间歇曝气式膜生物反应器对养猪沼液中兽用抗生素的去除特性

研究了间歇式膜生物反应器在不同进水碳氮比和有机负荷下对养猪沼液中11种兽用抗生素的去除特性,以及污泥中抗生素的含量变化.结果表明,水力停留时间(HRT)≥5 d、化学需氧量(COD)/总氮(TN)=2.1时,该膜生物反应器对抗生素和COD的去除率均较高,分别达到(79.1±0.7)%和(88.4±1.4)%;当HRT缩短至3 d时,虽然COD去除率不受影响,但抗生素的去除率明显下降;COD/TN从2.1降至0.7后,抗生素去除效率不受影响,但COD去除率明显降低.长污泥龄(SRT)下污泥中出现四环素类和喹诺酮类抗生素的持续积累,积累量随污泥龄的缩短而降低.污泥中的抗生素含量与组成受进水影响较大.     

抗生素对好氧污泥氧摄取速率单独和联合抑制效果

为研究4种抗生素(四环素、土霉素、磺胺甲恶唑和磺胺甲基嘧啶)对好氧污泥活性的单独作用及相互作用关系,以氧摄取速率(OUR)作为衡量指标,设计正交试验,测定4种抗生素对好氧污泥的单独和联合抑制效果.结果表明,4种抗生素单独使用对好氧污泥OUR抑制大小顺序为四环素>土霉素>磺胺甲恶唑>磺胺甲基嘧啶;其中四环素和土霉素毒性较高;联合作用下,对好氧污泥OUR影响最大的因素是四环素,之后依次是土霉素、磺胺甲恶唑和磺胺甲基嘧啶,4种抗生素对好氧污泥OUR抑制作用大小顺序与单独抑制作用大小顺序基本相同.其中四环素表现出显著抑制作用(p<0.05).四环素类抗生素和磺胺类抗生素联合使用表现出一定的相加关系,对目标微生物存在一定的竞争;两种磺胺类抗生素一级交互作用为拮抗关系.     

高温堆肥对猪粪中四环素类抗生素及抗性基因的影响

为了研究高温堆肥对猪粪中抗生素及抗生素抗性基因的影响,对不同堆肥处理中的四环素类抗生素(四环素、土霉素、金霉素)及其抗性基因(tetA、tetC、tetG、tetM、tetQ、tetW)的动态变化进行了定量研究.结果表明:低剂量组(10 mg·kg~(-1))中四环素、土霉素、金霉素的去除率分别为91%、94%、92%,高剂量组(50 mg·kg-1)中四环素、土霉素、金霉素的去除率分别为60%、62%、71%.在堆肥过程中,抗生素处理组目标基因相对丰度高于对照组,而低剂量组目标基因相对丰度(tetW除外)又普遍高于高剂量组.经堆肥处理后,tetA的相对丰度增加,tetC、tetG、tetM、tetQ、tetW的相对丰度均下降.高温堆肥可以有效去除猪粪中一定浓度的四环素类抗生素,并对四环素类抗性基因也有一定的削减作用.     

茶渣生物炭制备及其对溶液中四环素的去除特性

以茶渣(tea waste)为对象,在300、 500和700℃限氧条件下热解制备成生物炭(TWBC300、 TWBC500和TWBC700),研究其对溶液中四环素(tetracycline,TC)的去除特性.采用元素分析、比表面积分析仪、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)对TWBC300、 TWBC500及TWBC700进行表征;考察生物炭添加量、溶液初始pH、离子类型及强度等因素对四环素去除效果的影响;结合吸附动力学、吸附等温线和仪器表征结果探究生物炭对溶液中四环素的作用机制.结果表明,适合的生物炭投加量为4.0g·L~(-1).溶液初始pH对生物炭去除四环素的影响较小.溶液中阳离子类型对生物炭吸附四环素的抑制作用依次是Mg~(2+)Ca~(2+)K~+Na~+.NH~+_4能略微促进生物炭对四环素的吸附,而铜离子却显著抑制生物炭对四环素的去除.环境温度增加能提升生物炭对四环素的去除效果.拟二级动力学方程和Langmuir模型可以较好地拟合茶渣生物炭吸附四环素的过程.茶渣生物炭对四环素的吸附量依次是TWBC700TWBC500TWBC300.孔隙扩散、氢键和π-π作用是茶渣生物炭去除四环素的主要机制.因此,高温制备的茶渣生物炭可作为废水中四环素去除的良好吸附剂.     

