浸渍条件对负载型Cu/FSC催化剂影响的研究

Cu/FSC是一种以过渡金属为活性组分的负载型催化剂,实验中考察催化剂制备中金属盐浸渍条件的影响。实验结果表明:浸渍状态和浸渍温度对催化剂活性组分Cu的负载量存在最佳条件;而随着浸渍时间以及浸渍液浓度的增加,Cu负载量增加;模拟水样的COD去除率、出水Cu溶出浓度也随着浸渍液浓度的增大呈现增大的趋势,而浸渍液浓度存在最佳值6wt%Cu。     

V2O5-WO3/TiO2系SCR催化剂的钾中毒及再生方法

以钾为代表的碱金属元素会引发严重的SCR催化剂中毒现象.通过浸溃法和干混法使催化剂钾中毒,比较不同K2O负载量下催化剂脱硝活性的变化.结果表明,采用浸渍法使K2O的负载量达到1%时,催化剂的最大脱硝效率由100%下降到30%左右;而干混法负载1%K2O的催化剂样品的脱硝活性变化较小.对浸渍法负载1%K2O的催化剂样品的再生试验表明,水洗可以使中毒后催化剂的脱硝活性由30%升至70%以上;而使用1%的H2SO4溶液酸洗,则可以使350～500℃催化剂的脱硝活性高于中毒前.通过扫描电镜和抗压强度的对比分析发现,中毒与再生前后催化剂的微观形貌和机械性能均未发生很大改变.     

铜/海泡石催化净化CO性能的研究

以改性海泡石为载体,用真空浸渍法、沉积沉淀法和离子交换法负载Cu,制备Cu/海泡石催化剂,以CO氧化为模型反应考察该催化剂的催化氧化性能。在对比评价催化剂活性的同时,考察了不同条件下载体的改性以及铁组分的掺杂对催化氧化CO性能的影响。研究表明,制备方法对催化剂活性具有显著影响,真空浸渍法和沉积沉淀法制备的样品中,负载量为5%(质量)的Cu/海泡石催化剂对CO氧化有较高的活性。载体的改性亦对Cu/海泡石催化剂产生较大影响;Fe的加入并没有明显改善Cu/海泡石的催化性能。     

V2O5/CeO2催化剂用于低温NH3-SCR的性能研究

采用浸渍法制备了系列V2O5/CeO2催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO.同时,考察了催化剂中V2O5负载量和煅烧温度对催化活性的影响,并运用SEM,BET和XRD物理化学技术对催化剂进行了表征.结果表明,V2O5/CeO2催化剂对模拟烟气中的NO转化呈现出较高的活性,但是V2O5负载量和催化剂的催化活性并不呈线性递增的关系.当V2O5负载量超过10%时,催化剂的催化活性开始下降.随着煅烧温度的升高,由于钒酸铈的生成,催化剂的催化活性下降.400℃为最佳煅烧温度.     

制备参数对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响

以锐钛矿型TiO₂为载体,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂,通过考察不同活性组分前驱体、焙烧温度以及活性组分负载量对催化剂样品脱硝性能的影响,以确定最佳制备参数;结合XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱分析）、BET比表积等表征手段研究制备参数对催化剂性能的影响.结果表明:无定型态MnO₂含量越多,越有利于提高催化剂的脱硝活性;催化剂样品表面原子浓度比Mn/Ti[或（Mn+Ce）/Ti]越高,催化剂表面有效活性组分越多,催化剂脱硝活性越好.以自制Mn盐（MX）为前驱体,在Mn-Ce活性组分负载量为16%时,经500℃焙烧的催化剂样品脱硝活性最高;反应空速为10000 h-1,反应温度为80℃时,其脱硝效率可达80%,150℃时脱硝效效率可达99%.      

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂样品,对样品NH3选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1%升高到8%时,催化剂比表面积下降了16 m2/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1%时,钨负载量从0升高到6%,催化剂比表面积仅下降了3 m2/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VOx物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂样品,对样品NH₃选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1％升高到8％时,催化剂比表面积下降了16 m²/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1％时,钨负载量从0升高到6％,催化剂比表面积仅下降了3 m²/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VO_x物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

CO还原NO海泡石铜族金属催化剂的研究

以改性海泡石为载体,负载IB族金属(Cu,Ag,Au),制备CO还原NO的催化剂.用正交实验确定载体海泡石的改性条件.研究考察该催化剂在有氧条件下的催化还原性能,并用XRD、TGA、H2 TPR、BET等对该催化剂进行表征.研究发现,在有氧条件下,IB族金属(Cu,Ag,Au)催化剂中,Cu 海泡石对CO还原NO反应的催化活性最好;Cu负载量为5%、灼烧温度为400℃的催化剂表现出较高的活性;Cu 海泡石催化剂中加入Ce和Sm可以改善催化剂的性能.在实验条件基本相同的情况下,Cu 海泡石的催化活性好于Cu ZSM 5催化剂.     

