典型大气环流对天津市大气PM2.5与O3复合污染的影响特征

为探究海陆风环流对沿海城市PM_2.5和O₃污染的影响特征,基于2016～2020年中国环境监测总站的污染物观测数据和同期气象资料以及ERA5气象再分析数据,分析了海陆风环流特征对天津市区域大气污染物PM_2.5和O₃浓度变化的影响.结果表明:2016～2020年天津共有海陆风日411d,6～9月出现最为频繁,12月频率最低.海陆风环流的季节特征差异造成了对PM_2.5和O₃的影响不同,冬季陆风环流会使PM_2.5在沿海区域积累,海风环流对沿海地区PM_2.5污染有稀释作用.夏季海陆风环流会改变沿海地区O₃分布情况,使O₃谷值更低且峰值更高,市区点、郊区点和沿海点O₃峰值浓度分别高于平均峰值4.1,8.9,16.0μg/m³,海陆风对峰值的影响程度随着站点与海岸线距离的增长逐渐减弱.2016～2020年间共有PM_2.5     

天津春节期间烟花爆竹燃放对空气质量的影响

为明晰春节期间烟花爆竹燃放对大气环境的影响,利用天津地区2016年和2017年春节期间（除夕至农历十五,公历2016年2月7-22日、2017年1月27日-2月11日）大气污染物质量浓度的监测数据和气象观测资料,对这一时期大气污染物质量浓度的变化规律进行分析.结果表明:天津春节期间大气颗粒物质量浓度峰值均出现在初一的00:00-01:00.烟花爆竹燃放对ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和ρ（SO₂）影响较大,尤其是对地面污染物质量浓度影响最大,并且对ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）的影响高度相对增高,但对ρ（NO₂）的实时影响最小.初一00:00-00:01,ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）和ρ（NO₂）分别增加了305、178、80和7 μg/m3.烟花爆竹燃放使ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）的日变化曲线较非春节期间波动性增强,主峰值区（20:00-翌日01:00）污染物质量浓度升高和出现的时间延后;ρ（SO₂）主峰值出现时段由09:00-10:00变为00:00左右,并且其峰值剧增.烟花爆竹燃放使夜间空气中ρ（PM_2.5）上升,导致ρ（PM_2.5）在ρ（PM₁₀）的占比显著升高.2016年和2017年春节期间,PM_2.5、PM₁₀和SO₂的最大小时质量浓度及其变化率均高于春节前后（除夕前15 d和农历十五后15 d）,而NO₂和CO的最大小时质量浓度及其变化率则低于春节前后.2016年和2017年除夕ρ（PM_2.5）的半衰期分别为4.7和3.6 h.研究显示,即使在有利于扩散的气象条件下,烟花爆竹燃放仍可使天津地区ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和ρ（SO₂）短时迅速增大,污染物质量浓度主峰值均出现在夜间,ρ（PM_2.5）的半衰期介于3~5 h.      

云浮市2018—2020年颗粒物和臭氧污染特征及污染案例研究

为探究云浮市颗粒物和臭氧(O₃)污染特征,利用多元统计分析方法分析了云浮市2018—2020年6项环境空气污染物浓度、气象因子等监测数据,并对2020年12月25—29日冬季PM_2.5和O₃污染过程进行了研究. 结果表明:①PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO月均浓度呈夏季低、冬季高的变化特征;O₃-8 h第90百分位数呈夏秋季高、冬春季低的变化特征. ②PM₁₀、PM_2.5和CO小时浓度日变化呈波浪型变化特征,PM_2.5、CO小时浓度最大值均出现在09:00,PM₁₀小时浓度最大值出现在02:00. O₃、SO₂小时浓度日变化呈单峰型变化特征,O₃、SO₂小时浓度最大值分别出现在16:00、10:00. NO₂小时浓度日变化呈单谷型变化特征,最小值出现在14:00. ③PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃小时浓度与PM_2.5小时浓度均呈正相关,说明PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃与PM_2.5具有一定程度的同源性. O₃小时浓度与NO₂、CO小时浓度呈负相关,且O₃小时浓度与NO₂小时浓度相关性更强. 夏秋季NO₂、CO、O₃、PM_2.5小时浓度与气温的相关性比冬春季的更强. SO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃小时浓度均与湿度呈负相关,其中O₃小时浓度与湿度的相关性最强,相关系数为?0.586. ④2020年12月25—29日云浮市城区PM_2.5污染受到静稳天气影响,O₃污染与28日午后太阳高温辐射以及来自珠三角地区O₃污染气团的输入影响有关. 利用ART-2a对该时段采集的颗粒物进行成分分析,得到K、EC、OC、ECOC、HM、LEV、Na、SiO₃这8种单颗粒物. 整个时段EC、OC、ECOC谱图中都存在明显的硫酸盐峰和硝酸盐峰. PM_2.5小时浓度与硫酸盐离子、硝酸盐离子、硅酸盐离子、铵离子、氯离子的数量均呈显著正相关,二次反应和老化过程对PM_2.5污染有显著影响. 研究显示,云浮市PM_2.5和O₃复合污染防控需要关注本地污染物变化特征和排放源影响,也需关注外来污染气团特别是来自珠三角地区污染气团输入的影响.      