人类活动影响下的高原湿地四环素类抗生素抗性基因赋存与微生物群落共现性

抗生素的广泛使用导致抗生素大量进入环境中,进而使微生物产生耐药性.近年来,随着高原区域人类活动的加剧,高原湿地中抗生素耐药基因(ARGs)的赋存和迁移研究备受关注.以地处云贵高原的鹤庆草海国家湿地公园为研究区,分析河流上游(泉眼附近原始生境)和河流下游(居民生活污水排放口)沉积物中的四环素类、磺胺类、喹诺酮类和大环内酯类共4类抗生素的含量分布,其中四环素类抗生素检出含量为103.65～2 185μg·kg^-1,是含量最高的抗生素种类.为进一步探究四环素类抗性基因的赋存特征和影响因素,通过相关性分析和网络分析揭示了人类活动影响下环境因子、细菌群落结构和病原菌对四环素类ARGs的影响.结果发现,上、下游沉积物中共检出15种四环素类抗性基因,其中,上游检出tetPA、tetD和tetPB等7种抗性基因,下游检出tetPA、tetE、tetM和tetX等13种抗性基因,下游新增的8种抗性基因占下游基因丰度的43.44%;四环素类抗生素含量及有效磷、总有机碳、硝态氮和总磷等理化指标是影响四环素类ARGs分布的主要环境因子;上、下游沉积物中检出细菌分属于64个细菌门,其中变形...     

蚯蚓生物滤池削减剩余污泥中ARGs和ARB的效果研究

蚯蚓生物滤池(vermifiltration, VF)是一种低碳、环境友好的生态技术。基于其良好的剩余污泥减量化效果,以不加蚯蚓的普通生物滤池(biofilter, BF)为对照,探究蚯蚓生物滤池对新型污染物——抗生素抗性菌(antibiotic resistance bacteria, ARB)和抗生素抗性基因(antibiotic resistance genes, ARGs)的去除效果。结果表明:与BF相比,VF对ARB(四环素类抗性菌、磺胺类抗性菌和双抗性抗性菌)的去除率增加25百分点以上,对ARGs(tetO、tetM、tetQ、tetW、sul1、sul2)去除率增加20百分点以上,且具有选择性。VF对intI1去除率高达98.24%,大大降低了ARGs的水平转移和传播风险。夏、冬季,VF对ARGs和ARB去除率比BF高15百分点以上,说明蚯蚓的加入减弱了低、高温对生物滤池的抑制作用。蚯蚓生物滤池能有效提高污泥中ARGs和ARB去除率,为剩余污泥的无害化处理提供参考。     

活性污泥对四环素的吸附性能研究

通过批量平衡法研究了四环素在活性污泥上的吸附行为.结果表明,污泥混合液浓度和四环素初始浓度对吸附平衡时间、污泥吸附量和污泥吸附率均有较大影响.伪二级反应动力学模型较伪一级反应动力学模型更符合本吸附实验.在10、25℃条件下,四环素在活性污泥上的吸附行为较符合Langmuir模型,最大吸附量分别是31.14、70.95 mg.g-1;在40℃下,符合Henry模型.应用D-R模型判定吸附类型,10℃(平均吸附能为9.13 kJ.mol-1)下,化学吸附占主导;40℃(平均吸附能为7.07 kJ.mol-1)下,物理吸附占主导.温度升高,污泥对四环素的吸附能力增大.离子交换是四环素在活性污泥上吸附的一种机制.四环素的初始浓度为5、10、20 mg.L-1,钠离子浓度由0 mol.L-1增加到0.1 mol.L-1时,吸附量分别下降15.32%、15.00%、20.12%.当pH在5～10之间时,pH为6的条件下污泥对四环素的吸附量最大.     

