镍铝层状氧化物薄膜电极的制备及其除盐性能

水滑石不仅是一种重要的水处理吸附剂,而且在超级电容器方面有广泛应用.本研究采用原位生长法,由泡沫镍作为基体并提供镍源,在泡沫镍表面合成了镍铝复合氧化物(Ni Al-MMO)薄膜即类水滑石煅烧产物.所制得的Ni Al-MMO薄膜电极的电化学性质稳定、电容量高,此薄膜电极的单位质量的比电容量可高达667 F·g-1.对此电极进行电容除盐性能研究,结果表明,增加电压和弱碱性p H环境有利于该电极除盐;初始浓度为0.003 mol·L-1的情况下,最佳工作条件为:电压1.0 V、p H值为8,在此时除盐效率可达58.17%.电极反接可使吸附饱和的电极材料迅速再生,脱附率可达87.96%.本研究为废水中盐离子的去除提供了新的技术选择.     

多微孔苄基化木粉对Cu2+和Pb2+的吸附研究

以中国杉木粉为研究对象,经苄基化改性和水热处理制得多微孔苄基化木粉.同时,以多微孔苄基化木粉为吸附材料,研究了苄基化木粉的增重率、溶液的p H值、接触时间、离子初始浓度和吸附温度等因素对Cu2+和Pb2+吸附效果的影响,并采用红外光谱、扫描电镜、核磁共振等分析手段对木粉改性与水热处理前后的材料进行了结构表征.结果表明:木粉经苄基化改性及水热处理后所制得的多微孔苄基化木粉对Cu2+和Pb2+的吸附百分率比原木粉分别提高57%和209%,木粉的苄基化程度、溶液的p H值、接触时间、离子初始浓度和温度是影响Cu2+和Pb2+吸附百分率的重要因素.当溶液的p H值为5.5,Cu2+和Pb2+的浓度为30 mg·L-1,吸附温度为40℃,吸附时间为60 min,多微孔苄基化木粉质量为溶液质量的2.0%时,Cu2+去除率达94.4%,Pb2+去除率达88.7%.     

2,6-二氨基蒽醌/石墨烯复合电极强化电吸附Pb2+

电吸附高效去除水中重金属离子的关键在于开发性能优异的电极材料.采用2,6-二氨基蒽醌(DA)修饰还原氧化石墨烯(r GO),通过溶剂热法成功制备了DA@rGO复合电极,考察了复合电极的电化学性质及电吸附Pb~(2+)性能.循环伏安测试表明,复合电极电化学性质优异,比电容在电流密度为1 A·g-1时达到304. 4 F·g-1,DA修饰显著提高了复合电极的赝电容.电吸附Pb~(2+)测试表明,施加电压为-1. 2 V时电吸附效果最优,反应60 min后Pb~(2+)去除率达94. 8%.电吸附过程符合一级动力学方程,Langmuir模型拟合得到Pb~(2+)的饱和吸附量为356. 66 mg·g-1,明显高于r GO电极(319. 40 mg·g-1),DA修饰引起的电容增加是复合电极Pb~(2+)吸附量提高的重要原因.使用0. 5 mol·L-1硝酸处理可使电极吸附的Pb~(2+)在5 min内脱附完全,实现吸附剂再生.经过10次电极吸附-脱附循环后,DA@rGO复合电极对Pb~(2+)的吸附去除率保持在88%左右,电极循环性能稳定.     

基于响应面优化条件下柚皮对Pb2+的吸附

采用Plackett-Burman(P-B)法和中心复合设计(Central Composite Design,简称CCD)对影响柚皮吸附Pb2+的6个条件进行筛选优化.P-B实验设计与统计学分析表明:pH值、Pb2+初始浓度、吸附剂用量是影响吸附率的3个关键因素.以吸附率为响应目标,对3因素进行中心复合设计,并经响应面法优化分析得到影响吸附率的二阶模型,确定了Pb2+吸附实验的最优操作条件:pH值5.4.Pb2+初始浓度为265.86mg·L-1,吸附剂用量为2.56 g·L-1,实测吸附率达到92.47%,吸附量为96.01 mg·g-1;整个吸附过程吸附剂柚皮没有经过任何化学预处理.效果优于一般的天然吸附剂.研究结果表明,柚皮是一种很具潜力的环保型廉价吸附剂.     

