硫氧同位素示踪南京北郊大气PM2.5中硫酸盐来源

采用EA-IRMS联用技术对2014年1月南京北郊大气细粒子(PM2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯南京北郊大气PM2.5中硫酸盐的来源,并评估了各污染源的贡献率.结果表明,2014年1月南京北郊硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ34S)范围为2.7‰~6.4‰,平均值为5.0‰±0.9‰(n=16);氧同位素组成(δ18O)值范围为10.6‰~16.1‰,平均值为12.5‰±1.37‰(n=16).通过气溶胶与可能污染源的δ34S值对比和后向轨迹分析,得出结论:研究区域大气中硫同位素组成主要受当地燃煤中硫的影响,其次是远距离传输硫.此外,有低δ34S值硫源存在,但贡献比较小,可能来自生物成因硫.绝对主因子分析结果显示:人为成因硫和远距离传输硫贡献率分别为46.74%和31.54%.     

基于硫氧同位素研究南京北郊夏季大气中硫酸盐来源及氧化途径

采用EA-IRMS联用技术对2014年夏季南京北郊大气PM_(2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,计算了SO_2氧化为硫酸盐的异相和均相氧化过程的贡献率以及一次、二次硫酸盐的比例.结果表明,2014年夏季南京北郊大气中硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ~(34)S)范围为1.7‰~4.8‰,平均值为3.2‰±1.0‰(n=15);氧同位素组成(δ~(18)O)值范围为7.5‰~12.9‰,平均值为9.3‰±1.7‰(n=15).通过比较气溶胶硫酸盐及可能污染源的δ~(34)S,该研究区域夏季大气中的硫源主要来自当地燃煤与尾气排放.大气气溶胶中的硫酸盐主要为二次硫酸盐,且SO_2的氧化途径以均相氧化为主,比例为59.3%.夏季大气中SO_2的异相氧化以过量O_2下的Fe~(3+)催化氧化为主,均相氧化的主要机制包括O_3氧化反应及NO_2氧化反应.     

基于WRF-CMAQ模型的辽宁中部城市群PM2.5化学组分特征

为了探究北方寒冷地区城市PM_2.5化学组分特征,采用WRF-CMAQ模型对辽宁中部城市群2019年1月、4月、7月、10月及一次重污染过程（2019年1月11—14日）的PM_2.5化学组分展开模拟分析.结果表明:WRF-CMAQ模型分析下SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5浓度模拟值与监测值的相关系数（R）在0.63~0.82之间,PM_2.5组分中SO₄2-、NO₃-、NH₄+、EC、OC浓度的相关系数（R）在0.59~0.88之间,WRF-CMAQ模型对大气污染物及PM_2.5主要化学组分的模拟效果较好,可以反映PM_2.5及其组分的时空变化特征.通过对模拟结果的进一步分析发现,辽宁中部城市群PM_2.5中SNA（SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者的合称）的占比为37%,与成渝城市群、长三角地区、京津冀地区城市相比,PM_2.5二次污染程度较低,一次污染仍是PM_2.5的主要来源.1月、4月、7月、10月PM_2.5中[NO₃-]/[SO₄2-]（质量浓度比）分别为0.62、0.44、0.15、0.50,表明该区域的燃煤污染对PM_2.5的贡献大于机动车尾气的贡献,该现象在秋冬季尤为明显;硫氧化率（SOR）普遍处于较高水平,分别为0.34、0.54、0.61、0.58,表明该区域燃煤排放的SO₂更易对PM_2.5产生贡献.同时,全年OC/EC（质量浓度比）的平均值为3.6,说明碳气溶胶的贡献主要来自机动车尾气的排放与化石燃料燃烧.通过分析2019年1月11—14日重污染过程PM_2.5组分浓度的逐小时变化发现,该时段中SOR与NOR分别是1月平均值的1.2与2.0倍,NOR的提升导致PM_2.5中NO₃-浓度占比上升了8%,超过SO₄2-的占比,这表明该重污染过程中机动车尾气对PM_2.5的贡献超过平常时段.研究显示,辽宁中部城市群的大气污染呈燃煤与机动车尾气为主的复合型污染特征,尤其在重污染天气下,实施工业限产的同时,加强机动车限行尤为重要.      

