利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析

本研究表征了2012年春季一次沙尘暴天气过程中京津冀地区大气可吸入颗粒物(PM10)的污染特征.借助PM10的水溶性元素、有机碳和元素碳的浓度,分析推断沙尘暴天气过程中矿物气溶胶对城市气溶胶污染的交汇叠加作用.使用中流量大气颗粒物采样器,于2012年4月1日～5月24日,在北京市西三环、天津空港经济区和张家口火车南站附近同时采集可吸入颗粒物(PM10),采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析获取其水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,采样期间北京、天津和张家口这3个采样点PM10质量浓度的日均值分别为233.82、279.64和238.13μg·m-3.4月27～29日,3个地区发生了沙尘暴天气,PM10质量浓度的最大日均值分别达755.54、831.32、582.82μg·m-3.沙尘暴期PM10的有机碳(OC)浓度、二次有机碳(SOC)/OC的比值、硝酸根(NO-3)和硫酸根(SO2-4)浓度均高于非沙尘暴期间.采用电荷平衡计算证明沙尘暴期间大气颗粒物表明呈碱性,说明外来沙尘暴与本地污染相互叠加,矿物元素改变了颗粒物表面的酸碱性,沙尘暴和有机物发生耦合,促进了二次有机物的转化.     

运城秋冬季大气细粒子化学组成特征及来源解析

为研究运城市秋冬季细颗粒物（PM_2.5）的化学组成特征和污染来源贡献,于2018年10月15日至2019年3月15日利用四通道小流量颗粒物采样器在运城市对大气PM_2.5样品进行了连续采集.主要对水溶性离子、元素碳、有机碳和金属元素等化学成分进行了分析,并结合颗粒物化学质量重构法和正定矩阵因子分解模型（PMF）深入探讨.结果表明,采样期间PM_2.5质量浓度范围为29.37~370.11 μg·m^-3,期间有101 d高于我国《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）中的二级标准,超标率为70.63%,说明秋冬季运城市大气污染较为严重.按照空气质量指数（air quality index,AQI）将采集样品分类为清洁,轻-中度污染和重度-严重污染,水溶性离子、有机碳、元素碳和金属元素分别占总PM_2.5浓度的40%、19%、5%、7%（清洁天）,46%、18%、4%、5%（轻-中度污染）和46%、21%、4%、4%（重度-严重污染）.二次离子NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺是水溶性离子主要成分,分别占总离子浓度的81%（清洁天）、87%（轻-中度污染）和87%（重度-严重污染）.采样期间OC/EC的值分别为3.78（清洁天）、4.02（轻度-中度污染）和5.37（重度-严重污染）.随着污染程度的加剧,大气中二次有机气溶胶的污染情况也越发严重.此外,随着大气污染程度的加深,Fe和Cr元素浓度逐渐下降,而其余金属元素的浓度总体呈上升趋势.化学质量重构结果表明在运城市的PM_2.5中,二次无机盐、海盐、重金属、矿物尘、建筑尘、有机物和元素碳的质量分数分别为40%、1%、1%、5%、1%、32%和5%,且随着污染的加剧,二次无机盐的占比有所升高,矿物尘的占比降低.PMF分析结果表明,二次相关源、燃煤源、交通源与生物质燃烧及二次有机物是运城市灰霾暴发的主要原因.     

冬季PM_(2.5)中含碳气溶胶的污染特征——长江三角洲地区一次区域重污染过程分析

2015年1月16~26日长江三角洲(以下简称长三角)地区出现了一次持续区域性重污染过程,为研究重污染过程期间含碳气溶胶的区域分布特征及其来源.使用中流量采样器分别对南京、苏州和临安1月13~28日PM2.5进行了连续采样,并使用Model 2001A热/光碳分析仪分析了样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC)含量.结果表明:长江三角洲地区冬季重污染过程中以PM_(2.5)污染为主,南京、苏州、临安PM_(2.5)的平均浓度分别为176.84,176.65,158.07μg/m~3,是清洁天的1.91、2.01和2.97倍.含碳气溶胶是PM_(2.5)的重要组成部分,总碳(TC,TC=OC+EC)占PM_(2.5)的比例分别为南京(18%)、苏州(21%)、临安(23%).轻度污染天和中/重度污染天,长三角地区PM_(2.5)中OC的平均浓度分别为20.75,32.64μg/m~3,为清洁天的1.66和2.61倍;EC的平均浓度分别为5.41,8.87μg/m~3,为清洁天的2.06和3.37倍.污染过程中不同碳组分的变化特征不同.一次有机碳(POC)、二次有机碳(SOC)、焦炭(Char-EC)的浓度随着污染程度的加剧而不断上升;烟炱(Soot-EC)随着污染程度变化较小.4个采样时段中,OC、EC浓度峰值出现于15:00~20:40时段.污染期间,长三角地区含碳气溶胶的主要来源为燃煤和机动车尾气,同时还有部分生物质燃烧源的影响,柴油车尾气的影响较弱.清洁天,影响长三角地区的气团主要来自于海洋上空,气团较为清洁,碳气溶胶来源简单;污染天气团主要来自于我国西北地区及长三角周边省份,受到外来输送与本地源排放的影响,使得碳气溶胶来源变得相对复杂.     