TiO2@酵母复合微球固定床吸附荧光增白剂-VBL的研究

研究了Ti O2@酵母复合微球在固定床中吸附阴离子型荧光增白剂-VBL(FWA-VBL)的特性,考察了溶液p H(2.0~8.0)、床层高度(1~3 cm)、进水浓度(20~80 mg·L-1)和进水流速(5~11 m L·min-1)等因素对固定床吸附特性的影响.结果表明在溶液p H为2.0,床层高度为1 cm,进水浓度为80 mg·L-1和进水流速为5 m L·min-1时,吸附剂的最大吸附量为223.80 mg·g-1.BDST、Thomas和Yoon-Nelson模型均能很好地描述不同条件下动态吸附行为,相关系数均大于0.980.同时,Ti O2@酵母复合微球具有很好的再生性能,可以重复利用4次.     

石墨烯凝胶电极的制备及电吸附Pb2+的性能

电吸附去除水中重金属离子具有吸附容量高和电极可再生的优点.本文采用高温水热法还原氧化石墨烯(GO)得到石墨烯水凝胶(GS)并经压片制得GS电极.本文对GS电极的电化学性能进行了测试,考察了GS电极电吸附Pb~(2+)的动力学和热力学特性,以及电极的脱附和循环使用情况.结果表明,GS电极的电化学性能优异,其单位质量比电容高达200.4 F·g~(-1)(1 A·g~(-1));提高电压有利于GS电极电吸附Pb~(2+),电压为-1.2 V时,GS电极对Pb~(2+)的去除率达96.4%;GS电极电吸附Pb~(2+)的饱和吸附量达461.20 mg·g~(-1),是不加电时饱和吸附量的2倍;施加反向电压可以实现Pb~(2+)的脱附和电极再生,电吸附-脱附15次后,电极对Pb~(2+)的去除率保持在95%以上.     

电吸附去除水中的Ni~(2+)、Cu~(2+)

采用复合电极对模拟的含Ni2+废水和含Cu2+废水进行了电吸附试验,讨论了不同pH值、电压、初始浓度对吸附效果的影响和电脱附再生的可行性。试验结果表明:以复合电极为电极材料,采用电吸附的方法可以有效地去除废水中的Ni2+、Cu2+。经过多次电脱附再生后,吸附率和脱附率降低得并不明显,所以对重金属离子进行电脱附再生具有可行性。     

丝瓜瓤固定简青霉吸附废水中Pb2+和Cu2+的机理

采用一种新型固定载体——丝瓜瓤,固定简青霉(Penicillum sp.),研究其在溶液中对金属离子Pb2 和Cu2 的吸附效果,并探讨其生物吸附机理,分析其动力学特性.实验结果表明,用丝瓜瓤固定简青霉能高效去除废水中Pb2 和Cu2 .研究发现,溶液pH值对吸附过程有较大影响,最佳吸附pH值在5.5附近;最佳吸附温度为25～35℃;溶液浓度在10～500 mg·L-1范围内,固定化简青霉菌对重金属的吸附随金属离子浓度的增加而增加;吸附过程符合Langmuir等温吸附模型;生物吸附平衡时间约为60min.用0.1mol·L-1HCl解吸,循环吸附-解吸5次后,固定化简青霉吸附金属离子的能力几乎不受影响     

镍铝复合金属氧化物电极电吸附去除水中硫代硫酸根研究

水滑石是一种高效的电吸附材料,可用于工业废水中硫代硫酸盐的去除.硫代硫酸盐(S2O2-3)是废水中主要含硫污染物.本研究采用共沉淀法,在泡沫镍基体上成功合成了Ni Al-LDHs,并经煅烧成功转化为Ni Al-LMO电极.NiAl-LMO电极电化学性能稳定,可逆性好,比电容可达577F·g-1.NiAl-LMO电极在外加电压为1. 0 V、p H为7、温度40℃时,对S2O2-3电吸附效率最高达60.9%,施加相反电压后S2O2-3电脱附率达84.9%.本研究为含S2O2-3废水处理提供了新的电吸附电极材料和技术选择.     

