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相似文献
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1.
采用EA-IRMS联用技术对2014年夏季南京北郊大气PM_(2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,计算了SO_2氧化为硫酸盐的异相和均相氧化过程的贡献率以及一次、二次硫酸盐的比例.结果表明,2014年夏季南京北郊大气中硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ~(34)S)范围为1.7‰~4.8‰,平均值为3.2‰±1.0‰(n=15);氧同位素组成(δ~(18)O)值范围为7.5‰~12.9‰,平均值为9.3‰±1.7‰(n=15).通过比较气溶胶硫酸盐及可能污染源的δ~(34)S,该研究区域夏季大气中的硫源主要来自当地燃煤与尾气排放.大气气溶胶中的硫酸盐主要为二次硫酸盐,且SO_2的氧化途径以均相氧化为主,比例为59.3%.夏季大气中SO_2的异相氧化以过量O_2下的Fe~(3+)催化氧化为主,均相氧化的主要机制包括O_3氧化反应及NO_2氧化反应.  相似文献   

2.
基于南京地区大气PM_(2.5)潜在污染源,采用EA-IRMS技术分别测定了样品中硫碳同位素组成,并分析不同污染源之间的关联性.结果表明,南京地区煤炭烟灰δ~(34)S值范围为1.8‰~3.7‰,δ~(13)C值范围为-25.50‰~-23.57‰;机动车尾气δ~(34)S值范围为4.6‰~9.7‰,δ~(13)C值范围为-26.32‰~-23.57‰;生物质烟灰δ~(34)S值范围为5.2‰~9.9‰,δ~(13)C值范围为-19.30‰~-30.42‰;扬尘δ~(13)C值为-13.45‰.南京地区煤炭烟灰颗粒物的硫同位素较轻,扬尘的碳同位素较重.对比国内外不同污染源δ~(34)S与δ~(13)C值,南京地区大气PM_(2.5)中的潜在污染源的δ~(34)S与δ~(13)C具有明显的区域性.因此,潜在污染源的δ~(34)S、δ~(13)C值可为南京地区大气PM_(2.5)的源解析提供同位素组成源谱支持.  相似文献   

3.
为研究南京地区昼夜大气PM2.5中的硫同位素组成情况,采用Delta V Advantage同位素质谱仪技术对2016年3-4月南京北郊地区大气PM2.5中昼夜δ34S(硫同位素值)进行分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯昼夜大气PM2.5及SO42-的来源.结果表明:南京北郊地区PM2.5和SO42-的整体变化趋势一致,具有同源性.南京北郊地区白天大气PM2.5的δ34S范围为4.23‰~7.16‰,平均值为5.45‰±0.91‰;晚上δ34S的范围为4.20‰~6.73‰,平均值为5.22‰±0.83‰.相较于晚上,白天δ34S略高主要与NOx对SO2的异相氧化反应和机动车尾气的排放有关.重霾天δ34S范围为4.20‰~7.16‰,平均值为5.39‰±0.87‰;清洁天δ34S范围为3.14‰~5.14‰,平均值为4.03‰±0.57‰.重霾天的硫源与燃煤、机动车尾气排放及NOx对SO2的异相氧化反应有关;而清洁天主要受到机动车尾气排放及SO2与O3均相氧化反应的影响.研究显示,南京北郊地区ρ(PM2.5)昼大于夜,而ρ(SO42-)夜大于昼,重霾天大气PM2.5的δ34S高于清洁天,这主要与NOx、SO2、O3的相互转化有关.   相似文献   

4.
稳定硫同位素可以用来示踪硫酸盐气溶胶的来源、迁移和转化的过程.本文首先介绍了目前气溶胶稳定硫同位素相关的分析测试方法,即EA-IRMS、MC-ICPMS和NanoSIMS.归纳了国内外气溶胶δ34S的时空组成特征,两极和沿海区域气溶胶δ34S值普遍高于内陆区域;冬季燃煤和夏季生物排放作用使得气溶胶δ34S值冬高夏低.同时,综述了硫酸盐气溶胶稳定硫同位素分馏特征,其质量分馏与SO2氧化途径有关,非质量分馏与SO2光化学反应、燃烧过程和矿物粉尘表面的非均相氧化有关.最后,探讨了稳定硫同位素在示踪气溶胶硫酸盐来源方面的应用,分析了人为成因硫和自然成因硫对气溶胶硫酸盐的贡献;并展望了稳定硫同位素在未来大气气溶胶溯源中的应用,以期为控制硫酸盐气溶胶的污染源提供科学依据.  相似文献   