南京北郊不同大气污染程度下气溶胶化学组分特征

为了解不同大气污染程度下大气细颗粒物中水溶性化合物和含碳物质的污染特征,使用瑞士万通850 professional IC型色谱仪和Model 2001热光碳分析仪分别对2015年南京北郊冬季清洁、轻/中度污染和重度污染程度下的水溶性离子、OC(有机碳)和EC(元素碳)进行了分析.结果表明,重度污染中PM_(2.5)日平均浓度为清洁天的4.0倍,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种主要二次离子平均浓度则分别为清洁天的6.4、3.1和3.9倍,且它们均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在于清洁天和污染天中.两种呈酸性的污染天均主要受流动源影响.OC与EC的最高浓度均出现在重度污染天,分别达到49.8μg·m~(-3)和10.3μg·m~(-3).清洁天中SOC平均浓度最低(4.28μg·m~(-3)),但SOC占OC质量分数却高于另外两种污染天(41.14%).通过碳组分丰度值发现燃煤燃烧和汽油车尾气排放是观测期间内碳质颗粒物的共同主要贡献源.     

成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月-2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM₁₀)和细粒子(PM_2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3) μg·m^-3,PM_2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM_2.5浓度达214.3 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K⁺浓度达8.7 μg·m^-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM_2.5浓度为122.6 μg·m^-3,仅占PM₁₀浓度的0.28,PM_2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM_2.5浓度为261.0 μg·m^-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.     

膜采样离线分析与在线测定大气细粒子中元素碳和有机碳的比较

针对普遍采用的膜采样离线分析与在线测定大气细粒子中元素碳和有机碳的方法进行了比较分析. 2006年1月～2007年4月期间在北京大学校园内应用膜采样离线分析和在线分析分季节同时测定了PM_2.5中元素碳（EC）和有机碳（OC）,并将结果进行对比.结果显示,膜采样法测得的OC约为在线仪器测得的OC的2倍, 2种方法差别主要体现在对OC的测量上.不加平行板有机物扩散吸收管引入OC比较大的正误差,而加平行板有机物扩散吸收管又将引入OC的负误差,约10%.同时采用平行板有机物扩散吸收管和后置膜的离线分析方法同在线观测的结果具有比较好的一致性.     

2015年石家庄市采暖期一次重污染过程细颗粒物在线来源解析

近年来,我国北方采暖期的大气污染问题备受关注.以2015年11月24日至12月4日石家庄地区一次重污染过程为例,采用大气细颗粒物实时在线源解析技术,对不同时段细颗粒物来源解析结果和各类源粒径分布、重污染期间各类源的质谱特征,结合气象条件进行综合分析.结果表明：重污染期间主要污染物来源为燃煤、工业工艺、机动车尾气和二次无机源;低压、静稳条件和低空传输共同作用下,以燃煤及工业工艺源排放颗粒物为主的细颗粒物严重累积,二次转化加剧,导致此次重污染的发生;来自燃煤源的颗粒物以混合碳为主,工业工艺源以金属为主,机动车尾气源以元素碳和金属锰为主,纯二次无机源以二次无机离子为主,来自扬尘源的颗粒物以铝、钙、铁和硅酸盐为主,生物质燃烧源以左旋葡聚糖LEV为主,餐饮源以有机酸为特征信号;与重污染前后不同,八类源于重污染发生期间在整个粒径段呈现均匀分布状态.     

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

南京大气PM2.5中碳组分观测分析

为了解南京地区大气细颗粒物及化学成分在灰霾期间的污染水平及可能来源,于2007年6月至2008年5月,采集PM2.5样品,并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量.并考察了有机碳和元素碳的季节变化特征,比较分析了南京地区灰霾与非灰霾期间含碳气溶胶的污染特征.结果显示,南京大气中PM2.5、OC和EC浓度变化范围分别是12.1~287.1,2.6~47.0和1.0~33.6mg/m3,其中夏季PM2.5(109.6mg/m3)和OC(20.8mg/m3)的值在四个季度中最高,呈现出夏季>秋季>冬季>春季的季节变化特征;EC则具有秋季>春季>冬季>夏季的季节变化特征. 霾日的OC、EC、总碳含量(TC)浓度及OC与EC比值分别是非霾日的2.0、1.8、1.9和1.7倍.后向轨迹分析表明,在有利的天气背景下,具有丰富水汽和污染物的混合气团最易使南京产生霾天气.     

