的矿石、尾矿是造成附近土壤铅污染的主要原因,也证明基于铅稳定同位素与多元素特征进行铅污染源解析具有较高的准确度和可靠性.