北京PM2.5中多环芳烃的污染特征及来源研究

采用GC/MS定量分析了2003年9月至2004年7月期间北京市PM2.5中16种优控PAHs的含量.研究表明.PAHs总浓度年均值139.59ng·m-3,变化范围1.02-776.4 ng·m-3.冬季浓度最高271.05 ng·m-3,夏季最低26.10 ng·m-3,反映了主要源排放(燃煤)变化与气象条件的共同影响.全年平均不同环数PAHs所占总浓度的比例由大到小:4环>5环>6环>3环>2环;冬季4环PAHs所占比例最大(48.7%),其次为5环(32.5%)和6环PAHs(14.9%);夏季5环、6环PAHs所占比例最高(36.5%),其次为4环PAHs(24.1%).源排放特征化合物比值法和主成分分析法结果都表明,燃煤、机动车和油类挥发是多环芳烃的3类主要污染源,能够解释主成分分析法总方差的88%.     

西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(∑PAHs)气固两相总浓度为37～620ng·m-3(年平均为195ng·m-3),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m-3)<春季(106ng·m-3)<秋季(213ng·m-3)<冬季(360ng·m-3).气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

基于被动采样技术的垃圾焚烧厂及周边大气中PAHs分布研究

垃圾焚烧是大气PAHs污染的重要来源,为监测垃圾焚烧过程产生的PAHs,利用被动采样技术对垃圾焚烧厂及周边大气中的多环芳烃(PAHs)进行了定量分析.结果表明,PAHs总量为146.29～396.30 ng·d-1,其中气相中PAHs为128.03～377.05 ng·d-1,颗粒相中PAHs为10.698～19.251 ng·d-1.气相中PAHs组成以菲、荧蒽、芴等低环化合物为主,菲的含量高达55.1%.选定松针作为被动植物样品,测得松针中PAHs的浓度为651.88～1 044.43 ng·g-1;考察土壤中PAHs的分布特征,测得土壤中PAHs浓度为35.04～998.89 ng·g-1.被动采样和松针、土壤中所含的PAHs分布特征相似,说明被动采样能反映PAHs在环境中的真实积累情况.此外,通过比较主动采样与被动采样结果,表明两者对大气中PAHs的富集能达到基本一致的效果.     

南京大气气溶胶中多环芳烃源识别及污染评价

 采用GC、GC-MS等方法,研究了南京市不同功能区夏、冬季大气气溶胶中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs进行了污染评价.结果表明,南京市各功能区气溶胶中PAHs总量在19.73～497.40ng/m³之间,且冬季高于夏季,细颗粒中含量高于粗颗粒.通过一些特征标志PAHs的比值,可判断夏季各功能区的PAHs污染主要来自于汽车尾气(主要是柴油型)的排放,冬季则为汽车尾气和燃煤污染.采用苯并(a)芘(BaP)及苯并(a)芘等效致癌浓度(BaPE)来评价5个功能区气溶胶中PAHs的污染状况,夏季除交通干道超过国家标准(BaP,10ng/m³),居民区细颗粒中略超过居民区标准(BaP,5ng/m³)外,空气质量良好.而冬季各功能区PAHs基本上均严重超标.     

海口市秋冬季节PM_(2.5)中多环芳烃含量特征

在海口市布设2个采样点,于2014年秋冬季节采集大气PM_(2.5)样品,采用超声萃取和GC/MS分析了PM_(2.5)中优先控制的16种PAHs,探讨了其含量分布特征,对PAHs健康风险进行了评价,并运用比值法定性解析其可能来源。研究结果表明:2个采样点秋冬季节PAHs平均质量浓度为4.825、6.771 ng/m3,其中以Pyr浓度最高;PM_(2.5)中以分子量大的化合物为主,其中4环PAHs所占比率最高,达到38.9%以上;秋季和冬季BEQ日均值分别为0.577、0.691 ng/m~3,均低于国内外BaP限值标准;比值法分析PM_(2.5)中PAHs来源,最主要的贡献源为机动排放车,同时兼有木材燃烧源的特征。     