山东省环境空气中PM2.5与O3的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_2.5-O₃复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_2.5和O₃时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系. 结果表明:①2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%. 除O₃年评价值上升9.6%以外,SO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和NO₂的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%. 各市PM_2.5年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O₃年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大. 1月PM_2.5平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O₃平均浓度最高,且逐年上升. ②山东省PM_2.5和O₃均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_2.5浓度在西部内陆地区较高,O₃浓度在中北部内陆地区较高,PM_2.5-O₃复合污染特征在中西部地区较明显. 统计期间共计出现PM_2.5-O₃复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少. ③为探究PM_2.5-O₃复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_2.5日均浓度和O₃_8 h (臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异. 当气温为14.9~24.1 ℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1 018.8 hPa时PM_2.5-O₃复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_2.5和O₃污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_2.5和O₃污染单独发生的平均风速. 研究显示,“十三五”期间山东省PM_2.5浓度波动下降,O₃浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_2.5和O₃的生成和累积有一定影响.      

天津市PM2.5浓度时空分布特征及重污染过程来源模拟分析

天津市多发生以PM_2.5为首要污染物的重污染事件,明确ρ（PM_2.5）时空分布特征及重污染过程来源对PM_2.5的综合治理意义深远.利用天津市2014-2017年环境资料和2016年气象资料,结合WRF-Chem模式研究了天津市ρ（PM_2.5）时空分布特征及重污染过程来源.结果表明:①自2014年以来,天津市ρ（PM_2.5）呈逐年下降趋势.②ρ（PM_2.5）月变化曲线呈"U"型分布,呈冬春季高、夏秋季低的季节性特征;ρ（PM_2.5）日变化呈双峰型分布,主峰值出现在08:00-09:00,次峰值出现在21:00-翌日00:00.③各季节天津市ρ（PM_2.5）空间分布不同,春季、夏季、秋季和冬季高值中心分别位于天津市西南部的静海区、中心城区北部的北辰区、西部的武清区及北部的蓟州区.④WRF-Chem模式模拟的天津市秋冬季污染物来源结果表明,本地源贡献率为56%,外来源输送贡献率为44%,其中以河北省和山东省的输送为主.2016年12月16-22日天津市一次重污染过程的模拟结果表明,天津市本地源贡献率为49.6%,河北省、北京市和山东省的外来源输送贡献率分别为32.2%、7.0%和2.2%.污染前期,不利气象条件和外来源输送造成天津市ρ（PM_2.5）聚集并形成重度污染;污染持续过程中,本地源贡献率逐渐增大并占主导地位.研究显示,近年来天津市ρ（PM_2.5）呈下降趋势,并有明显的空间分布特征.      

2014—2020年河南省PM2.5-O3复合污染特征及气象成因分析

为了解河南省PM_2.5-O₃复合污染特征及气象成因,本文基于2014—2020年河南省18个地级市的空气质量国控点数据及常规地面气象观测数据,对河南省PM_2.5-O₃的复合污染时空特征及关键气象因子影响进行分析.结果表明：(1)在空间分布上,PM_2.5-O₃复合污染天数呈由河南省中北部向周围逐渐减少的特点,而O₃单污染和PM_2.5单污染高发区均主要集中于豫北地区.(2)在时间特征上,2014—2020年PM_2.5-O₃复合污染天数呈先增加后减少的特征,最多为12 d (2014年),2016—2017年未出现复合污染;PM_2.5单污染和O₃单污染天数均呈“M”型变化趋势,PM_2.5单污染天数的2个峰值分别出现在2015年和2019年,分别为174和93 d,O₃单污染天数的2个峰值分...     

