鄱阳湖沉积物可转化态氮分布特征及其对江湖关系变化的响应

选取不同高程鄱阳湖表层沉积物,通过研究其总可转化态氮与各形态可转化态氮含量及分布特征,试图揭示江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物氮潜在释放风险的影响.结果表明:1鄱阳湖表层沉积物总氮(TN)含量在389~3 865 mg·kg-1之间,空间分布上呈"五河"入湖尾闾区湖心区北部湖区的趋势;总可交换态氮含量在319.36~904.56 mg·kg-1之间,占TN的52%,空间分布趋势与TN相同;2鄱阳湖3个湖区沉积物各形态可转化态氮的含量大小排列次序均为:SOEF-N(强氧化剂可提取态氮)≈SAEF-N(强碱可提取态氮)WAEF-N(弱酸可提取态氮)IEF-N(离子交换态氮);3江湖关系变化致使鄱阳湖枯水期沉积物出露时间提前并且延长,进而导致不同高程沉积物可转化态氮(TTN)含量差异明显,3个湖区沉积物可转化态氮含量均表现为枯水期丰水期,高程越高,由于其沉积物出露时间较长,可转化态氮含量较高,即可转化态氮含量12 m~13 m高程沉积物11 m~12 m高程沉积物10m~11 m高程沉积物;4随着高程的增加,沉积物各形态可转化态氮含量都呈现增加的趋势,其中SAEF-N和WAEFN含量及其占总可转化态氮的比例变化幅度较小,而IEF-N和SOEF-N含量以及其占总可转化态氮比例的增幅均较为显著.如果江湖关系进一步变化,枯水期水位继续下降,势必会引起沉积物出露面积增大及出露时间延长,从而导致沉积物TN、可转化态氮以及释放风险较高的氮形态IEF-N和SOEF-N含量的增大,来年丰水期可能会增加鄱阳湖沉积物氮释放风险.     

鄱阳湖沉积物氨基酸分布特征及其对江湖关系变化的响应

选取不同水情下鄱阳湖表层沉积物,研究由于江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物氨基酸含量、分布与组成的影响.结果表明:1鄱阳湖表层沉积物氨基酸含量在5.40~18.2μmol·g-1间波动,高值区域集中在"五河"入湖尾闾区和鄱阳湖入长江的湖口水域;2鄱阳湖北部湖区、"五河"入湖尾闾区、湖心区沉积物氨基酸组成相似,各氨基酸含量大小排列次序为:天冬氨酸谷氨酸丙氨酸丝氨酸赖氨酸精氨酸甘氨酸甲硫氨酸酪氨酸异亮氨酸亮氨酸苯丙氨酸苏氨酸缬氨酸组氨酸;3由于江湖关系变化导致的鄱阳湖枯水期提前和枯水位持续下降引起的沉积物出露时间延长和出露面积增加,致使不同高程沉积物氨基酸含量差异明显,3个湖区沉积物氨基酸含量均表现为枯水期丰水期;3个湖区不同高程沉积物氨基酸含量差异明显,其含量变化趋势为12~13 m高程沉积物11~12 m高程沉积物10~11 m高程沉积物,即高程越高,氨基酸含量越高;4出露时间延长引起沉积物氨基酸含量增加,其中增加最大的为酸性氨基酸.来年进入丰水期,大规模覆水可引起沉积物氨基酸等内源氮释放量增加,将对鄱阳湖水质产生一定影响,即在一定程度上可能会增加鄱阳湖富营养化风险.     

鄱阳湖不同高程沉积物中磷形态特征研究

选取了枯水期鄱阳湖10~13m高程共14个出露表层沉积物样品,通过研究其总磷(TP)及各形态磷含量与分布特征,试图揭示江湖关系变化导致的水位下降对鄱阳湖沉积物磷潜在释放风险的影响.结果表明,鄱阳湖表层沉积物总磷(TP)含量在214.5~736.0mg/kg之间, 平均含量为(428.6±154.3)mg/kg.空间分布呈“五河”入湖尾闾区(444.5mg/kg)≈湖心区(445.4mg/kg)>北部湖区(387.7mg/kg).各形态磷在空间上的差异相对较小,不同形态磷含量次序为活性磷(254.6±114.3mg/kg)>有机磷(105.0±49.2mg/kg)>非活性磷(69.1±26.3mg/kg).江湖关系变化引起鄱阳湖枯水期沉积物出露时间提前并且延长,进而导致不同高程沉积物总磷及其各形态磷含量差异明显,其含量变化趋势为12~13m> 11~12m>10~11m,即高程越高,沉积物总磷及其各形态磷含量越高.其中活性磷增幅最大,OP次之,非活性磷最小.而空间增幅表现出“五河”入湖尾闾区最为显著,湖心区次之,而北部湖区最小.     