深圳市大气中多环芳烃的污染特征与来源识别

利用大流量主动采样器于2009年12月~2010年1月及2010年6月,分冬季与夏季两批次对深圳市13个点位进行大气样品采集,检测其气相及颗粒相中总的多环芳烃(PAHs)浓度.结果表明,冬季深圳市大气中总PAHs的浓度为17.9~92.3ng/m3,平均值为45.3ng/m3;夏季总PAHs浓度范围为8.64~96.3ng/m3,平均值为32.2ng/m3.两个季节PAHs单体中均以3~4环为主,占总浓度的75%以上;单个组分与总量的相关性分析表明,夏季明显优于冬季.来源分析表明,冬季大气中PAHs来源比夏季更为复杂,通过特征分子比值法推断冬季PAHs主要来源于石油源、燃煤、机动车尾气排放;夏季主要来源于机动车尾气排放.利用毒性当量因子法和致癌风险评价其污染水平和毒性风险,结果表明深圳市大气中PAHs污染与国内部分城市相比,处于较低水平.     

北京市冬季灰霾期NMHCs空间分布特征研究

2005年冬季一个典型灰霾期,在北京市城区和郊区选择了6个代表性采样点(北四环、天安门、苹果园、垡头、首都机场和密云)同时采集并分析了非甲烷烃(NMHCs)和NO x样品.采样期间NMHCs污染水平从高到低依次是:北四环(1 101.29μg·m-3)>垡头(692.40μg·m-3)>天安门(653.28μg·m-3)>苹果园(370.27μg·m-3)>首都机场(350.36μg·m-3)>密云(199.97μg·m-3),采样期北京大气苯污染较严重.北京市城区采样点NMHCs/NO x(2.1~6.3)指示采样期北京市大气臭氧峰值浓度受挥发性有机污染物(VOCs)控制;丙烯等效浓度和臭氧生成潜势均显示,NMHCs的反应性从高到低的次序为:北四环>垡头>天安门>苹果园>首都机场>密云.苯/甲苯比值(0.52~0.76)表明北京冬季除机动车污染外,还存在煤燃烧等其它排放源的影响;异戊烯的区域变化特征表明,北京市冬季异戊烯的人为源有所增加而植物排放减少;丙烷和丁烷浓度的区域变化表明,北京存在城区液化石油气排放.     

神农架大九湖大气中的多环芳烃

为了研究神农架大九湖大气中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的质量浓度、来源及健康风险,用聚氨基甲酸酯泡沫被动采样器对大九湖大气中的PAHs进行了季节性监测.结果表明,大气中ΣPAHs的质量浓度为6.94~184.23 ng·m~(-3),平均值为30.36 ng·m~(-3),主要成分为菲(Phe)、萘(Nap)、芘(Pyr)、荧蒽(Fla)、芴(Flu)和蒽(Ant)等低环数化合物.与其他地区相比,大九湖大气中的PAHs处于较低污染水平.鹿场附近、大九湖泥炭区和大九湖管理局PAHs污染较严重.秋冬季污染较严重,春夏季污染较轻.特征化合物含量比值法和后向轨迹聚类分析法解析结果表明,大九湖大气中的PAHs污染主要来自煤和生物质的燃烧,兼有机动车尾气排放和石油源,既有当地排放又有来自湖北、河南和湖南等地的近源传输和少数西北方向的远源传输.健康风险评价结果表明,总毒性当量质量浓度(ΣBaPeq)年平均值为0.208 ng·m~(-3),低于我国环境空气质量标准(GB 3095-2012)中规定的BaP年平均质量浓度限值(1 ng·m~(-3)),说明大九湖大气中PAHs的健康风险较小.     

PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征及源解析:以河南省焦作市为例

河南省焦作市作为典型的以煤炭为主要能源的中级工业化城市,研究其城市转型过程中大气环境污染现状及污染物来源具有一定的指示意义。通过采集2013-2014年焦作市4个季度82个PM_(2.5)样品,对其中的16种优控的多环芳烃(PAHs)的含量与组成进行了测定与分析,并对多环芳烃进行了源解析。研究结果表明,焦作市大气中PM_(2.5)的浓度范围为51.32~270.12μg/m~3,平均为152.16μg/m~3;PM_(2.5)中总多环芳烃(TPAHs)的浓度范围是7.6~672.5 ng/m~3,平均为119.22 ng/m~3,其浓度随季节变化明显,冬季秋季春季夏季;PAHs中Ba P的平均浓度为11.93 ng/m~3,BaP当量浓度为30.43 ng/m~3,过量致癌风险值(ICR)达到264.74×10~(-5);多环芳烃组成以4~6环PAHs为主,占TPAHs总量的90%以上,浓度最高的是BghiP、BbF和IcdP。应用特征比值法和主成分分析法对PAHs进行了源解析,显示燃煤和机动车排放是2个最主要的排放源。     

龙岩大气颗粒物中多环芳烃源识别及污染评价

采用恒能量同步荧光法,研究了龙岩市区不同功能区冬、春季大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs含量进行了评价.结果表明:龙岩市区各功能区大气颗粒物中ρ(PAHs)为278.95～718.25 ng/m3,且冬季高于春季.根据PAHs中一些特征标志物的比值,可判断冬、春季市区内PAHs主要来源于汽车尾气和燃煤污染.采用苯并[a]芘(BaP)及苯并[a]芘等效致癌浓度(BaPE)来评价3个功能区大气颗粒物中PAHs的污染状况显示,冬季3个功能区苯并[a]芘含量(ρ(BaP))均超过国家标准(10 ng/m3),且ρ(PAHs)均严重超标.     

兰州市PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源解析

为了明确兰州市PM_2.5中16种多环芳烃（PAHs）的污染特征和来源,采集了兰州市4个季节的PM_2.5样品,运用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PAHs的浓度进行了分析,利用正定矩因子分解法（PMF）、聚类分析和潜在源因子分析法（PSCF）对PAHs的来源进行解析.结果表明,兰州市PM_2.5中ρ（PAHs）均值为：冬季［（118±16.2） ng·m^-3］>秋季［（50.8±21.6） ng·m^-3］>春季［（22.2±8.87） ng·m^-3］>夏季［（4.65±1.32） ng·m^-3］.相关性分析表明,兰州市PM_2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性,与气压呈现极显著的正相关性,与风向、风速和相对湿度的相关性较差.各环PAHs在4个季节的占比相似,其中4环和5环的PAHs占比为最大,其次为6环和2~3环.兰州市PM_2.5中PAHs的主要来源在春夏季为工业排放和生物质及天然气燃烧,秋季工业排放占主导地位,冬季主要为燃煤排放,交通排放在4个季节的贡献比较稳定.聚类分析和PSCF计算结果表明,来自蒙古国、新疆东北部和青海等地的气流对兰州市环境空气质量有重要的影响.     

常州市大气PM2.5中PAHs污染特征及来源解析

2016年1~8月期间,在常州市采集到55个大气细颗粒物PM_(2.5)样品,采用气相色谱-质谱联用仪测定其中17种PAHs的含量.结果表明,冬、春、夏季PAHs的季均浓度分别为140.24、41.42和2.96 ng·m~(-3),冬季污染较严重,且以4~6环中高分子量化合物为主.Ba P日均浓度平均值3.64 ng·m~(-3),超标日占总采样天数的41%.PAHs浓度与气温(相关系数-0.643)和能见度(相关系数-0.466)显著负相关,与大气压呈显著正相关(相关系数0.544),而与风速、相对湿度相关性较差.受昼夜温差、大气层结和污染源变化等因素影响,夜间PAHs浓度高于白天.气团后向轨迹模型分析表明,常州PM_(2.5)中PAHs主要受当地排放源和短距离传输的影响,长距离传输影响小(仅占11%).特征比值法分析发现,PAHs主要来源于燃煤、机动车尾气和生物质燃烧.利用超额终生致癌风险(ILCR)模型评估PAHs通过呼吸暴露途径对人体健康的影响,结果表明:成人的ILCR值高于儿童,冬季和春季人群的ILCR值略高于风险阈值,夏季则不明显.     