Characteristics of atmospheric single particles during haze periods in a typical urban area of Beijing: A case study in October, 2014

To investigate the composition and possible sources of particles, especially during heavy haze pollution, a single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) was deployed to measure the changes of single particle species and sizes during October of 2014, in Beijing. A total of 2,871,431 particles with both positive and negative spectra were collected and characterized in combination with the adaptive resonance theory neural network algorithm (ART-2a). Eight types of particles were classified: dust particles (dust, 8.1%), elemental carbon (EC, 29.0%), organic carbon (OC, 18.0%), EC and OC combined particles (ECOC, 9.5%), Na-K containing particles (NaK, 7.9%), K-containing particles (K, 21.8%), organic nitrogen and potassium containing particles (KCN, 2.3%), and metal-containing particles (metal, 3.6%). Three haze pollution events (P1, P2, P3) and one clean period (clean) were analyzed, based on the mass and number concentration of PM_2.5 and the back trajectory results from the hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory model (Hysplit-4 model). Results showed that EC, OC and K were the major components of single particles during the three haze pollution periods, which showed clearly increased ratios compared with those in the clean period. Results from the mixing state of secondary species of different types of particles showed that sulfate and nitrate were more readily mixed with carbon-containing particles during haze pollution episodes than in clean periods.     

Highly time-resolved aerosol characteristics during springtime in Weizhou Island

A single particle aerosol mass spectrometer was deployed to measure the changes of single particle species and sizes during March 2015 in Weizhou Island of the Beibu Gulf, Guangxi province, South China. In this campaign, a total of 3,100,597 particles were sized, and 25.8%particles with both positive and negative mass spectrum were collected and 24.8%characterized in combination with the ART-2 a neural network algorithm. The distribution of sized particles was mainly in from 520 to 600 nm, and the diameters ranging from 340 to1000 nm accounted for above 90%. Eight types of particles were classified: Elemental Carbon containing(EC), Organic Carbon containing(OC), EC and OC combined containing particles,Na containing particles, K containing particles(K), Levoglucosan containing particles,mineral containing particles, and Heavy Metal containing particles(HM). EC, OC and K were the major containing particles, which accounted for 84.3% in the eight types particles. The relative ratio and size distribution of the three types were EC(48.1%, 620 nm), OC(12.7%,440 nm), and K(23.5%, 600 nm), respectively. The three types of particles were a bit increasing ratios compared with those in clean periods during haze pollution periods.Combined with the back-trajectory results from the Hysplit-4 model and local pollution sources revealed that the ambient air quality on the Weizhou Island may be influenced by biomass burning in the Indochina Peninsula(biomass burning in the Indochina Peninsula)from the transportation on higher level atmospheric layer and by mainland of south China located northeast of Weizhou Island on the ground.     

华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析

为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期（H1:20141213T19:00—20141215T10:00;H2:20150102T10:00—20150106T03:00）和清洁期（C1:20141215T18:00—20141217T18:00;C2:20141231T16:00—20150101T20:00）大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳（OC）、元素碳（EC）、生物质燃烧颗粒（BB）、元素碳有机碳（ECOC）、钾二次颗粒（K-Secondary）、矿尘（Dust）以及重金属颗粒（HM）7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比（31.3%）最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C₃H+、C₄H₃+、C₅H₃+等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO₃-、HSO₄-、NO₂-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO₃-和HSO₄-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期（H2）EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO₃-、HSO₄-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响.      

Chemical characteristics of PM2:5 during a typical haze episode in Guangzhou

The chemical characteristics (water-soluble ions and carbonaceous species) of PM2:5 in Guangzhou were measured during a typical haze episode. Most of the chemical species in PM2:5 showed significant di erence between normal and haze days. The highest contributors to PM2:5 were organic carbon (OC), nitrate, and sulfate in haze days and were OC, sulfate, and elemental carbon (EC) in normal days. The concentrations of secondary species such as, NO3??, SO4 2??, and NH4 + in haze days were 6.5, 3.9, and 5.3 times higher than those in normal days, respectively, while primary species (EC, Ca2+, K+) show similar increase from normal to haze days by a factor about 2.2–2.4. OC/EC ratio ranged from 2.8 to 6.2 with an average of 4.7 and the estimation on a minimum OC/EC ratio showed that SOC (secondary organic carbon) accounted more than 36.6% for the total organic carbon in haze days. The significantly increase in the secondary species (SOC, NO3??, SO4 2??, and NH4 +), especially in NO3??, caused the worst air quality in this region. Simultaneously, the result illustrated that the serious air pollution in haze episodes was strongly correlated with the meteorological conditions. During the sampling periods, air pollution and visibility had a good relationship with the air mass transport distance; the shorter air masses transport distance, the worse air quality and visibility in Guangzhou, indicating the strong domination of local sources contributing to haze formation. High concentration of the secondary aerosol in haze episodes was likely due to the higher oxidation rates of sulfur and nitrogen species.     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

