2016年1月京津冀地区大气污染特征与多尺度传输量化评估

基于大气环境监测数据和WRF-CAMx模式,分析了2016年1月京津冀城市的大气污染特征,开展了PM_2.5跨界传输量化评估研究.结果表明,2016年1月京津冀地区PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO的平均浓度分别为89.5μg·m^-3、135.61μg·m^-3、57.55μg·m^-3、60.79μg·m^-3和2.12mg·m^-3,其中PM_2.5污染较为严峻.研究期间,京津冀城市近地面PM_2.5以本地排放为主,贡献率为45.4%~69.9%;区域传输贡献为辅,其中来自京津冀区域内和区域外的传输贡献率分别为4.8%~49.7%和4.9%~29.6%.高风速会促进本地PM_2.5污染的扩散,同时位于其上风向污染较高的城市,在高风速和强下风向频率和的作用下,会进一步增强对下风向城市的区域传输贡献.北京（石家庄） PM_2.5总流入、流出和净通量（t·d^-1）分别为1582.96（2036.89）、-1171.09（-1879.12）和411.87（157.77）,表明两城市接受外来输入影响均高于向外传输的影响.PM_2.5净通量呈现显著的垂直分布特征,离地1782 m高度范围内北京和石家庄PM_2.5总净通量强度范围分别是17.86~64.18 t·d^-1和-2.95~134.81t·d^-1,均在距地面817 m左右达到峰值,强度分别为64.18t·d^-1和134.81t·d^-1,而张家口和山西的净流入通量的显著增加是导致两城市PM_2.5总净通量强度达到峰值的主要原因.     

2016—2018年西宁市颗粒物来源及输送差异分析

利用HYSPLIT模式计算了2016—2018年西宁市逐日72 h气团后向轨迹,采用聚类分析方法,结合同期颗粒物PM₁₀和PM_2.5质量浓度数据,分析逐年和3年平均西宁市颗粒物输送特征及差异,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）对影响西宁市PM₁₀和PM_2.5质量浓度的污染潜在源区及不同潜在源区贡献进行了分析.结果表明,2016—2018年,西宁市颗粒物最主要输送路径源自青海北部的聚类2、甘肃中部的聚类6和甘肃东部的聚类8,占同期总轨迹比例分别为28.1%、27.4%和27.5%;3年平均则源自青海北经青海东折回西宁的聚类2,占比45.3%.最主要输送路径对应颗粒物质量浓度最低,输送距离较短、垂直高度较低、气团移速较慢;影响气团由西北向偏东转变,3年平均则以西北气团为主.2018年源自甘肃经青海东至西宁的短距离输送处于突出地位,所含轨迹占总轨迹的比例高达49.6%.PM₁₀和PM_2.5主要输送路径和污染路径由较长距离向较短距离过渡,较长距离输送路径出现比例逐年较小.PM_2.5/PM₁₀小于0.3时,主要输送路径与PM₁₀污染轨迹有很好的对应关系;PM_2.5/PM₁₀大于0.6时,主要输送路径与PM_2.5污染轨迹有较好的对应关系.PSCF和CWT分析发现,影响西宁市颗粒物质量浓度的主要污染潜在源区分布在新疆南部和青海北部,对PM₁₀质量浓度贡献大于100 μg·m^-3,对PM_2.5质量浓度贡献大于45 μg·m^-3.潜在源区分布年变化差异明显,2016年最广,2018年最小.印度北部主要贡献源区虽分布范围逐年减小,但在2017年局部贡献增大,对PM₁₀贡献超250 μg·m^-3,对PM_2.5贡献超60 μg·m^-3.主要贡献区周边区域及西宁至兰州一带为中等贡献源区,对PM₁₀贡献为50~100 μg·m^-3,对PM_2.5贡献为15~45 μg·m^-3.     

两湖盆地冬季区域大气颗粒物污染特征及独特的风场和下垫面影响

为认识近年来长江流域中游两湖（湖南-湖北）盆地大气环境变化特征,本文利用两湖盆地2015~2019年冬季近地面PM_2.5和PM₁₀观测数据,结合风速、地形和植被指数等资料,探讨两湖盆地冬季大气颗粒物PM_2.5和PM₁₀的变化特征及其与风速、地形和下垫面的关联.结果表明：①两湖盆地2015~2019年冬季PM_2.5污染频发,其中两湖盆地西北部的襄阳和荆门的冬季平均分别多达62 d和61 d出现PM_2.5污染（PM_2.5>75 μg·m^-3）,襄阳重污染（PM_2.5>150 μg·m^-3）多达19 d,表明两湖盆地是长江流域中游地区一个区域性PM_2.5污染中心.②在空间上,两湖盆地污染呈现出西北重东南轻、城市群污染较重的特征,这主要与冬季风驱动的大气污染物的区域传输和两湖盆地城市地区的强排放有关.③近地面风速与PM_2.5和PM₁₀地面浓度变化呈现特殊的"U"型非线性关系,PM_2.5和PM₁₀浓度拐点值分别为153 μg·m^-3和210 μg·m^-3,揭示了两湖盆地局地大气颗粒物累积主导了轻/中度污染,大气污染物区域传输决定了重度污染的独特区域特征.④两湖盆地冬季PM_2.5和PM₁₀地面浓度与地形高度和植被指数均呈显著负相关,反映了两湖盆地地形和城市化下垫面变化的大气环境效应.     