5.
华南地区酸沉降的硫同位素组成及其环境意义   总被引:15,自引:1,他引:15       下载免费PDF全文
 为探讨华南珠江三角洲和湘桂走廊及其周边地区的酸沉降硫源,分别对大气降水、大气SO2、气溶胶和工业用煤、重油及其燃烧产物进行了硫同位素组成测定.研究结果表明,珠江三角洲和湘桂走廊地区的大气降水硫同位素组成有明显的差异,其大气降水δ34S值的变化范围分别为1.9‰~10.3‰和-4.8‰~-0.1‰.湘桂走廊地区大气降水明显的富集轻硫同位素(32S),而珠江三角洲地区则富集重硫同位素(34S).在煤、重油燃烧过程中硫同位素分馏效应研究基础上,将该地区酸雨硫源区分为4种类型,即人为成因硫、天然生物硫、海雾硫和远距离传输硫.在定量计算不同硫源对酸雨贡献的基础上.提出人为成因硫是珠江三角洲和湘桂走廊地区最强的污染硫源,而生物硫在夏季贡献突出,其贡献率分别为47%和52%.传输硫在冬季贡献率可达49%.上述结果,对研究治理华南地区的酸雨具有重要意义.  相似文献   

6.
衡阳大气硫同位素组成环境意义的研究   总被引:12,自引:0,他引:12       下载免费PDF全文
1996-1997年度衡阳大气硫同位素监测结果是:大气降水δ(^34S)均值为6.12‰,大气二氧化硫δ(^34S)均值为-3.48‰,大气气溶胶δ(^34S)均值为10.73‰。数值体系较好地符合硫同位素分馏规律,研究认为,该地大气环境受西南气流影响甚微,北方南下气流进一步推断为作用该地大气硫的主因;生物硫源对降水硫影响不容忽视;衡阳与珠江三角洲及粤北城市硫同位素监测结果均不支持降水硫同位素区域分异学说。  相似文献   

7.
为定量化识别北京城区河流硝酸盐来源,采用δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3双同位素示踪法对北京城区河流河水硝酸盐的氮氧稳定同位素组成进行分析,利用稳定同位素混合模型追溯北京城区河流硝酸盐来源,并评估各污染源的贡献率.结果表明:1北京河流无机氮污染以硝酸盐氮(NO~-_3-N)污染为主,且河流下游硝酸盐氮污染较为严重.2北京城区地表河流δ~(15)N-NO~-_3值范围为6.26‰~24.94‰,δ~(18)O-NO~-_3值范围为-0.41‰~11.74‰;下游δ~(15)N-NO~-_3值比上游大.3根据稳定同位素混合模型,北京河流中硝酸盐贡献率平均值分别为:粪肥及生活污水61.2%、土壤有机氮31.5%、大气沉降7.3%.  相似文献   

8.
PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.  相似文献   

9.
为研究南京北郊不同季节PM_(2.5)中碳质组分的主要来源,分别在2014年1月1—23日和2014年7月3—22日进行PM_(2.5)样品采集,并分析其中有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度及总碳同位素组成.结果表明,冬季PM_(2.5)浓度高于夏季,平均值为(146.69±64.67)μg·m-3,OC、EC浓度较高,分别为(14.77±5.58)μg·m-3与(9.01±4.74)μg·m-3;而夏季PM_(2.5)浓度为(57.69±23.80)μg·m-3,OC、EC浓度分别为(5.94±2.20)μg·m-3和(2.78±1.25)μg·m-3.二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏两季分别为36.99%与27.37%,这与采样点紧邻公路主干道使颗粒物未得到充分的二次反应有关.南京北郊冬季δ13C平均值为-25.38‰±0.36‰,夏季为-26.50‰±0.58‰,通过与潜在污染源的δ13C值对比,推断出采样期间冬季主要的潜在碳质污染源为煤炭燃烧及机动车尾气,夏季主要的潜在碳质污染源为生物质燃烧及汽车尾气.  相似文献   