为分析太原市采暖期和非采暖期PM_2.5的特征,利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）分析太原市典型生活区采暖期（2016年3月11-18日）和非采暖期（2016年4月1-7日）PM_2.5的来源及组成.结果表明:① 采暖期（停暖前）颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期（停暖后）,而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之.② 为了尽可能排除气象因素的影响,选取风向（东南风）、风级（二级）相同时段的颗粒物进行分析,停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳,采暖前有机碳占比（达51.9%）最高,非采暖期元素碳占比（32.6%）最高.采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期,元素碳、矿物质和重金属反之.③ 停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气,二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%,可见本地主要受这两类源的影响.燃煤在采暖期为首要污染源,并且贡献比例高于非采暖期,而机动车尾气在非采暖期为首要污染源,且比例明显高于采暖期.研究显示,采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异,但在污染过程中,机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段,说明无论是采暖期还是非采暖期,除燃煤排放的影响外,机动车尾气的影响也需得到重视,建议加强机动车燃油品质的升级,使用清洁煤,并在重污染时段采取相应的管控措施.      

在线单颗粒气溶胶质谱SPAMS对细颗粒物中主要组分提取方法的研究

在对美国气溶胶飞行时间质谱仪(aerosol time-of-flight mass spectrometer,ATOFMS)和中国单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)前期研究调研的基础上,总结并比较了国内外飞行时间质谱(time-of-flight mass spectrometry,TOF-MS)研究中含硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳(OC)和元素碳(EC)等5种主要组分颗粒的典型提取条件.结合SPAMS单颗粒谱图的特点,本研究通过限定示踪离子,对5种主要组分的提取方法进行改进,提出了新的SPAMS组分示踪离子提取方法.以北京市2013年1月SPAMS实测数据为例,对不同提取方法的结果进行对比分析.并将本研究方法 SPAMS主要组分结果与离线滤膜样品的实验数据进行对比,验证了本研究所提出的优化方案的合理性.同时指出SPAMS在未来的应用研究中需考虑的因素及进一步深入的研究方向.     

城区与县区不同空气质量下碳组分污染特征对比分析

为对比城区与相邻县区不同空气质量下的碳组分污染特征,分别在成都市和仁寿县采集霾期及非霾期PM_(2.5)有效样品共计88个,确定其相应质量和各碳组分浓度[有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)等],并进行各碳组分之间的相关性及主成分分析.结果表明,不同空气质量下的城区污染物浓度均高于县区.OC和EC密切相关,非霾期的相关性系数较霾期大.与城区相比,霾期县区的SOC/PM_(2.5)较大,说明其受二次有机物污染更为明显;但城区非霾期二次气溶胶占比明显高于霾期,表明霾期的一次排放是城区大气污染的主要原因.燃煤、机动车排放和生物质燃烧均是两个区域PM_(2.5)的主要来源.     

北京市2014年10月重霾污染特征及有机碳来源解析

2014年10月北京市出现了多次重霾天气,与此同时,通过全国秸秆燃烧卫星遥感监测发现,北京周边河南、河北等地区恰存在一定规模的秸秆燃烧活动. 对2014年10月4—27日北京市大气PM_2.5中的水溶性离子、金属、OC(有机碳)、EC(元素碳)和有机物示踪物等化学成分进行了分析,对霾天和非霾天PM_2.5中化学成分进行了比较,并使用CMB(化学质量平衡)模型对PM_2.5中有机物的来源进行了解析,采用后向轨迹模拟和卫星遥感图像定量评估生物质燃烧(秸秆燃烧等)对重霾污染的影响. 结果表明:霾天ρ(PM_2.5)〔(229.0±96.3)μg/m3〕是非霾天的5.0倍,水溶性离子总质量浓度〔(125.3±59.3)μg/m3〕是非霾天的6.5倍,ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)和ρ(NH₄+)分别是非霾天的6.1、8.6和7.1倍,ρ(OC)〔(81.8±39.5)μg/m3〕是非霾天的7.8倍,ρ(EC)〔(6.7±3.4)μg/m3〕是非霾天的4.2倍;霾天生物质燃烧的示踪物——左旋葡聚糖和K+的质量浓度平均值分别是非霾天的9.1和3.3倍. 生物质燃烧、机动车排放以及二次污染物对有机细颗粒物的贡献率分别为18.9%、36.9%和41.9%;二次细颗粒物质量浓度增加了1倍左右;气象条件同样在很大程度上促进了霾的形成. 常规的源解析方法仅可对生物质燃烧的一次污染贡献进行定量,但对重霾污染贡献的全面评价尚需进一步探讨.