江湖关系变化对鄱阳湖沉积物氨氮释放风险的影响

选取了鄱阳湖北部湖区、“五河”入湖尾闾区、湖心区共14个不同高程的表层出露沉积物样品,通过研究其总氮(TN)含量和氨氮(NH4+-N)释放热力学及动力学特征,试图揭示江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物氨氮释放风险的影响.结果表明,鄱阳湖沉积物TN含量在377～3875mg/kg之间;NH4+-N吸附/解吸平衡浓度(EC0)在1.49～2.99mg/L之间;单位沉积物NH4+-N的最大释放量在17.00~140.97mg/kg之间,NH4+-N释放主要集中在0~5min时段,占最大释放量的50.84%~73.34%,TN含量、EC0浓度、NH4+-N的最大释放量及初始释放速率均随沉积物所处高程的增高而增大,由此可见近年来由于长江来水量减少,鄱阳湖与长江之间江湖关系的改变,引起鄱阳湖枯水期提前及低枯水位持续时间增加,导致沉积物出露时间延长,进而促使沉积物TN含量、EC0浓度、单位沉积物NH4+-N最大释放量及0~5min时段NH4+-N释放速率升高,进而引起沉积物NH4+-N释放风险增大,是导致鄱阳湖水质恶化的重要机制之一.如果此江湖关系变化持续,枯水期低枯水位持续,势必引起沉积物出露面积进一步增大及出露时间的延长,最终可导致来年丰水期鄱阳湖沉积物NH4+-N释放风险增大.     

鄱阳湖枯水期沉积物磷释放特征及对水位变化响应

通过研究鄱阳湖枯水期不同高程沉积物磷释放热力学和动力学特征,试图建立沉积物磷释放与水位间响应关系,进一步揭示由于江湖关系变化导致的水位下降对鄱阳湖沉积物磷释放风险影响.结果表明:(1)鄱阳湖沉积物高程越高,即出露时间越长,中部和"五河"尾闾区沉积物EC0、DTP、DOP和SRP最大释放量及初始释放速率(0~5 min释放速率)越大,而北部湖区因采砂活动等影响,变化不明显.(2)鄱阳湖水位的持续下降引起的沉积物出露时间延长和出露面积增加,导致全湖沉积物DTP、DOP和SRP最大释放量分别增加了91、81和34 t,虽然该增加量对全湖磷负荷贡献较小(占外源P输入负荷的4.1%、3.7%和1.5%),但"五河"尾闾区沉积物磷释放增加强度为全湖平均值的3倍,意味着随江湖关系的持续变化,来年丰水期鄱阳湖沉积物磷将会集中释放,尤其是"五河"尾闾区等重点敏感区域,其沉积物磷释放量的增加将进一步加大鄱阳湖局部湖区水质下降风险.     

太湖湖泛易发区沉积物中有机磷形态分布特征

湖泊沉积物中磷的潜在释放很大程度上取决于有机磷的形态和分布.以太湖西岸湖泛易发区毛渎港(MDG)为研究区域,采用Ivannoff有机磷分级提取方法对沉积物中有机磷进行分析.结果表明,不同采样点沉积物中有机磷形态以胡敏酸结合态OP为主,占有机磷总量的35%.总有机磷含量由岸边往湖心先降低后增加;垂直方向2~6 cm含量最低,4~8 cm含量最高.沉积物中各形态磷含量大小:胡敏酸结合态OP残渣态OPHCl-OP富里酸结合态OP;由岸边向湖心区延伸,Na HCO3-OP占总有机磷的相对含量呈先升高后降低再升高的趋势,蓝藻残体的沉积增加了沉积物中Na HCO3-OP含量.Na HCO3-OP和胡敏酸结合态OP垂直分布大致先降低后升高再降低,Na HCO3-OP在4~6 cm含量最低,胡敏酸结合态OP在4~8 cm含量最高.HCl-OP和富里酸结合态OP垂直分布大致随深度增加含量降低.残渣态OP含量垂直方向无明显变化,均稳定在45μg·g-1左右.活性有机磷与pH、DO、水深呈显著负相关;OM、Na OH-Pi均与总有机磷、活性有机磷、中等活性有机磷及非活性有机磷表现出了显著相关关系.有机磷3种组分均具有生物活性,对湖泊富营养化有着重要作用,蓝藻堆积区活性有机磷的增加可能促进湖泛的发生.     