北京市某垃圾焚烧厂周边大气二(口恶)英污染特征及暴露风险

2014年4月至2015年1月对北京市某生活垃圾焚烧发电厂周边6 km范围内7个采样点采集环境空气,应用高分辨气相色谱-高分辨质谱（HRGC-HRMS）联用技术对二英（PCDD/Fs）浓度水平进行监测并对其组成特征及时空特征进行了分析.结果表明该生活垃圾焚烧发电厂周边环境空气中PCDD/Fs质量浓度的变化范围为8.9~140 pg·m^-3,毒性当量（TEQ）变化范围为0.11~1.8 pg·m^-3,其中秋季霾天4个采样点和冬季全部采样点超出日本环境空气质量标准限值（TEQ：0.6 pg·m^-3）.1,2,3,4,6,7,8-HpCDF和OCDD是四季空气中PCDD/Fs质量浓度的主要贡献单体,年平均贡献率分别为20.5%和14.0%,而2,3,4,7,8-PeCDF是总TEQ贡献最大的单体,年平均贡献率为43.3%.空间分布特征表现为各采样点浓度水平与距污染源距离远近没有显著相关性;季节变化特征表现为冬季值显著高于其他季节,分析可能与冬季燃煤采暖及大气扩散条件差导致的大气颗粒物污染较重有关,与各季采样时段内大气PM₁₀和PM_2.5的平均浓度水平呈正相关相一致.样品中二英同族体及异构体分布指纹谱图与该焚烧设施排放烟气存在差别,主成分分析（PCA）源解析结论与指纹谱图特征分析结论一致.二英呼吸暴露剂量估算结果表明该区域人群呼吸暴露风险总体处于较为安全的水平[0.060~0.224 pg·（kg·d）^-1],但仍需关注大气颗粒物重污染天气发生时的呼吸暴露风险.     

广西十万大山背景点PM2.5中非极性有机气溶胶组成及来源解析

大气细颗粒物(PM_2.5)中的非极性化合物包括多环芳烃（PAHs）和正构烷烃（n-alkanes）等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_2.5中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月,对野外采集的PM_2.5样品分析了其中17种多环芳烃和20种正构烷烃.结果表明,多环芳烃和正构烷烃全年的平均值分别为（4.28±4.25）ng·m^-3和（13.7±14.72）ng·m^-3;季节变化规律均是：冬季[（7.86±5.19）ng·m^-3和（27.51±16.9）ng·m^-3]>春季[（2.73±1.76）ng·m^-3和（7.64±4.71）ng·m^-3]>秋季[（2.34±1.45）ng·m^-3和（7.01±4.55）ng·m^-3]>夏季[（1.91±1.67）ng·...     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

洛阳市秋冬季PM2.5中多环芳烃的污染特征、来源解析及健康风险评价

本研究于2018年10月4日至2019年1月30日在洛阳市高新和林校2个采样点位同步连续采集秋冬季PM_2.5样品,使用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PM_2.5中优先控制的16种多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）进行了分析测定.对优良天和污染天PM_2.5中16种PAHs的质量浓度和组成分布特征进行了研究,利用特征比值法和主成分分析法对其主要来源进行了定性解析,并使用苯并［a］芘（BaP）毒性当量法和增量终生致癌风险模型评估了对人体的健康风险.结果表明在采样期内,高新和林校两个采样点的PM_2.5中16种PAHs质量浓度变化范围分别为24.33~90.26 ng·m^-3和23.81~76.99 ng·m^-3.随着PM_2.5污染程度的加重,PAHs浓度明显升高（污染天为优良天的1.3倍）,不同环数PAHs贡献顺序均为：4环（43%~48%） > 5~6环（32%~35%） > 2~3环（20%~22%）.大气中PAHs主要来自于燃烧源,包括燃煤、生物质燃烧以及机动车排放等,其中燃煤对PAHs污染贡献最大（优良天：49.28%~56.38%,污染天：49.44%~60.60%）.BaP毒性当量浓度表明,污染天存在更高的人体健康风险;增量终生致癌风险结果表明,污染天致癌风险高于优良天,成人呼吸暴露风险高于儿童,在研究区域内不同污染水平下健康风险属于可接受水平（<1×10^-6）.     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