长三角区域性PM2.5污染的空间分型及其大气环流特征研究

本文提出了一种长三角区域性PM_2.5污染日的判别方法，以出现5个、8个连片污染城市为检验阈值，分别覆盖了96%和100%的区域污染日.然后利用T-mode斜交旋转分解方法（PCT）对2015—2018年11—2月长三角地区260个区域性PM_2.5污染日进行分型，揭示了4种不同的PM_2.5的空间分布形态（整体型、西部型、西北型和东北型），其影响范围、持续时间和污染程度存在显著差异.其中，整体型污染受L型高压控制，出现日数最多（139 d）、覆盖范围最广（31个城市）、区域平均浓度最高（104.3 μg·m^-3），是影响长三角地区PM_2.5环境质量的最重要的污染类型.西部型和西北型分别受东路冷空气、西路冷空气影响，PM_2.5分别呈现"西高东低"、"北高南低"的分布形态，前者主要影响安徽大部和浙江北部，后者主要影响安徽北部和江苏西北部.东北型是长三角本地排放在弱气压场和高压中心下混合产生，主要影响江苏大部和上海，基本不受跨区域输送影响.针对不同类型的污染影响范围和程度可以采取差异化的大气污染联防联控措施.     

基于SOA转化机制的沧州市重点企业秋冬季大气污染模拟

基于沧州市2016年排放清单筛选出120家重点企业,采用重新编译代码后的CALPUFF空气质量模型,模拟了2017年秋冬季不同程度污染天气下120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂及二次生成硫酸盐、硝酸盐、二次有机气溶胶（SOA）的污染情况.结果表明,120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂秋冬季平均模拟浓度占平均观测浓度的比例分别为：3.3%、5.7%、5.6%和2.9%;一次排放的PM₁₀主要集中在沧州市西南部和东南部,二次转化的SOA、硫酸盐和硝酸盐主要集中在主城区和东南部;PM_2.5中SOA平均占比约为27.3%,重污染时段比例上升为29.0%;PM_2.5中烷烃气溶胶、甲苯气溶胶、二甲苯气溶胶和多环芳烃（PAH）气溶胶占比分别为：12.1%、6.0%、7.0%和2.2%.120家重点企业精细化模拟结果显示,重污染天气以上120家重点企业的PM_2.5贡献浓度为3.02μg·m^-3,占沧州市"三年作战计划"要求2018年下降浓度（6.00μg·m^-3）的50%;PM_2.5浓度贡献较大的企业包括某石油化工股份有限公司沧州分公司（0.41μg·m^-3）、某碳素有限公司（0.29μg·m^-3）、某石化股份有限公司聚海分公司（0.26μg·m^-3）、沧州某肥业有限公司（0.23μg·m^-3）、沧州某大化有限责任公司（0.19μg·m^-3）等,主要位于新华区、沧县和渤海新区.本研究可为开展秋冬季每一家重点企业的错峰生产和应急减排提供科学依据.     

2015年北京市两次红色预警期间PM2.5浓度特征

利用北京市及周边地区大气污染物监测数据,综合分析了2015年北京市两次空气重污染红色预警期间PM_2.5浓度变化特征并初步评估了减排措施对PM_2.5浓度的影响.结果表明:第1次红色预警期间,北京市PM_2.5平均最高小时浓度出现在12月9日19:00,为282μg·m^-3,单站最高小时值出现在京东南市界永乐店站,浓度达496μg·m^-3.第2次红色预警期间,PM_2.5全市平均最高小时浓度出现在12月22日20:00,为421μg·m^-3;单站最高小时值出现在京西南市界琉璃河站,浓度达831μg·m^-3.两次红色预警累积持续时间均呈现出南部站 > 城区站 > 北部站的特征,且第2次红色预警期间PM_2.5浓度南北差异明显大于第1次,PM_2.5平均浓度在150μg·m^-3以上的面积明显大于第1次,第2次红色预警期间重污染面积可达总面积的93%.两次预警期间气象条件均不利于污染物的扩散,均存在不同程度的二次转化和区域输送现象,极端气象条件是重污染形成的外因,区域污染物排放量大才是导致重污染形成的内因.初步评估结果显示红色预警应急措施实施后,北京市PM_2.5环境浓度下降约20%~25%,减排效果显著.     