鄱阳湖沉积物有机磷累积特征及其与流域发展间的响应关系

选取了鄱阳湖4个柱状沉积物,应用改进的Hedley磷形态连续提取法和有机磷(OP)酶水解技术,研究了其OP累积特征、生物有效性变化及其与流域发展间的响应关系.结果表明:1自1972年以来,鄱阳湖沉积物OP含量呈持续增长趋势,其中南部湖区和"五河"尾闾区较北部和中部湖区增长趋势明显;不同阶段沉积物OP中H2O-Po和HCl-Po含量呈先下降,而近十年又有所增加趋势;Na OH-EDTA-Po含量则呈持续增长趋势,即鄱阳湖沉积物OP增加主要是由于Na OH-EDTA-Po的增加所致.2鄱阳湖沉积物各形态OP组成各异,其中H2O-Po含量较低,以类植酸磷为主,生物有效性较低;Na OH-EDTA-Po含量较高,以活性单酯磷为主,生物有效性较高.鄱阳湖沉积物OP增加主要来源于活性单酯磷,其生物有效性也呈增长趋势,二酯磷和类植酸磷则在1972—2002年间为下降趋势,2002年以来有所增加.3鄱阳湖沉积物OP,特别是Na OHEDTA-Po的累积主要受流域农业面源污染影响,其中沉积物OP和Na OH-EDTA-Po含量与流域单位面积磷肥施用量显著正相关,表明流域农业面源污染是导致鄱阳湖沉积物OP含量增加的重要原因之一.     

沉积物中磷形态与湖泊富营养化的关系

应用乙二胺四乙酸法对长江中下游太湖、巢湖和龙感湖等3个湖泊表层沉积物中磷的形态进行连续提取和测定.结果发现,在表层沉积物中,3个湖泊钙磷的百分含量比较接近,占总磷的30%左右,太湖和巢湖铁磷的百分含量显著高于龙感湖,而龙感湖有机磷的相对含量较高,可达40%~50%.这3个湖泊沉积物中有机磷形态差别十分明显,其中太湖沉积物中的有机磷主要以酸可提取有机磷形式存在,巢湖沉积物中酸可提取有机磷约占总有机磷的一半,而龙感湖的有机磷大部分与腐殖酸结合.沉积物中酸可提取有机磷的释放可能又是一个导致湖泊富营养化的重要过程.     

山东省南四湖底泥中磷的形态分布特征

利用分级提取法分析了山东省南四湖下级湖区及其主要入湖河流底泥中磷的化学形态,并研究了磷在表层沉积物与沉积柱芯中的形态分布规律.结果表明,表层沉积物中各形态磷的空间分布规律不明显,且含量存在较大的差异.表层沉积物中活性磷(可交换态磷、铝结合态磷、铁结合态磷三者之和)的含量占总提取磷的 41%~65%,提示沉积物中磷的生物可利用性较高.沉积物柱芯中活性磷含量较大,以交换态磷和铁结合态磷为主,铝结合态磷含量较少;闭蓄态磷、自生磷、碎屑磷和有机磷在垂向上的含量分布较为稳定,有机磷含量最低.在表层沉积物和沉积柱芯中无机磷占绝对优势,表明南四湖底泥主要为无机相沉积.     

江湖关系变化对鄱阳湖沉积物重金属分布及生态风险影响

选取不同水情下鄱阳湖表层沉积物,研究江湖关系变化对其重金属Cu、Pb、Zn、Cr和Cd的分布及生态风险影响,结果表明:①鄱阳湖沉积物受不同程度重金属污染,入湖河流颗粒物输入是鄱阳湖沉积物重金属的主要来源,其中Cu和Pb是主要污染因子.各重金属污染程度排列次序为:Cu>Pb>Zn>Cr>Cd,丰水期沉积物各重金属含量的变化范围为Cu 13.1~108.1 mg·kg-1、Pb 37~119.1 mg·kg-1、Zn 29.9~129.9 mg·kg-1、Cr 13.3~98.6 mg·kg-1和Cd 0.19~2.77 mg·kg-1;枯水期为Cu 3.05~69.7 mg·kg-1、Pb 27.5~105 mg·kg-1、Zn 18.8~95.4 mg·kg-1、Cr 7.34~70 mg·kg-1与Cd 0.033~0.406mg·kg-1;高值区域集中在"五河"尾闾水域和鄱阳湖入长江的湖口水域.②丰水期鄱阳湖沉积物重金属高风险区主要集中在五河尾闾区;枯水期,沉积物重金属高风险区面积扩大,不仅局限于五河尾闾区,且向北部进一步扩散,湖口区域的风险较大,但全湖生态风险总体上丰水期大于枯水期.③随着鄱阳湖与长江江湖关系进一步发生变化,丰水期水位抬高且维系时间缩短、枯水期提前、湖泊由"湖相"至"河相"的转变进程加快、河流特性增强,将导致全湖沉积物重金属生态风险相应降低,但高风险区域的范围进一步向北扩大.     