3种四环素类抗生素在褐土上的吸附和解吸

以OECD Guideline 106为基础,采用批量平衡方法研究3种四环素类抗生素在褐土上的吸附和解吸作用.结果表明,3种四环素类抗生素的吸附和解吸不同程度地偏离线性模型,其中Freundlich模型可以对吸附和解吸数据进行良好的非线性拟合,平均拟合相关系数为0.991;其中金霉素的吸附等温线呈“S型”,土霉素的吸附等温线呈“L型”,而四环素的吸附等温线呈线性.在2种褐土中,金霉素吸附容量(lgKf) (4.307和4.003)高于四环素,而四环素lgKf (3.252和3.198)高于土霉素lgKf (2.932和2.724).对于同一种抗生素,在2种褐土中的吸附容量和吸附强度并无显著差异性.此类抗生素在褐土中的吸附均以物理性吸附为主.土霉素在褐土中的滞后系数显著高于四环素和金霉素(P<0.01),而四环素和金霉素的解吸滞后系数之间无显著差异.     

嘉兴市地表水中兽用抗生素的污染现状调查

建立了适合长三角地区重要生猪养殖基地嘉兴市环境水体中4类(四环素类、磺胺类、大环内酯类、喹诺酮类)共10种常用兽用抗生素同时检测的固相萃取与液相色谱质谱(LC-MS/MS)联用技术,对该地区10个典型村镇河道断面和21个市区主要河网监控断面开展调查.结果表明,村镇河道中抗生素污染严重,10种抗生素总浓度为65.6～467.0 ng.L-1.其中,四环素类和磺胺类浓度分别为40.8～253.0 ng.L-1和未检出～165.0 ng.L-1;大环内酯类和喹诺酮类浓度分别为3.1～14.68ng.L-1和未检出～14.54 ng.L-1.市区河网污染相对较轻,10种抗生素总浓度为20.1～61.2 ng.L-1,其中四环素类浓度为未检出～44.0 ng.L-1;磺胺类、大环内酯类和喹诺酮类浓度则分别低于2.7、6.3和21.6 ng.L-1.     

IC反应器处理制药废水的颗粒污泥驯化和快速启动

试验研究了厌氧内循环(IC)反应器处理化工合成制药废水时,颗粒污泥的驯化培养启动过程.IC反应器控制在中温条件运行,接种颗粒污泥取自处理味精废水的厌氧上升流式污泥床反应器,驯化开始采用葡萄糖基质与制药废水混合废水,然后很快转化为全部是生物难降解的合成制药废水.结果表明,采用高负荷、高进水浓度的启动控制条件,经历23d的启动运行,IC反应器的容积负荷达到5 kgCOD/(m3·d), COD去除率达到70%~80%.在容积负荷达到7.4kgCOD/(m3·d)时,COD的去除率仍可稳定在70%左右.IC反应器中的成熟颗粒污泥形状规则、密实、粒径大.扫描电镜观察发现,颗粒污泥中古细菌产甲烷鬓毛菌(Methanosaetaceae)占优势. IC反应器处理难降解废水在高负荷、高进水浓度条件下可实现快速培养驯化和启动.     

