Ce3+(La3+))改性Cu-ZSM-5催化剂分解NO活性的研究

 采用一步离子交换法用稀土Ce³⁺(La³⁺对Cu-ZSM-5分子筛改性,并在固定床反应器中进行了催化剂分解NO活性和耐氧性的实验研究.结果表明,离子交换主要发生在分子筛铝羟基和桥联羟基上,其中交换后的铝羟基为活性中心.Ce³⁺更易于交换到桥联羟基上,使铜离子占据活性中心,较低的交换温度和浓度有利于制备高催化活性催化剂.改性Cu-ZSM-5分子筛催化剂可以显著降低活性反应温度和提高空速,在310～390℃的温度范围内,La-Cu-ZSM-5催化剂上NO转化率均在80%以上,表现出良好的活性和较宽的反应温度范围.在O₂体积含量低于9%时,Ce³⁺掺杂Cu-ZSM-5表现出良好的氧稳定性,NO转化率基本保持在84%.     

不同母体制备的金属离子交换ZSM-5分子筛上C_3H_6选择催化还原NO反应的研究

 研究了由钠型及氢型ZSM-5母体制备的金属离子交换分子筛在过量氧存在下丙烯选择催化还原NO的反应。发现反应活性及活性温度范围取决于分子筛母体与金属离子的种类。在各种金属离子交换分子筛催化剂中，钴离子交换CoH－ZSM－5具有最高的活性，且随钴离子交换度的增加反应活性亦随之增加。     

不同硅铝比Fe-ZSM-5催化剂对氧化亚氮催化分解性能的研究

以不同硅铝比的H-ZSM-5分子筛为载体,采用离子交换法和化学气相沉积法制备Fe-ZSM-5催化剂,并用XRD、BET、TEM、UV-vis和NH3-TPD等表征手段对催化剂进行分析,研究催化剂中铁的存在状态.结果表明,分子筛的硅铝比影响铁在分子筛中的分布形态,化学气相沉积法和热离子交换法制得硅铝比为25的Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂上均匀地分布着粒径为8 nm左右的纳米氧化铁颗粒,并且Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂比Fe-ZSM-5-300更容易形成Fe3+x O y团簇.制得的Fe-ZSM-5分子筛催化剂催化分解氧化亚氮(N2O),结果表明,相同的制备方法,硅铝比小的Fe-ZSM-5-25催化剂对N2O分解活性更好;相同硅铝比的Fe-ZSM-5催化剂,采用化学气相沉积法制得的对N2O分解活性最好.另外,O2的存在对Fe-ZSM-5上N2O催化分解活性有抑制作用,而NO对N2O催化分解活性展示了一定的正效应.最后,经过100 h的连续反应,Fe-ZSM-5催化剂依然能够保持催化活性.     

NO在Cu—ZSM—5上的催化分解

从铜离子交换液温度，浓度，ＰＨ值，以及铜离子交换的次数，交换的有无中间焙烧这几方面详细地讨论了铜离子交换条件对所制Ｃｕ－ＺＳＭ－５催化剂ＮＯ分解活性的影响；并且考察了Ｃｕ－ＺＳＭ催化分解ＮＯ活性随空速。     

FeSAPO-34和CuFeSAPO-34分子筛的可控制备、表征及其低温NH3-SCR活性

采用一锅水热法制备了一系列不同铁前驱体的FeSAPO-34分子筛催化剂和元素掺杂的分子筛催化剂,考察了铁源和元素掺杂对分子筛催化剂的可控合成和低温催化还原NO_x性能的影响,并采用ICP、XRD、FESEM、BET、H2-TPR、XPS、NH₃-TPD、EPR及UV-Vis DRS等表征技术进行分析.活性结果表明,不同铁前驱体对所制备的FeSAPO-34分子筛催化剂的可控合成产生较大影响且对应分子筛催化剂的NH₃-SCR活性也存在较大差别.3种分子筛催化剂的低温活性顺序为：Fe_0.1SAPO-34-C>Fe_0.1SAPO-34-S>Fe_0.1SAPO-34-N. Cu掺杂的Cu_0.01Fe_0.1SAPO-34催化剂在200℃时NO_x转化率即可达82%,这反映出Cu掺杂能大大提高分子筛催化剂的低温选择性催化还原（SCR）活性.表征结果表明,不同铁源导致所制备催化剂的晶相结构、Fe物种...     