基于时间序列模型残差的中国东部地区空气质量指数（AQI）空间自相关特征分析

空间自相关分析可以揭示变量的空间聚集性质.基于中国东部城市群的日空气质量指数(AQI)数据,研究了AQI的空间自相关特征.同时,考虑到日AQI的空间非平稳性,分析分成两步进行.首先,对每个城市的日AQI序列建立时间序列模型,进而获得其标准残差序列;然后再基于残差项进行空间自相关分析,计算其全局Moran's I指数和局域Moran's I指数.结果表明,全局Moran's I指数体现出明显的季节变化特征,呈现出冬季高而夏季低的以年为周期的循环变化.通过分析局域Moran's I指数,发现中国东部城市群存在2个值得重视的高空间自相关区域:京津冀地区和长三角地区.由于残差项体现的是气象条件的影响,因此,大面积的高自相关区体现了邻近城市群空气质量对气象条件变化的同步响应特征.     

2015年12月下旬嘉兴地区持续性雾-霾污染过程分析

利用FNL再分析资料、自动气象站和环境监测站的小时观测数据及基于WRF-CHEM化学模式的排放源敏感性对比试验和高分辨率输出结果对2015年12月21-25日影响嘉兴地区的一次持续性雾-霾污染过程进行分析,结果表明：污染期间对流层中高层维持较强的西南急流,南支锋区发展明显,北支槽位置偏高,冷空气势力较弱,大尺度环流形势有利于维持稳定的大气层结结构.PM_2.5浓度明显上升时,地面均为西北气流所控制,而浓度下降与地面东北风回流有关.此次雾-霾污染过程期间,本地污染平均贡献率为42%,江苏地区次之约占23%.大气层结稳定时本地污染物的贡献率可达60%左右.两次冷空气过程中外来污染物的输送通量和浓度平流的强度明显不同.近地面不同高度上PM_2.5浓度差变化与平流累积贡献量的变化表现出较好的一致性,高层垂直平流较低层明显.     

泰安市冬季一次严重空气污染过程分析

为揭示泰安市空气污染形成原因,选取泰安市2016年12月一次严重空气污染过程,利用泰安市2016年12月地面和探空资料及NCEP/NCAR（美国国家环境预报中心/美国国家大气研究中心）提供的FNL资料,对泰安市严重污染期间大气环流形势、边界层条件、污染源及传输路径进行分析.结果表明:在泰安市霾污染期间,500 hPa大气环流形势呈"两槽一脊"的特征,850 hPa泰安市处于南支槽前,受西南暖湿气流影响,为ρ（PM_2.5）的升高提供了有利条件;泰安市近地面处于高压控制下的弱风区（平均风速约为1.2 m/s）且边界层有逆温层存在,阻碍了PM_2.5的垂直输送,造成近地面ρ（PM_2.5）急剧升高.此外,泰安市及周边地区污染严重,聚类分析结果表明此次过程本地输送占比约为34%,其余均为外来传输,即污染物主要通过外来源传输,本地污染源贡献比率较小.污染物的高、低空传输路径不一致,低空污染物主要从安徽省水平输送至泰安市,高空污染物则先由河北省、河南省向南传输至安徽省、湖北省等地,再随南风气流向北输送至泰安市.研究显示,外来污染源传输作用配合本地静稳天气形势是造成此次泰安市空气污染的主要原因.      

西安市人为源大气氨排放清单及特征

根据西安市各类氨排放源活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了2013年西安市人为源大气氨排放清单.结果表明,2013年西安市人为源大气氨排放量为47.17×10~3t,排放强度为4.57 t·km~(-2);畜禽养殖和氮肥施用是排放贡献最大的两个人为源,氨排放量分别为20.55×10~3t和17.51×10~3t,占排放总量的80.68%;畜禽养殖中,牛和猪是最大的排放源,占畜禽养殖排放总量的75.03%;临潼区是排放量最大行政区,排放量为10.73×10~3t,分担率为23.22%;阎良区的排放强度最大,达到14.75 t·km~(-2).     