南京地区大气PM2.5潜在污染源硫碳同位素组成特征

基于南京地区大气PM_(2.5)潜在污染源,采用EA-IRMS技术分别测定了样品中硫碳同位素组成,并分析不同污染源之间的关联性.结果表明,南京地区煤炭烟灰δ~(34)S值范围为1.8‰~3.7‰,δ~(13)C值范围为-25.50‰~-23.57‰;机动车尾气δ~(34)S值范围为4.6‰~9.7‰,δ~(13)C值范围为-26.32‰~-23.57‰;生物质烟灰δ~(34)S值范围为5.2‰~9.9‰,δ~(13)C值范围为-19.30‰~-30.42‰;扬尘δ~(13)C值为-13.45‰.南京地区煤炭烟灰颗粒物的硫同位素较轻,扬尘的碳同位素较重.对比国内外不同污染源δ~(34)S与δ~(13)C值,南京地区大气PM_(2.5)中的潜在污染源的δ~(34)S与δ~(13)C具有明显的区域性.因此,潜在污染源的δ~(34)S、δ~(13)C值可为南京地区大气PM_(2.5)的源解析提供同位素组成源谱支持.     

南京北郊早春霾污染过程及硫酸盐形成研究

对2016年3月南京北郊PM_2.5进行采样分析,通过样品中的水溶性离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）和碳质组分（OC、EC）,探讨霾污染的特征、来源及硫酸盐形成机制.结果表明,采样期间南京北郊PM_2.5平均浓度（103.22±48.5）µg/m³.污染天二次硫酸盐的形成与NO₂对SO₂的氧化相关性较强,而O₃的氧化作用影响较小;清洁天则相反.污染天,具有酸度缓冲作用的矿物粉尘使得气溶胶颗粒物总体呈弱碱性,而碱性环境下又更利于二次硫酸盐的形成.南京北郊早春二次污染严重,SOC主要由大气中碳氢化合物与O₃发生光氧化反应生成.污染天主要排放源为机动车尾气排放,其次是生物质和煤炭燃烧;清洁天主要排放源为煤炭燃烧和扬尘,机动车尾气影响较小.     

中国钢铁行业排放清单及大气环境影响研究

自下而上建立2018年中国高分辨率钢铁企业大气污染物排放清单（HSEC,2018）,定量模拟中国钢铁企业2018年和未来年情景下排放各种大气污染物对环境的影响情况.结果表明：2018年,中国钢铁行业共排放SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、PCDD/Fs、VOCs、CO、BC、OC、EC、氟化物分别为29.02万t、66.57万t、28.73万t、11.69万t、2.24kg、89.21万t、4057.49万t、0.45万t、0.61万t、0.06万t、0.88万t,焦化、烧结、球团、高炉4个铁前工序是中国钢铁行业大气污染物主要排放环节,中国钢铁行业对各省份SO₂、NO_x、PM_2.5年均浓度贡献比例平均值分别为2.85%、3.37%、1.54%;未来年,中国钢铁企业SO₂、NO_x、PM₁₀排放量分别为4.94万t、7.58万t、4.11万t,分别下降了82.98%、88.61%、85.69%,中国钢铁行业对各省份SO₂、NO_x、PM_2.5年均浓度贡献比例平均值分别为0.31%、0.22%、0.02%.     

后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.      