高度有序的TiO2纳米管阵列光催化性能研究

采用恒压阳极氧化法在纯钛箔表面制备TiO2纳米管阵列,利用SEM和XRD对其进行了形貌和晶型的分析和表征,并通过TiO2纳米管阵列膜对甲基橙光催化降解,探讨光照时间、甲基橙溶液的初始浓度、溶液的初始pH值和H2O2加入浓度等因素对甲基橙的脱色率影响.结果表明,H2O2加入浓度为50mg·L-1,紫外光照射2h,溶液为中性时,在30 mg·L-1的甲基橙溶液(50mL)中,甲基橙溶液的脱色率达到100%.当H2O2加入浓度进一步增大到100 mg·L-1时,光催化的效率进一步提高,紫外光照射1h,甲基橙溶液的脱色率就已经达到了100%,并未出现抑制光催化的现象.同时还研究了TiO2纳米管阵列电极的稳定性.实验结果表明,随着TiO2纳米管阵列使用次数的增加,其光催化效果略有所下降.     

Bi-PbO2电极电化学氧化去除模拟废水中氨氮的研究

本实验采用钛网作为基体,利用电沉积方法制备了纯PbO2电极和Bi-PbO2电极,通过SEM、XRD、XPS对电极的表面形态进行了表征,利用循环伏安法对Bi-PbO2电极电化学特性进行了研究.同时,以氨氮模拟废水作为研究对象,考察了Bi-PbO2电极的电催化活性,探讨了氨氮电化学氧化降解机理.结果表明,Bi-PbO2电极的形态表征、电催化活性明显高于纯PbO2电极,氨氮的去除效率随电流密度的增加而提高,碱性条件下氨氮的去除效果明显好于酸性条件,适量浓度的Cl-的引入在碱性条件下提高了氨氮的去除效果.当氨氮初始浓度为50 mg·L-1、电流密度为40 mA·cm-2、pH=12、Cl-浓度为600 mg·L-1时,电解120 min后,氨氮100%去除.氨氮的降解机理为:体系中无添加氯离子,酸性条件下氨氮主要是通过间接氧化去除,碱性条件下通过直接电氧化和间接氧化共同完成;体系中添加氯离子,氨氮的去除主要是通过溶液中生成的有效氯间接氧化去除.     

Bi-TiO2纳米管阵列电极对水中硝酸盐的去除

为研究电化学技术对硝酸盐氮的去除作用,本实验以TiO₂纳米管（TiO₂-NT）为基体,利用电沉积法制备了Bi-TiO₂纳米管阵列电极（Bi-TNA）.同时,采用X-射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）对电极涂层表面形貌和晶体结构进行表征,并分析了电流密度、pH、初始浓度对硝态氮去除、亚硝态氮和氨氮转换、总氮去除及氮气选择性的影响.最后分析了Bi-TNA电极对硝态氮去除的动力学模型.结果表明,在单因素水平下,最佳操作条件为：硝态氮浓度为50 mg·L^-1,电流密度为30 mA·cm^-2,pH值为8.5.Bi-TNA电极对硝态氮的还原过程都遵循一级反应动力学.     