Adsorption behavior of sulfamethazine in an activated sludge process treating swine wastewater

Swine wastewater is an important pollution source of antibiotics entering the aquatic environment. In this work,the adsorption behavior of sulfamethazine(SMN),a commonlyused sulfonamide antibiotic,on activated sludge from a sequencing batch reactor treating swine wastewater was investigated. The results show that the adsorption of SMN on activated sludge was an initially rapid process and reached equilibrium after 6 hr. The removal efficiency of SMN from the water phase increased with an increasing concentration of mixed liquor suspended solids,while the adsorbed concentration of SMN decreased. Solution pH influenced both the speciation of SMN and the surface properties of activated sludge,thus significantly impacting the adsorption process. A linear partition model could give a good fit for the equilibrium concentrations of SMN at the test temperatures(i.e.,10,20 and 30°C). The partition coefficient(Kd) was determined to be 100.5 L/kg at 20°C,indicating a quite high adsorption capacity for SMN. Thermodynamic analysis revealed that SMN adsorption on activated sludge was an exothermic process. This study could help to clarify the fate and behavior of sulfonamide antibiotics in the activated sludge process and assess consequent environmental risks arising from sludge disposal as well.     

异养硝化好氧颗粒污泥培养条件研究

以具有好氧反硝化功能的异养硝化菌剂作初始接种物,粉末状活性炭对该菌剂进行预固定,批次进水的方式培养出了异养硝化好氧颗粒污泥,研究了颗粒污泥的培养条件.结果表明,有机负荷、进水水质、曝气量和沉降时间都对异养硝化好氧颗粒污泥的形成发育起着重要作用.模拟废水和猪场废水都可以培养出异养硝化好氧颗粒污泥.在COD负荷4.0 g·(L·d)~(-1),氨氮负荷0.212 g·(L·d)~(-1),曝气量为200 L·h~(-1),沉降时间为2.0～4.0 min条件下可形成颗粒污泥.采用葡萄糖为碳源的模拟废水培养颗粒污泥容易引起丝状菌的增殖,导致颗粒污泥沉降性能变差和脱氮功能减退.采用猪场配水能够将丝状菌有效地淘汰出反应器,恢复颗粒污泥沉降性能和脱氮功能,并促进颗粒污泥发育成熟.成熟的颗粒污泥性状稳定,当COD负荷为6.6～8.6 g·(L·d)~(-1),总氮负荷为0.409～0.474 g·(L·d)~(-1),氨氮负荷为0.285～0.304 g·(L·d)~(-1)时,颗粒污泥对以葡萄糖为补充碳源的猪场废水的总氮去除率为84.75%～88.33%,氨氮去除率为99.9%以上,COD去除率为97.29%～98.62%.     

Rapid aerobic granulation in an SBR treating piggery wastewater by seeding sludge from a municipal WWTP

Aerobic sludge granulation was rapidly obtained in the erlenmeyer bottle and sequencing batch reactor (SBR) using piggery wastewater. Aerobic granulation occurred on day 3 and granules with mean diameter of 0.2 mm and SVI₃₀ of 20.3 mL/g formed in SBR on day 18. High concentrations of Ca and Fe in the raw piggery wastewater and operating mode accelerated aerobic granulation, even though the seed sludge was from a municipal wastewater treatment plant (WWTP). Alpha diversity analysis revealed Operational Taxonomic Units, Shannon, ACE and Chao 1 indexes in aerobic granules were 2013, 5.51, 4665.5 and 3734.5, which were obviously lower compared to seed sludge. The percentages of major microbial communities, such as Proteobacteria, Bacteroidetes and Firmicutes were obviously higher in aerobic granules than seed sludge. Chloroflexi, Planctomycetes, Actinobacteria, TM7 and Acidobacteria showed much higher abundances in the inoculum. The main reasons might be the characteristics of raw piggery wastewater and granule structure.     