黄石市大气PM2.5中碳氮组分的污染特征及来源解析

基于稳定同位素技术与正定矩阵因子分解(PMF)模型,探究黄石市城区大气PM_2.5中碳氮组分的污染特征和来源.结果表明,黄石市城区大气PM_2.5中总碳浓度[ρ(TC)]与总碳同位素组成(δ¹³C_TC)均呈冬高夏低的季节性变化特征,夏季分别为(4.4±1.2)μg·m^-3和(-26.3±0.5)‰,冬季分别为(9.9±3.5)μg·m^-3和(-25.5±0.5)‰;总氮浓度[ρ(TN)]在夏季[(9.1±9.1)μg·m^-3]明显低于冬季[(62.4±26.4)μg·m^-3],而总氮同位素组成(δ¹⁵N_TN)在夏季[(12.8±1.9)‰]较冬季[(2.9±4.0)‰]明显富集.除本地源贡献外,黄石市PM_2.5中碳氮组分主要受湖南北部近距离区域排放和西北方向远距离传输影响.贝叶斯混合模型(MixSIAR)与PMF模型解析出机动车排放源为PM_2...     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

南昌市PM2.5中结合氨基酸的浓度组成及来源

采集了春季南昌市城市和森林地区的大气PM_2.5样品及潜在大气氨基酸排放源（植物和土壤）样品,测定并分析了样品中结合氨基酸（CAAs）的浓度、组成及甘氨酸（Gly）的氮同位素值.结果表明,城市和森林地区PM_2.5中总CAAs的浓度分别为0.507~3.912和0.497~2.647nmol/m³.通过对PM_2.5中CAAs组成占比分析发现,城市和森林地区CAAs组成成分相似,其中Pro、Gly、Ala、Leu和His是PM_2.5中丰富的CAAs物种.结合Gly的氮同位素值可知,城市地区（+0.62‰~+22.67‰）和森林地区（+1.99‰~+23‰） PM_2.5中δ¹⁵N_C-Gly值表现出较大的变化范围.根据大气CAAs潜在排放源δ¹⁵N值清单,本研究中生物质燃烧、土壤源和植物源是PM_2.5中CAAs的主要来源.贝叶斯稳定同位素模型计算源分配结果表明生物质燃烧、土壤源和植物源对城市地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为42%、40%和18%,对森林地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为38%、38%和24%.     

菏泽市秋冬季PM2.5水溶性离子化学特征分析

为深入研究菏泽市秋冬季PM_2.5中水溶性离子污染特征,于2017年10月15日-2018年1月31日对菏泽市3个监测点同步进行PM_2.5的采集和分析,分析探讨了不同污染程度下ρ（PM_2.5）及水溶性离子化学特征.结果表明:①菏泽市秋冬季PM_2.5呈区域污染特征.②整个观测期间,ρ（PM_2.5）范围为26.72~284.10 μg/m3,平均值为103.27 μg/m3,其中水溶性离子对ρ（PM_2.5）贡献率较大,为44.65%~49.87%;SNA（NO₃-、NH₄+、SO₄2-的统称）的占比较高,SNA占总水溶性离子质量浓度的86.88%,说明二次气溶胶为菏泽市大气PM_2.5中的重要组成部分.③SNA三角图解和水溶性离子相关性结果表明,采样期间大气中NO₃-、SO₄2-可能以NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄形式存在;ρ（Cl-）与ρ（K+）相关性较高（清洁天和污染天的相关系数分别为0.79和0.81）,由此推测Cl-与K+具有同源性,二者主要源于生物质燃烧.④重度及以上污染天的SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）分别为0.54和0.37,分别是清洁天的2.08和2.06倍;轻/中污染天的SOR和NOR分别为0.37和0.29,分别是清洁天的1.42和1.61倍.随着污染程度的加重,SO₂和NO₂向SO₄2-和NO₃-的二次转化增强.重污染日SOR、NOR和相对湿度均大于清洁天和轻/中度污染天,而温度则未表现出相似的变化趋势,说明非均相反应是菏泽市秋冬季SO₄2-和NO₃-形成的重要原因.研究显示,菏泽市污染呈区域性污染特征,二次气溶胶是菏泽市大气PM_2.5的重要组成部分,污染天ρ（NO₃-）、ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+）均与相对湿度呈显著正相关（P < 0.05）,均与温度呈负相关,表明在污染天高湿低温对SO₂、NO₂转化为SO₄2-、NO₃-有推动作用.      