微生物光电化学池去除硝酸盐氮:以PANI/TiO2-NTs为光阳极

利用微生物光电化学池(MPEC)去除污染物是一种经济高效环保的方法.本实验在制备获得聚苯胺/二氧化钛纳米管阵列(PANI/TiO_2-NTs)复合光电极的基础上,构建了由PANI/TiO_2-NTs光阳极和生物阴极组成的MPEC系统,并对其去除硝酸盐氮(NO~-_3-N)的性能进行研究.结果表明,PANI负载时间为80 s时,PANI/TiO_2-NTs电极光电性能最佳,相比于TiO_2-NTs电极光电流密度增大约一倍,PANI的修饰有效提高了光能利用率.构建的MPEC系统能在无外加电压的条件下利用光能驱动实现自养反硝化脱氮,NO~-_3-N的生物降解符合准一级反应动力学方程.光响应电流密度越大,系统反硝化脱氮性能越好,NO~-_3-N初始浓度为25 mg·L~(-1)时,当光响应电流密度从0.17 mA·cm~(-2)增加至0.67 mA·cm~(-2),平均反硝化速率从0.83 mg·(L·h)~(-1)增大到2.83 mg·(L·h)~(-1).对生物阴极微生物膜进行了高通量测序,发现Pseudomonas所占比例最大(27.37%)为优势菌属.分析认为PANI/TiO_2-NTs光阳极产生的光生电子通过外电路传递到阴极,Pseudomonas、Alishewanella和Flavobacterium等具有自养反硝化能力和电化学活性的微生物可直接利用电极上的电子作为唯一的电子供体进行自养反硝化脱氮.     

丁基黄药对选矿区土壤吸附铅镉的影响

选矿废水排放和尾矿库溢流等会将大量残留的选矿药剂带入选矿区周边土壤和水环境.采用批处理实验,研究了不同pH、初始丁基黄药（PBX）、Pb²⁺和Cd²⁺浓度下,PBX对某铅锌选矿区土壤吸附Pb²⁺和Cd²⁺的影响;并通过BCR连续提取,研究了不同浓度PBX处理后土壤中铅镉形态变化.结果表明,PBX明显抑制了土壤对Pb²⁺和Cd²⁺的吸附.PBX浓度为40mg·L^-1时,土壤对Pb²⁺和Cd²⁺的吸附量分别由未经PBX处理时的3540 mg·kg^-1和387mg·kg^-1降至3085 mg·kg^-1和100mg·kg^-1.无论是否添加PBX,土壤对Pb²⁺和Cd²⁺的吸附动力学过程可用准二级动力学模型拟合,表明Pb²⁺和Cd²⁺在土壤上的吸附是以化学吸附为主.PBX与Pb²⁺、Cd²⁺形成疏水性难溶络合物以及在土壤表面存在竞争吸附是降低土壤Pb²⁺和Cd²⁺吸附量的主要原因,表明PBX能增加Pb²⁺和Cd²⁺在土壤中的迁移性.PBX对土壤Pb²⁺和Cd²⁺吸附的抑制作用随初始Pb²⁺和Cd²⁺浓度的增大而减弱,随初始PBX浓度及溶液pH值的增大而加强,Freundlich方程能较好描述其等温吸附特征.低含量PBX （100mg·kg^-1）下土壤中可交换态和可还原态镉含量有所增加,可导致土壤中镉的活化;但PBX可降低土壤中可交换态和可还原态铅含量,且随PBX含量升高,铅活性降低效果越显著,这与Pb （C₄H₉OCS₂）₂的络合能力比Cd （C₄H₉OCS₂）₂强有关.研究结果表明应加强选矿废水中残留药剂对土壤中铅镉等重金属潜在生态风险的防控.     

IrO2/Ti-Fe电极电化学降解四氯化碳的研究

以Ir O2/Ti为阳极,Fe为阴极,研究了电化学降解四氯化碳(Carbon Tetrachloride,CT)的性能,重点研究了槽电压、极板间距、溶液的初始p H、电解质种类及浓度等因素对CT处理效果的影响.结果表明:槽电压为3 V,极板间距为50 mm,初始p H为4.5,电解质Na2SO4浓度为10mmol·L~(-1)时,CT的降解效果最佳,3 h内CT(1 mg·L~(-1))的去除率可达68.6%.运用循环伏安法(Cyclic Voltammetry,CV)研究了CT的电化学降解行为,并对降解机理进行初步推测,发现阴极还原脱氯是CT电化学降解的主要途径,CT还原脱氯的产物主要是三氯甲烷(Chloroform,CF)和二氯甲烷(Dichloromethane,DCM).     