重庆金佛山土壤中PAHs含量的海拔梯度分布及来源解析

高海拔山区的冷凝效应使其成为了持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)的储存库.利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)测定了重庆金佛山南坡不同海拔高度10个表层土壤样品中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的含量和组成,运用比值法和主成分分析法解析其污染来源,采用Ba P毒性当量浓度(TEQBa P)评价其生态风险.结果表明,土壤中16种优控PAHs的含量范围是240~2 121 ng·g-1,平均值为849 ng·g-1,并以2~3环为主,7种致癌性PAHs的含量平均占到了总PAHs的17.8%.研究区土壤中不同环PAHs和PAHs的总量都随着海拔的升高有增加的趋势,其中低环的增加趋势最显著,而高环的波动性较大,但不同环PAHs占总PAHs的比例并未随着海拔的升高表现出一定的规律性.研究区土壤中PAHs主要来自于石油源,石油产品以及煤炭和生物质的燃烧源.研究区土壤已受到一定程度的污染,但毒性风险较小.     

重庆市大气二(口恶)英污染水平及季节变化

一年内分季节对重庆市不同功能区大气中二英(PCDD/Fs)污染情况进行了监测研究.结果表明,重庆市大气中PCDD/Fs浓度范围和平均值(以TEQ计)分别为0.017~0.21 pg·m-3和(0.094±0.054)pg·m-3.PCDD/Fs污染水平区域分布和季节变化明显,分别为:商住区>郊区>对照点,冬季>春季>秋季>夏季.其中,冬季时大气中的二英浓度约为夏季时的2.2~4.6倍.主成分分析结果显示,PCDD/Fs同系物分布特征季节变化明显:冬、春季时主要表现为颗粒相中的分布特征,夏、秋季节则主要表现为气相中的.相关性分析表明,PCDD/Fs异构体质量浓度与SO2、NO2、PM10和TSP等常规参数含量大都呈显著正相关,与O3则呈负相关,但未达显著性水平.这表明,重庆大气PCDD/Fs的空间分布和季节变化与SO2、NO2、PM10和TSP等环境空气质量常规指标的分布情况基本一致,重庆大气PCDD/Fs污染与常规污染物的排放源密切相关.     

舟山青浜岛不同环境介质中PAHs的分布特征

于2013年7月在青浜岛上采集11个土壤样品、3个大气被动采样样品以及周边3个海水样品,分析了样品中16种多环芳烃(PAHs)的含量,并对其分布特征、来源、生态风险进行了讨论.结果表明,土壤、海水和大气中Σ16PAHs的含量范围分别为60.30~123.34 ng·g-1(平均值为105.49 ng·g-1)、45.96~101.08 ng·L-1(平均值为66.45 ng·L-1)和5.09~5.41ng·d-1(平均值为5.35 ng·d-1).分布特征为:潮汐带土壤中PAHs含量低于非潮汐带;3个海水样中,以靠近水文条件复杂的海域内样品中的PAHs含量最高;岛上大气中PAHs分布均匀.土壤、海水和大气中PAHs主要以2~4环的PAHs为主;通过比值法和因子分析得出,青浜岛土壤中的PAHs来源于煤、木炭等生物质燃烧以及柴油、汽油的燃烧,海水和大气中的PAHs来源于混合源.生态风险评价结果表明青浜岛土壤和周边海水中PAHs生态风险较低.