燃煤控制对北京市空气质量的改善分析

根据清洁空气行动计划,北京市将继续调整能源结构,新建天然气热电中心替代燃煤发电,并且进行工业锅炉煤改气、居民供暖煤改电、远郊区炊事用气改造等措施,以减少煤炭的使用量. 采用自下而上的排放因子法,估算减少燃煤所产生大气污染物(TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x及VOC)的减排量,并利用ADMS-Urban模型模拟其对环境空气质量的改善. 结果表明:①2015年北京市煤炭控制在1500×104t以内,测算的煤炭减量为863.38×104t,TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x和VOC的减排量分别为2580.17、2032.94、1183.53、6265.30、7220.90和1058.44t. ②各污染物减排空间分布基本一致,主要集中在城市功能拓展区,包括石景山、朝阳区、海淀区和丰台区等,上述区域对TSP、PM₁₀、一次PM_2.5、SO₂、NO_x和VOC削减贡献分别达到78.3%、81.5%、82.7%、85.2%、83.0%和49.9%. ③ADMS-Urban模型模拟结果表明,减少燃煤可使环境空气中ρ(TSP)、ρ(PM₁₀)、ρ(一次PM_2.5)、ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(VOC)分别降低0.55~12.74、0.44~10.78、0.27~6.77、0.78~17.31、1.67~43.48和0.17~12.07μg/m3.      

西安市冬季霾污染过程PM2.5上蛋白质的浓度变化与来源分析

利用2019年12月至2020年1月在西安市3次灰霾污染过程中采集的PM_2.5样品,采用BCA试剂法、离子色谱和气相色谱-质谱检测法分别对样品中的蛋白质含量及无机有机化学成分进行了分析测定,结合相关性分析和气团后向轨迹模型分析探讨了PM_2.5上蛋白质对灰霾污染的响应及其在污染过程中可能的作用.结果表明,冬季灰霾污染期间,西安市PM_2.5中蛋白质组分的平均浓度为(5.587±2.421)μg/m³,处于较高水平;蛋白质浓度变化呈现出显著的短期连续变化特征,夜晚略高于白天.蛋白质的浓度与Cl^-和K⁺呈显著的正相关,说明气溶胶中蛋白质的来源与燃煤和生物质燃烧有关;与NO₃^-与SO₄^2-的浓度呈现显著的正相关,表明蛋白质可能参与NO₃^-与SO₄^2-的氧化转化;蛋白质具有良好的吸湿性,在湿度较大时,以其为核心吸附空气中的水蒸气及易溶于水的气态污染物(O₃、SO₂、NO_X以及挥发性有机物等)形成的气溶胶易于发生吸湿增长及非均相反应,可能利于二次气溶胶的生成.     