10.
马尾松针叶组织稳定硫同位素地球化学特征及来源示踪   总被引:3,自引:3,他引:0  
关晖  肖化云  朱仁果  郑能建  瞿玲露 《环境科学》2013,34(10):3777-3781
对贵州地区(贵阳)和云南地区(昆明、曲靖)的马尾松针叶组织中的无机硫(S SO4)和总硫(S T)的含量及其δ34S值进行了测定.结果表明,贵阳地区针叶组织中的无机硫和总硫含量明显高于云南地区,各采样地大气SO2浓度和针叶无机硫含量存在较好的正相关关系,但和总硫不存在显著相关关系,说明针叶组织无机硫含量的变化相对于总硫更能可靠地反映大气硫输入.贵阳地区针叶中无机硫δ34S平均值为-7.22‰,明显低于云南地区针叶中的无机硫δ34S(3.85‰),这与贵阳地区燃煤的硫同位素组成低于云南燃煤的硫同位素组成有关.无机硫和总硫含量在昆明钢铁厂和曲靖火电厂附近针叶中都表现为与离工厂距离呈反比,而δ34S则表现为在昆明钢铁厂附近随距离变大而偏负;在曲靖火电厂附近随距离变大而偏正,这主要是由工厂燃煤来源的大气硫沉降所决定的.  相似文献   

11.
黔中岩溶地区草地土壤CO2的稳定碳同位素组成   总被引:6,自引:0,他引:6  
黔中岩溶地区草地土壤 CO2 的δ13C值在地 -气界面层上随土层深度的增加而降低 ,在地 -气界面层以下 ,土壤 CO2 的δ13C值基本不变 .土壤 CO2 的 δ13C值存在季节变化与昼夜变化的特征 .夏季 CO2 的 δ13C值最高 (-15.5‰ ) ,冬季 CO2 的 δ13C值最低 (-18.9‰) ;从夏季到冬季 ,土壤 CO2 的 δ13C稳定值逐渐降低 ,降低幅度超过 3‰ .在一天中 ,中午土壤 CO2 的 δ13C值最高(-14.0‰ ) ,早晚土壤 CO2 的δ13C值较低 (-15.4‰ )  相似文献   

12.
N2O是一种重要的温室气体,是由多种微生物的硝化与反硝化作用产生,但是它产生的生物地球化学机制还不十分清楚。本文结合N2O产生的微生物过程,阐述了国内外利用同位素标记法、N2O的δ15N和δ18O双同位素法、N2O的δ15Nα14N15N16O)和δ15Nβ15N14N16O)、SP值同位素异构体法以及多种同位素法相结合研究N2O的产生机制及微生物过程,比较了这些方法的优缺点,尤其重点阐述了近些年来兴起的N2O同位素异构体计算各过程贡献比例及其判别源与汇的理论及其应用。15N同位素富集因子法和SP值法也分别应用于产生N2O的微生物群落结构、数量和活性变化的研究,以从根本上达到控制N2O排放量的目的。同时指出同位素方法研究N2O产生机制的困难和不足。  相似文献   

13.
有效控制氮磷输入是水质持续改善的关键因素.为识别澜沧江水系水体中氮磷浓度、氮污染物来源及其空间分布特征,在澜沧江流域开展了干流和支流水样的采集,分析流域不同区域水体氮磷浓度,并利用氮氧同位素技术结合稳定同位素SIAR模型,解析了水系不同区域氮素来源及其贡献率.结果表明:①澜沧江水系氮浓度偏低,ρ(TN)分布在0.34~4.18 mg·L-1之间,从上游至下游有升高趋势;ρ(TP)分布在0.11~2.34 mg·L-1之间.②澜沧江水系的δ15 N-NO3-δ18 O-NO3-值分别分布在-5‰~5‰和-16‰~16‰之间,主要落在降雨及肥料和土壤氮范围内,主要存在硝化作用.③澜沧江干流中土壤氮和化学肥料的贡献率分别为37.67%~42.41%和34.22%~38.56%,粪便和生活污水占15.01%~20.79%,大气沉降仅占4.49%~7.32%.中游支流和下游支流中土壤氮的贡献明显高于化学肥料,土壤氮的贡献率达53.97%~61.57%,化学肥料占33.37%~38.30%,而大气沉降、粪便和生活污水的贡献率较低.研究分析了澜沧江水系上、中和下游干流和支流的氮素来源,为该区域的水质管理和污染源治理提供了依据.  相似文献   

14.
大气CO2中放射性碳同位素(14C)的水平可以反映化石源CO2的影响程度,这对于评估我国目前化石源CO2的排放状况和制定节能减排政策具有重要的指导意义。本文在概述大气14CO2采样和分析方法的基础上,简要介绍了大气14CO2观测的起源和主要的源汇过程,重点论述了大气14CO2的时空分异特征及其驱动因素;阐述了化石源CO2浓度的估算方法及14CO2在国内外化石源CO2示踪中的应用现状,并对大气14CO2观测在我国化石源CO2示踪中的应用前景进行了展望;旨在为我国正确地开展大气14CO2的观测研究,深刻地理解特定区域大气14CO2的时空分异特征和化石源CO2的分布状况提供参考。  相似文献   