Pd-MWCNTs-泡沫镍电极对2,4-二氯苯酚的电催化加氢脱氯研究

为发展废水中氯代酚的处理技术和保护水环境安全，采用"浸渍-干燥-电沉积"法制备钯-多壁碳纳米管-泡沫镍电极，研究电极对2，4-二氯苯酚（2，4-DCP）的去除能力和动力学特征，并探讨了2，4-DCP的脱氯机理.结果表明，在MWCNTs和Pd负载量分别为0.7 mg·cm^-2和0.01 mmol·cm^-2时制备的电极对2，4-DCP去除效果最好；掺入多壁碳纳米管（MWCNTs）可增大电极的表面积，提高Pd的分散性，增强电极的催化效率.当Na₂SO₄浓度为0.05 mol·L^-1，工作电压为-1 V，反应液初始pH为7时，50 mg·L^-1的2，4-DCP降解90 min的去除率达到99.74%，降解过程符合一级反应动力学模型，速率常数为0.0667 min^-1.采用高效液相色谱法监测2，4-DCP的降解产物，发现苯酚为2，4-DCP还原的最终产物，降解途径包括直接脱去2个氯原子转化为苯酚和分步脱去2个氯原子再转化为苯酚，但以直接脱去2个氯原子为主要途径.活性基淬灭实验证明，电极通过产生的吸附态氢原子（H_ads）对2，4-DCP进行加氢脱氯.     

Ti/RuO2-IrO2电极电化学方法降解溶液中TBBPA及其降解机理探究

四溴双酚A(TBBPA)是世界上产量和用量最大的溴代阻燃剂之一,在河流、底泥及污水中持久存在,严重威胁环境和人体健康.探讨了阳极为Ti/RuO_2-IrO_2电极的电化学法对溶液中TBBPA的降解效率,并考察了电流密度(5~20 m A·cm~(-2))、初始pH值(3~11)、极板间距(1~3 cm)及电解质浓度(1~40 mmol·L~(-1))对降解速率的影响.研究结果表明,TBBPA的降解遵循一级动力学方程,在溶液初始浓度为5 mg·L~(-1)、电流密度为10 mA·cm~(-2)、电解质浓度为5 mmol·L~(-1)及极板间距为1 cm的条件下,60 min后TBBPA的降解率可达97.2%,且降解速率常数和半衰期分别为0.060 min~(-1)和11.6 min,能量消耗为105.3 k Wh·m~(-3).同时运用HPLC-MS/MS检测出中间产物双酚A(BPA)和2-溴苯酚,并推断其降解途径主要为在羟基自由基(·OH)作用下连续的脱溴过程中,苯环与异丙基之间的C—C键断裂生成BPA和2-溴苯酚.电化学法是一种高效的、有潜力的降解难降解有机污染物的方法,本文将为今后实际废污水中TBBPA的去除提供基础数据和技术参数.     

MnO2强化厌氧氨氧化工艺启动及其微生物机理研究

通过对照试验考察了添加MnO₂对厌氧氨氧化污泥驯化和培养的影响,并采用16S rRNA基因高通量测序技术和定量PCR分析其机理.结果表明,添加MnO₂粉末能够显著提高容积氮负荷及运行性能,其脱氮速率高达848.04 mg·L^-1·d^-1,几乎是对照组反应器的2倍.16S rRNA基因高通量测序技术和定量PCR结果表明,添加MnO₂粉末促进了典型厌氧氨氧化菌Candidate Brocadia的富集,厌氧氨氧化菌16S rRNA基因和功能基因hzsB的丰度显著提高.