临沂市冬季环境空气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为探究临沂市冬季环境空气PM_2.5中水溶性离子污染特征及来源,于2016年12月11日—2017年1月9日在临沂大学、兰山区政府、高新区翠湖嘉园、汤庄办事处、河东区政府、临沂开发区6个采样点开展样品采集.结果表明:①采样期间全市ρ（PM_2.5）日均值的平均值为144.86 μg/m3,ρ（PM_2.5）日均值在2016年12月20日和2017年1月4日出现峰值,分别为304.46和341.65 μg/m3.②水溶性离子日均质量浓度大小顺序依次为ρ（NO₃-）> ρ（SO₄2-）> ρ（NH₄+）> ρ（Cl-）> ρ（K+）> ρ（Ca2+）> ρ（Na+）> ρ（F-）> ρ（Mg2+）> ρ（NO₂-）,其中,在PM_2.5中w（NO₃-）、w（SO₄2-）、w（NH₄+）分别为22.33%、16.57%、13.62%,说明NO₃-、SO₄2-和NH₄+是临沂市PM_2.5的主要组成部分.③临沂市污染天和非污染天ρ（PM_2.5）日均值分别为164.00和56.86 μg/m3.随污染水平增加,PM_2.5中w（NO₃-）明显增高,w（SO₄2-）和w（NH₄+）基本不变,说明w（NO₃-）的增加导致ρ（PM_2.5）的升高.污染天和非污染天的NOR（氮氧化率）分别为0.28和0.11,SOR（硫氧化率）分别为0.34和0.28,说明污染越重,NOR和SOR越高,并且NO_x的气-粒转化速率较SO₂慢.污染天ρ（Cl-）和ρ（K+）分别为7.22和1.77 μg/m3,分别是非污染天的2.5和3.0倍.④采样期间非污染天和污染天的N/S〔ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）〕分别为0.85和1.39,说明非污染天时固定源对PM_2.5的贡献相对较大,而污染天时移动源对PM_2.5的贡献相对较大.⑤通过PMF模型法解析出3个因子.因子1对PM_2.5中水溶性离子的贡献率为56.13%,代表二次源和生物质燃烧源;因子2的贡献率为25.22%,代表工业源和垃圾焚烧源;因子3的贡献率为18.65%,代表扬尘源.研究显示,临沂市冬季PM_2.5污染严重,水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治对策.      

焦作市大气污染时空分布特征及来源分析

焦作市是京津冀地区"2+26"通道城市之一.为研究焦作市大气污染特征,于2016年1月-2018年2月使用3个国控站点（马村区生态环境局、焦作市生态环境局和高新区政府）大气环境监测数据,以及2018年1月焦作市边界站PM_2.5及其化学组分（水溶性离子和碳组分）监测数据进行分析.结果显示:焦作市大气污染以PM_2.5污染为主,2017年ρ（NO₂）、ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（CO）和ρ（SO₂）平均值分别为42.4 μg/m3、79.0 μg/m3、136.5 μg/m3、1.42 mg/m3和38.3 μg/m3,较2016年分别下降了10.5%、10.6%、11.2%、20.7%和37.6%.在时间分布上,大气污染物质量浓度日变化具有明显的季节性特征,春、夏两季ρ（NO₂）日变化较秋、冬两季呈更宽的"U型",ρ（SO₂）峰值出现在12:00左右,推测原因与夜间高架源排放有关;在空间分布上,本地一次污染排放可能主要来自市区工地扬尘、西南地区交通源和东部污染点源.观测期间,ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）和ρ（SO₄2-）较高,平均值分别为39.42、23.66和23.01 μg/m3,分别占水溶性离子质量浓度的41.8%、25.1%和24.4%,占ρ（PM_2.5）的27.4%、16.4%和16.0%.污染天的NOR（氮转化率）（0.35）和SOR（硫转化率）（0.43）明显高于清洁天的NOR（0.25）和SOR（0.18）,表明污染天NO₂和SO₂二次转化程度更高.SOR和NOR随相对湿度的增加而增加,表明相对湿度较高时有利于NO₂和SO₂的二次转化.污染天和清洁天ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）估算值分别为19.79和3.51 μg/m3,分别占ρ（OC）的79.4%和54.9%,占ρ（PM_2.5）的9.8%和10.4%,表明焦作市SOC对OC有较大的贡献.PSCF（潜在源贡献因子法）结果表明,本地源是影响焦作市秋、冬两季PM_2.5的主要潜在源,太行山南麓区域输送也对其有一定贡献.研究显示,焦作市大气污染较严重,本地一次排放、二次转化和区域输送是焦作市PM_2.5的主要来源.      