不同方法制备的铟催化剂选择性还原NO

不同负载量的In/Al₂O₃催化剂分别以浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制得,对比评价了不同方法制备的样品在富氧条件下以丙烯为还原剂,选择性催化还原NO的活性,考察了氧气浓度、H₂O对活性的影响.研究表明,铟催化剂有较高的去除NO活性,制备方法对催化剂活性具有显著影响.其中,溶胶-凝胶法和共沉淀法最高活性都可达90%左右;而浸渍法样品的活性较差,最高转化率不到60%.氧气浓度对NOx最高转化率及其相应反应温度均有重要影响.随着O2浓度的提高,最高活性对应的反应温度降低.反应气氛中H₂O的加入使铟催化剂活性大幅降低.铟与其他多种金属活性组分相比,一个突出的不同表现是,3种方法各自的最佳负载量相差不大.     

贫燃条件Ag-Rh/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3协同催化C_3H_6选择性还原NO的原位红外研究

将Ag-Rh浸渍到共沉淀法合成的Ce-Zr-Al上,制备出Ag(0.04)-Rh(x)/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3系列催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射光谱(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在贫燃条件下选择性还原NO的活性和反应机理.结果表明,Ag-Rh双组分催化剂的活性较单组分Ag、Rh催化剂的高.Rh负载量为0.7%(质量分数)时,NO转化率达最佳(90.3%),且反应的起燃温度低、活性温度范围宽(300～500℃).DRIFTS结果显示,Rh的添加不仅有利于催化剂表面NO的吸附,而且能促进Ag催化生成关键反应中间体—CO—NH—,进而显著提高NO的转化率.     

低温SCR脱硝催化剂过渡金属氧化物改性及硫中毒失活机制研究

以浸渍法制备MnOx-CeOx/ACF催化剂.在110~230℃温度范围内,MnOx-CeOx/ACF催化剂具有较好地低温选择性催化还原脱除NOx的活性.结果表明,该催化剂在150℃和230℃的脱硝效率分别达到80%和90%.加入Fe、Cu和V等过渡金属氧化物对MnOx-CeOx/ACF催化剂进行改性.该类过渡金属氧化物的加入对MnOx-CeOx/ACF的活性具有抑制作用.相比于MnOx-CeOx/ACF以及Cu和V改性的催化剂,Fe改性催化剂在一定时期内具有良好的抗SO2性能.在SO2存在下,Fe改性催化剂在初始6h内其脱硝效率保持在75%以上.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶转换红外光谱(FTIR)分析结果表明,催化剂失活包括两部分机制,一是形成硫酸铵盐,可粘附在催化剂表面使催化剂失活;另外一个机制是作为活性成分的锰铈等金属氧化物被SO2硫化形成金属硫酸盐.     

Cu/Al2O3低温催化氧化H2S研究

高效低成本的催化剂是低温催化氧化脱除硫化氢（H₂S）的研究重点,采用浸渍法研制了Cu/Al₂O₃催化剂,利用N₂物理吸附、XRD（X射线衍射分析）、XPS（光电子能谱）、FT-IR（傅里叶变换红外光谱）等表征手段了解催化剂的表面结构和物相结构,并开展不同温度、相对湿度、Cu负载量条件下的H₂S动态脱附以考察催化剂脱硫性能.结果表明:①催化剂是一种典型的介孔材料,且CuO和Cu₂O高度分散在催化剂表面.②FT-IR结果表明,催化剂在H₂S催化氧化过程中表面Cu_xO和表面结合水中的羟基均参与反应,且有SO₄2-的生成.③XRD、XPS结果表明,脱硫过程中有S单质和CuS的生成.④适宜的温度（50℃）和相对湿度（50%）会显著增强Cu基催化剂的脱硫性能.⑤负载量为3%的Cu基催化剂具有最佳的脱硫性能,穿透硫容量高达220.92 mg/g.研究显示,利用浸渍法可以合成低温催化氧化H₂S的高硫容Cu基催化剂.      