15.
杨玉兵  杨庆  李洋  周薛扬  李健敏  刘秀红 《环境科学》2018,39(11):5051-5057
在常温条件下,采用批次试验结合同位素分析技术,研究不同溶解氧(DO)浓度下短程硝化过程N_2O的释放量及产生途径.结果表明,不同溶解氧条件下,N_2O的释放量与NO_2~--N浓度显著相关,当NO_2~--N浓度大于3 mg·L~(-1),短程硝化过程开始出现N_2O的释放,且随着NO_2~--N浓度的增加而增加.当溶解氧浓度分别为0. 5、1. 5和2. 5 mg·L~(-1)时,N_2O的释放量占进水总氮的比例分别为4. 35%、3. 27%和2. 63%,随着溶解氧的升高,N_2O的释放量占进水总氮的比例降低.短程硝化过程控制溶解氧在2. 5 mg·L~(-1),既可以提高比氨氧化速率,又可以减少N_2O的产生.同位素测定结果表明,当溶解氧为0. 5 mg·L~(-1)时,只有AOB反硝化过程生成N_2O.但当溶解氧升至1. 5 mg·L~(-1)时,有4. 52%的N_2O通过NH_2OH氧化过程生成,AOB反硝化过程生成的N_2O占95. 48%.继续升高溶解氧到2. 5 mg·L~(-1)时,NH_2OH氧化过程生成的N_2O比例增加至9. 11%,AOB反硝化过程生成的N_2O占90. 89%,溶解氧浓度的改变会影响短程硝化过程N_2O的产生途径,避免过高的NO_2~--N积累,可以减少N_2O的产生.  相似文献   

16.
采用EA-IRMS测定了2011年四季南京市区(南师)和郊区工业区(南化)大气细粒子(PM2.1)中稳定碳同位素组成(δ13C),分析了PM2.1中含碳物质的来源并对两地总碳(TC)污染特征进行了评价.结果表明,TC在市区和郊区的年平均浓度分别为15.94μg·m-3与17.17μg·m-3,TC在细粒子中比重分别为17.18%与16.40%,郊区碳质污染相对严重且细粒子中污染物组成更复杂;冬、春、夏、秋四季市区PM2.1中δ13C均值分别为-24.42‰±1.12‰、-25.19‰±1.92‰、-25.79‰±0.45‰与-25.58‰±0.65‰,郊区分别为-25.34‰±1.18‰、-25.55‰±1.50‰、-25.31‰±0.55‰与-25.38‰±0.82‰.相关性分析和潜在污染源δ13C值表明,市区气溶胶PM2.1中碳质主要源于汽油车尾气排放,郊区工业区含碳物质源于尾气及工业排放,此外,燃煤源、生物质燃烧源及地质源等对两地冬春季气溶胶中碳质有重要贡献;后向轨迹分析表明,冬春季远源输送对南京地区气溶胶中碳质有重要贡献,夏秋季气溶胶中碳质主要来自本地排放.  相似文献   

17.
新乡市夏冬季节PM2.5稳定碳同位素特征分析   总被引:2,自引:1,他引:1  
为了探究新乡市PM_(2.5)中δ~(13)C比值的季节性变化特征及其对污染来源的指示作用,于2017年夏冬季节采集PM_(2.5)有效样品91个,并测定了样品中的总碳、水溶性离子和稳定碳同位素比值(δ~(13)C).夏季和冬季的TC浓度平均值分别为11.78μg·m~(-3)和26.6μg·m~(-3).夏季δ~(13)C比值为-27.70‰~-25.22‰其中前14 d的δ~(13)C比值波动较大平均值为-26.96‰,而后16d的δ~(13)C比值相对稳定,平均值为-25.69‰,而且前半月和后半月火点数具有较大差异同时K_(nss)~+浓度与TC质量浓度显著相关(R~2=0.62,P0.01)这说明夏收季节生物质燃烧可能对δ~(13)C比值有显著影响.新乡地区冬季RH与TC/PM_(25)质量比值的显著负相关(R~2=0.68,P0.01),揭示了在霾增长初期以SOA增长为主,而污染期以SIA贡献为主.冬季采样期δ~(13)C比值为-26.72‰~-23.49‰,对霾发展过程中稳定同位素组成的研究发现在霾增长过程中δ~(13)C比值以富集为主,而在霾清除阶段δ~(13)C比值以贫化为主.  相似文献   

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