四环素类抗生素对不同蔬菜生长的影响及其富集转运特征

本研究探讨了四环素类抗生素(TCs)对两种蔬菜生长的影响及其在蔬菜体内的富集和转运特征,以期为四环素类抗生素的植物毒性和对人体健康的风险评价提供理论基础.采用土培试验研究了不同水平(0、50和150 mg·kg-1)的四环素类抗生素(四环素TC、土霉素OTC、金霉素CTC)对生菜和小白菜生长、抗生素含量及其富集转运特征的影响.结果表明,TCs总体上抑制了生菜的生长,地上部和地下部鲜重分别较CK降低了1.56%~26.84%和17.36%~51.04%,小白菜地上部和地下部鲜重反而较对照提高了3.7%~7.3%和3.1%~82.2%.TCs在一定程度上增加了生菜和小白菜的气孔导度(Gs)和蒸腾速率(Tr),抑制了生菜的净光合速率(Pn),Pn在TCs为150 mg·kg-1时较CK降低了32.43%~82.43%.TCs还抑制了生菜和小白菜的SOD活性,较CK降低了29.17%~223.12%,以OTC的抑制作用最强.生菜和小白菜的MDA含量在TCs为150mg·kg-1时达到最大值(生菜地上部除外).小白菜地上部和地下部TCs的含量均高于生菜,以CTC处理的小白菜和生菜TCs含量较高.种植生菜的土壤TCs残留量高于小白菜土壤,以OTC处理的土壤TCs残留量最高.小白菜对TCs的富集系数和转运系数分别是生菜的1.07~7.35倍和1.15~2.25倍.3种四环素类抗生素中以OTC和CTC的生态风险较大.     

活性污泥法对水溶性腐殖酸的去除效能与机制研究

采用人工配水的方式,研究了单级活性污泥法和两级活性污泥法对水溶性腐殖酸的去除效能,并通过测试污泥中腐殖酸的相对含量、污泥的元素组成、污泥的活性和进出水腐殖酸的分子量分布.对去除机制作了初步探讨.结果表明,在单级活性污泥处理系统中,不同浓度的腐殖酸均未对可生物降解有机物的去除构成影响,并且腐殖酸的去除率维持在67%-84%.随进水中腐殖酸浓度的增加去除率有所下降;通过两级活性污泥法试验.发现第l级活性污泥系统对腐殖酸的去除效果优于第2级.分别为71.3%和60.1%.且活性污泥系统对大分子量腐殖酸的去除效果优于小分子量腐殖酸.机制分析表明,腐殖酸难以作为微生物生长所需的碳源.主要依靠污泥吸附的方式,使水相中的腐殖酸进入泥相,再通过剩余污泥排放的方式去除.     

基于固相萃取及高效液相色谱-荧光检测分析的污泥中氟喹诺酮类抗生素研究方法的开发

氟喹诺酮类抗生素(FQs)作为常见的药品和个人护理用品(PPCPs)在环境中广泛存在.由于在生物体内很难被代谢,FQs会通过粪尿排泄等途径进入城市污水处理系统并最终富集到污泥中.并且,由于其在环境中的累积效应,FQs的存在极易增强致病菌的耐药性,限制了污泥的后续资源化利用.为得到适用于污泥中FQs的分析方法,进一步把握FQs在污水及污泥处理过程中的固/液分配及降解规律,研究中选择4种代表性FQs:氧氟沙星(OFL)、诺氟沙星(NOR)、环丙沙星(CIP)和洛美沙星(LOM)为研究对象,并通过所设计的正交试验,考察了固相萃取材料、萃取体系p H、洗脱剂对FQs的固相萃取效率的影响,在此基础上进一步优化了固相样品中FQs的提取方法,最终建立了细胞破碎,碱式提取(三乙胺/甲醇/水以5/25/75混合),固相萃取富集(SPE),磷酸-三乙胺溶液为缓冲盐流动相,甲醇为有机流动相,梯度荧光扫描的高效液相色谱-荧光(HPLCFLD)检测方法.液态样品中4种FQs的加标回收率采用新方法后可达到82%~103%;固态样品中4种FQs的加标回收率也可达到71%~101%.同时,为进一步确认不同运行条件对污泥吸附FQs能力的影响,针对好氧、缺氧和厌氧污泥分别进行了吸附试验研究,发现处于不同活性状态的污泥(厌氧、缺氧和好氧污泥)对FQs的吸附能力呈现出递减的趋势,但对FQs的吸附率都达到90%以上.该结论也证实了实际污水处理厂所去除的50%的FQs主要是通过污泥吸附这一途径实现的.     