V2O5/TiO2催化剂脱除NO的研究

采用了等体积浸渍法制备二氧化钛负载钒氧化物催化剂（V2O5/TiO2）,研究了V2O5负载量、反应温度、烟气流量、氨氮比以及运行时间各因素对NH3选择性催化还原NO反应（SCR）效率的影响.研究结果表明：经过500℃温度下煅烧,烟气流量为200ml/min,负载量为7wt％的V2O5/TiO2催化剂,在400℃温度下反应,NO脱除率可达70.5％.     

Effects of synthesis methods on the performance of Pt + Rh/Ce0.6Zr0.4O2 three-way catalysts

The 0.7 wt% Pt + 0.3 wt% Rh/Ce0.6Zr0.4O2 catalysts were fabricated via different methods, including ultrasonic-assisted membrane reduction(UAMR) co-precipitation, UAMR separation precipitation, co-impregnation, and sequential impregnation. The catalysts were physico-chemically characterized by N2 adsorption, XRD, TEM, and H2-TPR techniques, and evaluated for three-way catalytic activities with simulated automobile exhaust. UAMR co-precipitation- and UAMR separation precipitationprepared catalysts exhibited a high surface area and metal dispersion, wide λ window and excellent conversion for NOx reduction under lean conditions. Both fresh and aged catalysts from UAMRprecipitation showed the high surface areas of ca. 60–67 m2/g and 18–22 m2/g, respectively, high metal dispersion of 41%–55%, and small active particle diameters of 2.1–2.7 nm. When these catalysts were aged, the catalysts prepared by the UAMR method exhibited a wider working window(Δλ = 0.284–0.287) than impregnated ones(Δλ = 0.065–0.115) as well as excellent three-way catalytic performance, and showed lower T50(169.C) and T90(195.C) for NO reduction than the aged catalysts from impregnation processes, which were at 265 and 309.C, respectively. This implied that the UAMR-separation precipitation has important potential for industrial applications to improve catalytic performance and thermal stability. The fresh and aged 0.7 wt% Pt + 0.3 wt% Rh/Ce0:6Zr0:4O2 catalysts prepared by the UAMR-separation precipitation method exhibited better catalytic performance than the corresponding catalysts prepared by conventional impregnation routes.     

Mn-Ce-Co/TiO2催化剂低温脱硝活性研究

以纳米TiO2为载体,通过浸渍法制备一系列改性Mn-Ce/TiO2脱硝催化剂.通过实验考察不同元素组分催化剂的脱硝活性,同时探讨金属氧化物掺杂对提高催化剂低温脱硝活性的机理.活性测试结果显示,Co掺杂能最有效地提高Mn-Ce/TiO2催化剂在低温段的SCR脱硝活性,在n(Co):n(TiO2)=0.08～0.10、体积空速为35100h-1的条件下,催化剂在120℃时就能达到80%以上的NO去除率,140℃左右时的NO去除率接近100%.BET、XRD、TPR、TPD等表征测试结果表明,Co掺杂可改进Mn-Ce/TiO2催化剂的物化特性,增加催化剂表面的活性酸位点及活性氧数量,提高催化剂的氧化还原能力,从而提高Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR脱硝活性.     

Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究

以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.     

不同Cu负载量Cu-ZSM-5催化剂上正丁胺的选择催化氧化性能

采用等体积浸渍法制备不同Cu负载量(1%、2%、5%和10%)的系列Cu-ZSM-5催化剂,并考察了Cu负载量对催化剂的正丁胺催化氧化性能的影响。通过XRD、N₂吸脱附、EPR、H₂-TPR、NH₃-TPD表征方法对催化剂的晶相结构和物化性质进行表征并研究构效关系。结果表明:Cu负载量为10%的催化剂催化活性最高,在300℃下实现了正丁胺的完全转化;而Cu负载量为5%的催化剂N₂选择性最佳,低温时N₂选择性明显高于其他催化剂。表征结果表明,催化剂的氧化还原性能主要影响正丁胺的转化率,Cu负载量影响催化材料的氧化还原性能,Cu负载量高的催化剂氧化还原性能优异。高N₂选择性主要归属于催化剂孤立态Cu2+物种和弱酸性位,催化剂的弱酸性位有利于正丁胺的吸附活化和深度氧化。