金属阳离子对高硅分子筛催化氧化NO的影响

采用离子交换法制备了Na-、K-、Co-、NiZSM-5分子筛催化剂.测试了它们催化氧化NO的性能并通过XRD、BET、ICP-MS和Py-IR等表征,结果表明,CoZSM-5分子筛对NO催化氧化具有最高的活性,氧化率达到47%,主要是引入Co离子的ZSM-5表面酸性最适宜NO氧化.同时,在湿度100%条件下,考察了氧气浓度（5%~20%）,空速与二氧化硫浓度（0~200×10^-6）等对CoZSM-5分子筛催化氧化NO性能的影响.实验结果表明,在30℃、空速14400h^-1和相对湿度100%条件下,SO₂浓度在200×10^-6以下对催化氧化NO基本无影响.56h催化剂稳定性实验结果表明,在30℃、NO进口浓度600×10^-6、空速18000h^-1和饱和水汽（RH：100%）条件下,CoZSM-5分子筛催化剂对NO的氧化率可维持在40%左右.因此CoZSM-5分子筛催化剂具有良好的NO氧化稳定性、抗水性和一定的抗硫性.     

CuAPO-5分子筛催化氧化水溶液中苯酚的性能

以水热晶化法合成了铜磷铝分子筛CuAPO-5，并用XRD、SEM，FT—IR，UV—Vis等对样品进行了表征，结果表明Cu^2＋进入到了AlPO4-5分子筛骨架中。研究了以CuAPO-5为催化剂，H2O2为氧化剂对水溶液中苯酚的催化氧化性能。在苯酚初始浓度200mg／L、H2O2添加量1200mg／L、pH值5．0、处理温度80℃时，处理240min时苯酚去除率达到100％，TOC去除率达81．76％，析出到溶液中Cu^2＋浓度仅为0．527mg／L。温度从40℃上升到80℃时，苯酚的去除率及TOC去除率明显增大，表明温度对催化剂的活性影响显著，相比于均相催化剂骨架Cu催化过氧化氢分解需要更多的能量。重复性实验表明，催化剂性能稳定。     

超声辅助法制备新型FeMOR分子筛催化NOx还原反应性能研究

采用超声辅助浸渍法成功合成了高铁含量的Fe MOR-5%-UL催化剂,并且测试其催化还原NO性能.研究发现在超声辅助条件下浸渍制得的催化剂可以引入更高比例的离子交换位上的孤立的Fe~(3+),这些铁离子具有更强的NO还原活性,因此超声辅助浸渍法制备的催化剂催化性能显著高于传统的离子交换法和浸渍法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化剂在添加SO_2等多种气氛时,催化活性下降不显著.并且在持续100 h的汽车尾气条件下进行的稳定性实验中,FeMOR-5%-UL的催化活性没有明显下降.FeMOR-5%-UL的优异的催化活性和稳定性非常具有应用前景和研究价值.     

微介复合固体酸β分子筛催化芳烃硝化合成研究

研究了多级孔道β分子筛催化剂对芳烃(氯苯)的硝化反应,显示具有优异的催化作用。在以硝酸为硝化剂,氯苯∶催化剂=3∶1,60℃反应2 h条件下,对比传统β分子筛,自制多级孔道β分子筛的催化活性较高,且氯苯的对位选择性均有所提高,对位/邻位比分别从0.5提高到1.2。多级孔道β分子筛催化剂重复使用5次,催化活性保持稳定,且随着孔道比表面积增加,催化剂稳定性更好。     

新型汽车尾气净化催化剂的研究

研究Ｌａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｍｎ－Ｃｅ－Ｐｄ催化剂的活性和热稳定性,结果表明,该催化剂具有低温活性良好、活性高以及热稳定性好的性能特点,对ＣＯ、ＨＣ氧化的Ｔ５０％和Ｔ１００％分别约为１８２℃,２３８℃和２４０℃、２６５℃,催化剂表面组分发生强相互作用形成３种活性中心,是催化剂低的起燃温度,高活性的原因。催化剂高温处理后未发生烧结,活性未下降,热稳定性良好。