北京市2014年10月重霾污染特征及有机碳来源解析

2014年10月北京市出现了多次重霾天气,与此同时,通过全国秸秆燃烧卫星遥感监测发现,北京周边河南、河北等地区恰存在一定规模的秸秆燃烧活动. 对2014年10月4—27日北京市大气PM_2.5中的水溶性离子、金属、OC(有机碳)、EC(元素碳)和有机物示踪物等化学成分进行了分析,对霾天和非霾天PM_2.5中化学成分进行了比较,并使用CMB(化学质量平衡)模型对PM_2.5中有机物的来源进行了解析,采用后向轨迹模拟和卫星遥感图像定量评估生物质燃烧(秸秆燃烧等)对重霾污染的影响. 结果表明:霾天ρ(PM_2.5)〔(229.0±96.3)μg/m3〕是非霾天的5.0倍,水溶性离子总质量浓度〔(125.3±59.3)μg/m3〕是非霾天的6.5倍,ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)和ρ(NH₄+)分别是非霾天的6.1、8.6和7.1倍,ρ(OC)〔(81.8±39.5)μg/m3〕是非霾天的7.8倍,ρ(EC)〔(6.7±3.4)μg/m3〕是非霾天的4.2倍;霾天生物质燃烧的示踪物——左旋葡聚糖和K+的质量浓度平均值分别是非霾天的9.1和3.3倍. 生物质燃烧、机动车排放以及二次污染物对有机细颗粒物的贡献率分别为18.9%、36.9%和41.9%;二次细颗粒物质量浓度增加了1倍左右;气象条件同样在很大程度上促进了霾的形成. 常规的源解析方法仅可对生物质燃烧的一次污染贡献进行定量,但对重霾污染贡献的全面评价尚需进一步探讨.      

基于2012—2018年内江市PM2.5化学组分变化对《大气污染防治行动计划》实施效果的评估

2013年9月国务院发布了《大气污染防治行动计划》（简称"《气十条》"）.基于《气十条》实施前期（2012年5月-2013年5月）和实施后期（2015年9月-2016年9月）在四川省内江市采集的PM_2.5及其化学组分,以及2013-2018年空气自动监测站在线监测数据,通过比较分析PM_2.5中WSIIs（water-soluble inorganic ions,水溶性离子）和6项常规污染物质量浓度的变化来评估《气十条》实施效果,同时应用PMF（positive matrix factorization,正矩阵因子分析法）模型解析WSIIs源变化以探究空气污染源的改变.结果表明:①2018年内江市ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（O₃）和ρ（CO）年均值分别为9.4 μg/m3、23.9 μg/m3、53.1 μg/m3、34.9 μg/m3、140.0 μg/m3和1.1 mg/m3,6项污染物首次全部达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准.②《气十条》实施后期ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别为（74.5±55.1）（63.0±47.0）μg/m3,较实施前期分别下降了36%和20%,说明《气十条》的实施明显改善了空气质量.PM_2.5中ρ（SO₄2-）和ρ（NO₃-）分别下降了47%和25%,表明SO₂和NO_x的排放均得到有效控制;PM_2.5中ρ（K+）和ρ（Mg2+）分别增加了66%和92%,这与春节期间燃放烟花爆竹和生物质燃烧有关,因此应加强对重点时段特殊事件的管控.③相较《气十条》实施前期,实施后期ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）由0.69升至0.84,SOR（sulfate oxidation ratio,硫氧化率）由0.22增至0.25,说明PM_2.5和二次污染占比增加.④PMF模型解析结果发现,与《气十条》实施前期相比,实施后期的燃煤-工业源、二次硫酸盐、二次硝酸盐和扬尘源对ρ（PM_2.5）的贡献量下降,生物质燃烧源对ρ（PM_2.5）的贡献量增加;燃煤-工业源和二次硫酸盐对ρ（PM_2.5）的贡献率之和大幅下降,二次硝酸盐和生物质燃烧的贡献率均升高.研究显示,《气十条》的实施使内江市燃煤和工业排放得到显著控制,但机动车和生物质燃烧尚需严控.      