2018年吉林市大气污染物浓度变化及其与气象因素的相关性分析

采用统计学方法、Pearson相关系数法和线性回归法研究分析了2018年吉林市大气污染物SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和O₃浓度的变化特征、污染物浓度之间的相关性以及污染物与气象因素的相关性。结果表明:1）吉林市大气环境中O₃、PM₁₀和PM_2.5日均值超标率分别为1.06%、3.27%和7.14%,颗粒物、O₃及其前体物质为治理重点;CO、SO₂、NO₂、PM₁₀和PM_2.5春、冬季污染较重,夏季污染最轻;大气环境中的污染物浓度随季节、时刻及人类活动发生周期性变化;2）PM₁₀和PM_2.5、PM_2.5和CO、NO₂和CO浓度之间高度相关（相关系数r均>0.8）,并建立了其预测线性模型;3）污染物（O₃除外）浓度与温度、风速和混合层高度呈负相关,与气压呈正相关;降水对SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度具有一定的削减作用,降水后其浓度减少的次数占总降水次数的68.75%、84.38%和78.13%;吉林市污染最严重的颗粒物受气象因素中混合层高度、风速和降水影响较大。该研究成果可为日后吉林市开展大气污染治理、区域大气环境容量测算、空气污染潜势预报等研究提供参考。     

南京城区冬季大气污染特征

为探究南京城区冬季主要大气污染物浓度变化规律,运用南京市空气自动监测站的φ(CO)、φ(O₃)、φ(NO₂)、φ(SO₂)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)逐时资料,结合同期气象数据,分析了2014年冬季(2014年12月—2015年2月)南京城区大气污染浓度水平和变化特征,探讨2015年春节期间在实施减排措施下气象条件对空气质量的影响.结果表明:① 观测期φ(CO)日均值和φ(O₃)小时均值未超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值;ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、φ(NO₂)、φ(SO₂)日均值分别超标44%、38%、34%、2%;ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)最大日均值分别为231和283 μg/m3,分别是GB 3095—2012二级标准限值的3.1、1.9倍. ② 日变化分析显示,φ(CO)与φ(NO₂)呈早晚双峰型变化,与早晚交通高峰源排放有关;φ(O₃)呈明显的单峰型,在午后出现峰值;φ(SO₂)呈单峰型且夜间浓度低于白天;ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)为双峰型变化,峰值出现在10:00和22:00左右. ③ 南京地区污染物周末浓度整体高于工作日,其中周末φ(CO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)显著高于工作日,“周末效应”显著. ④ 2015年春节期间,南京实施减排措施后,即使在不利的气象条件下,污染物浓度也未出现明显升高,说明减排措施有效削弱了污染源的排放,是保持南京地区良好空气质量的重要因素.      

成都市PM2.5浓度变化的影响因素交互作用研究

为探究大气环境中污染物与气象要素交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,利用成都市2014~2020年逐日大气污染物资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）分析不同影响因素对当地PM_2.5浓度变化的影响效应.结果表明,单影响因素GAMs模型中,无论全年还是冬季,PM_2.5浓度与平均气温（T）、相对湿度（RH）、平均风速（Wind）、降水量（Prec）、O₃、NO₂、SO₂和CO间均呈非线性关系,其中CO、NO₂、SO₂、T和Wind对PM_2.5浓度影响较大,与全年不同的是,冬季T和O₃对PM_2.5浓度变化的影响效应较全年明显减弱.多影响因素的GAMs模型中,T、Wind、RH、CO、NO₂、SO₂和O₃这7个解释变量对PM_2.5浓度变化的影响均较显著,构建的全年多影响因素GAMs模型调整后的R²=0.759,方差解释率为76.42%,冬季R²=0.708,方差解释率为72.2%,无论是全年还是冬季,CO都是PM_2.5浓度变化的主导影响因素.GAMs交互效应模型发现,全年弱低温（7℃左右）+高相对湿度+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂协同作用条件下有利于PM_2.5浓度的生成;冬季低Wind+高RH+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂共存条件下有利于PM_2.5的生成,即该条件对PM_2.5浓度的生成有协同放大效应.运用GAMs模型能够对PM_2.5污染的主导影响因素进行识别,并定量化分析影响因素单效应及其交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,对PM_2.5浓度污染防控研究具有重要指示意义.     

气象和排放变化对PM2.5污染的定量影响

基于WRF-CMAQ模型系统定量分析了气象和排放因素对全国及重点区域PM_2.5污染影响程度.从年度特征来看,与2015年相比,2016年、2017年全国空气质量明显改善,PM_2.5年均浓度分别下降7%和14%;2016年气象条件总体转好,气象因素和排放因素变化导致全国PM_2.5年均浓度下降幅度分别为4%和3%;2017年全国气象条件与2015年相比基本持平,大气污染物排放量下降是PM_2.5污染减轻的决定因素.除汾渭平原外,京津冀及周边地区"2+26"城市、长三角、成渝地区空气中的PM_2.5年均浓度持续下降;珠三角气象条件变化对PM_2.5影响较大,2017年导致PM_2.5浓度上升了29%;除汾渭平原外,其他4个重点地区的污染物排放变化导致PM_2.5年均浓度下降且2017年的下降幅度进一步加大,说明污染管控措施的环境效益明显.从季节特征来看,气象影响值的区域性差异明显.本文分析方法可用于制定空气质量目标或者评估污染控制方案的环境效果.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.