废水处理系统中抗生素抗性基因分布特征

废水处理厂被认为是抗生素抗性基因(ARGs)的重要污染源.为探究抗性基因在进水状况复杂的废水处理厂沿程的分布变化特征,选取以生产抗生素为主导行业的某化工园区废水处理厂,使用实时荧光定量PCR对废水处理厂沿程ARGs的种类、丰度变化进行研究.结果表明,废水处理厂水体中检出16种ARGs,四环素类、磺胺类ARGs为废水处理厂中占主导的抗性基因,并检出可移动遗传元件int I1,其丰度与磺胺类抗性基因的丰度(P 0. 05,r 0. 95)存在相关性,表明可移动遗传元件int I1可能促进了磺胺类抗性基因的迁移和转化.园区医药企业以合成大环内酯类抗生素为主,由于选择性压力,园区废水中,erm B抗性基因的绝对丰度远远高于其他废水中erm B的绝对丰度.废水经过废水处理厂生物处理工艺,总ARGs绝对丰度下降了1. 16个数量级,经过芬顿工艺处理后,总ARGs绝对丰度下降了2. 46个数量级,表明该废水处理工艺中深度处理工艺对ARGs的去除效果优于生物处理.高浓度、可移动的ARGs已经存在于水体中,如果没有得到有效治理,从废水处理厂排出,将给环境带来高度风险.     

SBR活性污泥系统去除模拟废水中Pb2+的研究

为了考察不同Pb2+浓度(3、5、10 mg/L)下,SBR活性污泥系统对模拟含铅废水中Pb2+的去除效果,分析了活性污泥去除Pb2+的影响因素,并采用动力学模型、红外光谱及X射线能谱对活性污泥吸附Pb2+的机理进行了研究. 结果表明:①Pb2+浓度分别为3和5 mg/L时,SBR活性污泥系统对模拟含铅废水中Pb2+的去除率均在98%以上,该系统中活性污泥的Pb2+吸附量为6.2 mg/g;Pb2+浓度为10 mg/L时,SBR活性污泥系统运行后期Pb2+的去除率有所下降,这与该系统Pb2+累积量(351.6 mg)过高有关. ②在Pb2+长期作用下,SBR活性污泥系统各试验阶段的MLSS均会经历先下降再恢复的过程,且该系统中生物多样性和物种丰富度明显下降,可逐渐筛选出对Pb2+耐受性较强的微生物. ③SBR活性污泥系统去除Pb2+的适宜pH范围为6~7,最佳温度为25 ℃. ④活性污泥对Pb2+的吸附机理主要表现为化学吸附作用,包含表面有机络合、离子交换等过程. 研究显示,SBR活性污泥系统更适用于处理低浓度(3、5 mg/L)的含Pb2+废水.      

某城市污水A~2/O处理过程中重金属去除率分析

以A2/O法污水处理厂的城市污水实际处理过程中重金属的变化为研究对象,分析了六种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg)在处理过程中的去除率。研究结果表明:A2/O法对城市污水中重金属总的去除率是比较高的,都在78%以上,但在处理过程中受其存在状态、污水pH和本身的沉降、吸附、交换性质的影响,各种金属去除率并不完全相同的,总的去除率的大小顺序是:Zn>Hg>Cu>Cr>Cd>Pb。一级处理由于在同一pH、Eh下,不同的重金属以颗粒态和胶体存在的量不同,由高到低的顺序是:Cr>Cu>Zn>Hg>Pb>Cd。不同的金属离子与其配位基团的配位能力、离子交换能力和吸附能力不同,生化处理去除效果不同。从设计处理能力和重金属监测结果来看:一级处理水的主要控制项目多数达不到《城镇污水处理厂污染物排放标准》GB18918-2002的要求,应加大二级处理和深度处理能力,减轻陆源污染物对海域的污染负荷,提高中水的回用率。