2014年北京奥体中心空气质量演变特征

利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,选择北京国家奥林匹克体育中心(下称北京奥体中心)为研究对象,分析了2014年全年北京奥体中心空气质量演变特征. 结果表明:①2014年全年北京奥体中心首要污染污染物为PM_2.5,其次是NO₂,而PM_2.5和PM₁₀出现中度污染以上的污染事件主要集中在冬季和春末秋初;②PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO等主要污染物的年均质量浓度分别为89.75、141.12、21.83、64.26、48.60和1 210 μg/m3. 其中年均ρ(PM_2.5)是GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)的2.6倍,年均ρ(PM₁₀)也是其二级标准限值(70 μg/m3)的2.0倍,年均ρ(SO₂)略高于其一级标准限值(20 μg/m3),而年均ρ(NO₂)则高于其标准限值(40 μg/m3);③北京奥体中心全年逐月ρ(SO₂)/ρ(NO₂)都小于1.00,年均值为0.37,反映出北京目前硝酸型污染特征越来越明显;④针对不同污染等级下各类污染物质量浓度的分析结果显示,严重污染时ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)平均值分别高达324.75和494.98 μg/m3,分别是世界卫生组织(WHO)《空气质量准则》推荐24 h平均浓度准则值的13和10倍,其浓度如此之高会对人体健康造成严重危害;⑤ρ(PM_2.5)年均24 h变化趋势表明,ρ(PM_2.5)具有明显的日变化特征,出现2个峰值,高峰值出现在午夜时分(23:00—翌日01:00),次高峰值出现在上午(09:00—11:00),最低值出现在下午(15:00—17:00),次低谷值则出现在凌晨(05:00—07:00),说明ρ(PM_2.5)除与混合层高度日变化特征密切相关外,还与人们的日常生活有一定联系.      

黄石市大气PM2.5中水溶性离子浓度特征及来源分析

为研究黄石市大气PM_2.5中水溶性离子组成、质量浓度变化特征及来源,于2012年3月-2013年2月在湖北省黄石市利用MiniVol颗粒物采样器采集PM_2.5样品,用离子色谱分析了9种水溶性离子（NH₄+、Ca2+、Mg2+、Na+、K+、Cl-、NO₃-、SO₄2-、F-）的质量浓度,并采用PMF（正定矩阵因子分析法）模型讨论了不同离子的来源.结果表明:观测期间黄石市大气PM_2.5中ρ（总水溶性离子）的年均值为（61.5±26.8）μg/m3,占ρ（PM_2.5）的63.9%,各离子质量浓度的高低顺序依次为ρ（SO₄2-）> ρ（NO₃-）> ρ（NH₄+）> ρ（Na+）> ρ（Cl-）> ρ（Ca2+）> ρ（K+）> ρ（F-）> ρ（Mg2+）.二次无机离子SNA（为SO₄2-、NO₃-和NH₄+的统称）是水溶性离子的主要成分,占全部所测水溶性离子的74.4%.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）范围为0.12~1.29,平均值为0.53±0.30,说明全年观测点附近主要以固定源污染为主.4个季节的SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）均大于0.10,说明黄石市PM_2.5中的SO₄2-和NO₃-主要是经二次转化形成的.阴、阳离子相关性研究发现,4个季节阴、阳离子总体相关性（R2为0.98）较好,并且全年PM_2.5组分偏酸性.通过PMF模型源解析发现,黄石市大气PM_2.5中水溶性离子主要来源于燃烧源、二次转化源和土壤/矿物扬尘源.研究显示,黄石市大气PM_2.5中主要水溶性离子成分是SNA,燃烧、二次转化和土壤/矿物扬尘是其主要来源.