基于积尘负荷的西安市铺装道路扬尘排放研究

近年来城市颗粒物污染问题日渐突出,严重影响着人们的环境幸福指数和对美好环境的期待.道路扬尘作为城市扬尘的重要组成部分,对颗粒物污染的贡献不容小觑.在此背景下,采用积尘负荷法采集西安市快速路、主干道、次干道、支路等4种类型25条道路的道路扬尘样品,并分析采样速率、采样次数等因素对采样效率的影响.在此基础上,计算得到西安市各类型道路的平均积尘负荷,结合车流量、车重、道路长度,通过《扬尘源颗粒物排放清单技术指南》中的公式计算得到各种类型道路TSP、PM₁₀、PM_2.5的排放系数及排放量.结果显示：采样速率为1.0 m²·min^-1,采样次数为两次可满足采样要求.不同类型道路积尘顺序为：支路（4.18 g·m^-2）>次干道（2.80 g·m^-2）>快速路（1.49 g·m^-2）>主干路（1.34 g·m^-2）;道路积尘TSP、PM₁₀、PM_2.5的平均排放系数分别为6.066、1.542和0.447 g·km^-1.快速路和主干路的扬尘排放系数较小,支路的扬尘排放系数次之,次干路的扬尘排放系数较大.采用Monte Carlo方法对TSP、PM₁₀和PM_2.5的排放量进行不确定性分析,在95%的概率分布范围下,三者定量不确定性均为-16.88%~17.96%.     

长江三角洲地区CO2浓度本底特征及来源分析

二氧化碳(CO₂)是引起全球变暖的最主要的温室气体(GHGs),直接观测大气CO₂浓度对于研究人类活动和自然活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在多个高度上观测大气CO₂浓度则有助于明晰CO₂浓度的时空变化规律,确定其影响机制.本文利用临安区域大气本底站2018-12—2020-11不同高度(距地面21 m、53 m)处的CO₂在线观测数据,结合日变化及地面风的影响,对观测数据进行筛分,采用HYSPLIT后向轨迹模型和潜在源贡献因子法,初步探讨气象因素以及大气远距离传输对长江三角洲地区大气CO₂浓度的影响.结果表明,临安站高低层大气CO₂日变化呈夜间高于白天的特点;低层CO₂浓度大于高层,冬季高低层浓度差小于其他三季;日较差呈夏季>春季>秋季>冬季的特点;大气CO₂本底季节变化由于受到风向和气团传输的影响呈现出冬季>春季>秋季>夏季的特点;潜在源贡献分析得...     

雄安新区土壤氟地球化学特征及健康风险评价

为科学评估雄安新区表层土壤氟(F)地球化学分布特征及人体健康风险,利用GIS空间分析、相关分析等分析土壤F贫化富集特征及影响因素,开展土壤F健康风险评估,基于蒙特卡罗随机模拟,研究健康风险评价结果的不确定性.结果表明,新区表层土壤ω(F)均值为641 mg·kg^-1,是全国A层土壤背景值的1.34倍,F过剩和高等级样点占比超过85%,F含量整体相对偏高.灌溉水样ρ(F^-)均值为0.85 mg·L^-1, F^-含量空间分布特征受浅层地下水水化学类型和流向的影响.土壤F垂向空间变化不显著,其垂向变化主要受土壤有机碳、质地等土壤理化性质的垂向分布影响.表层土壤F的贫化富集主要受地质背景成因控制,人为因素(农业灌溉水、施肥和大气干湿沉降)等外源输入影响其异常的空间分布.区内土壤F含量与地貌环境“标志性”指标Al₂O₃、 Fe₂O₃、 MgO和K₂O含量,土壤有机碳(Corg.)、阳离子交换量(CEC)...     

西安市人为源挥发性有机物排放清单及研究

对西安市各类VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究的最新成果,采用排放因子法建立了西安市2014年人为源VOCs排放清单.结果表明:2014年西安市人为源大气VOCs排放量为11.51×104t,其中,固定燃烧源、生物质燃烧源、工艺过程源、有机溶剂使用源、移动源、油品存储与销售源和废弃物处理源的排放量分别占VOCs排放总量的2.53%、3.32%、13.30%、51.50%、23.64%、4.82%和1.02%.油墨印刷、建筑涂料和汽车喷涂为有机溶剂使用源重点排放行业,VOCs排放量占到排放总量的48.89%;工艺过程源中化学药品、医药制造、原油加工和化学纤维为重点排放行业,VOCs排放量占到排放总量的10.19%.各区县中,长安区、雁塔区、未央区、碑林区VOCs排放量明显较高,其分担率分别为16.53%、14.88%、14.47%和12.99%.