长沙地区PM2.5传输路径和潜在源区时空分析

长沙地区是长江中下游重要的经济发展核心区,受本地排放与外来源输送等多因素的共同作用,其大气污染状况一直都是区域乃至国家高度重视的生态环境问题.前期研究揭示了长沙地区大气污染的扩散规律,为进一步研究该地区大气细颗粒物（PM_2.5）外来源特征,采用拉格朗日混合型单粒子轨迹模式（HYSPLIT）探究2013—2020年长沙地区PM_2.5外来源区分布特征,继而采用轨迹聚类、潜在源贡献因子分析（PSCF）、浓度权重轨迹（CWT）方法等从年、季节等不同尺度分析区域PM_2.5时空分布规律及其外来污染物输送源特征.结果表明,在国家与地区大气污染联防联控等政策的驱动下,2013—2020年长沙地区年均PM_2.5浓度由81.80 μg·m^-3下降至42.96 μg·m^-3并呈显著季节差异,大气污染防治措施成效显著.季节尺度上,PM_2.5浓度主要呈现冬高夏低的态势,冬季最高（81.48 μg·m^-3）,其次为秋季（50.90 μg·m^-3）与春季（47.39 μg·m^-3）,最小值出现在夏季（25.74 μg·m^-3）;另一方面,2013—2020年长沙地区外来源潜在源区主要分布于湘东北、赣西北、豫南和鄂中地区.具体而言,春、秋、冬三季大气污染物主要来源于蒙古国西南部的长距离西北气流,分别占当年轨迹比重的4.73%、12.93%、12.66%,而夏季大气污染物主要来源于南海南部的中长距离南方气流,占当年轨迹比重的19.06%.     

2013年1月邯郸市严重霾天气的污染特征分析

利用河北工程大学大气环境监测站点的PM₁₀、PM_2.5、SO₂和NO_x在线监测数据,并结合能见度、湿度数据,对邯郸市2012年12月1日到2013年1月31日的大气污染状况进行分析,特别是2013年1月持续发生的霾天气,以探讨严重霾污染的过程特征.结果表明,2013年1月,SO₂与NO_x的平均浓度分别为225.3 μg·m^-3和217.8 μg·m^-3,PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别为328.5 μg·m^-3和229.4 μg·m^-3,均超过新颁布的环境空气质量标准,是2012年12月平均浓度的1.4~3.5倍.重污染过程分析结果显示,污染峰值附近几天内PM₁₀、PM_2.5的时均浓度变化无明显规律.累积阶段的PM_2.5/PM₁₀在0.42~0.52之间,峰值前后上升并超过0.70,扩散阶段PM_2.5/PM₁₀降到0.70以下,且呈波动式变化.当PM_2.5/PM₁₀小于0.40时,能见度基本位于2~18 km之间;当PM_2.5/PM₁₀在0.40~0.60之间时,能见度在0.7~8 km之间;当PM_2.5/PM₁₀大于0.60时,能见度分布于2 km以下.     

“大气十条”实施对2013—2017年大气气溶胶-辐射相互作用的影响

为应对严重的大气污染问题，我国于2013年颁布并实施了严格的《大气污染防治行动计划》（"大气十条"）.本研究利用在线耦合的区域大气化学传输模型WRF-Chem进行数值模拟，研究了2013—2017年"大气十条"实施期间大气气溶胶-辐射相互作用（Aerosol-Radiation Interaction，ARI）强度的变化及其对空气质量的影响，并量化分析了排放和气象条件变化对气溶胶-辐射相互作用强度变化和空气质量改善的相对贡献.研究发现，"大气十条"实施后ARI对PM_2.5质量浓度的增强效应明显减弱，ARI效应的减弱导致2017年全国平均PM_2.5浓度相较2013年下降了2.7 μg·m^-3，占PM_2.5浓度总降幅的9.1%.在这一过程中污染减排起了主导作用，约占ARI效应减弱导致全国平均PM_2.5浓度下降的88%，气象条件变化的贡献约占12%.在季节尺度上，冬季ARI效应减弱最为明显，使得2017年冬季全国月平均PM_2.5浓度同比2013年下降了12.1%.在区域尺度上，ARI效应的减弱对京津冀区域PM_2.5浓度的影响最为显著，使得2017年该区域平均PM_2.5浓度相较2013年下降了2.8 μg·m^-3，占该区域PM_2.5浓度总降幅的9.9%.2013—2017年，ARI效应对京津冀区域冬季重污染天气的影响程度也明显降低.以2013年1月和2017年1月为例，ARI效应使得这两个月内强霾事件期间区域日平均PM_2.5浓度峰值分别增加了47.6 μg·m^-3和33.7 μg·m^-3.研究表明"大气十条"实施后ARI对PM_2.5质量浓度的增强效应明显减弱，从而进一步推动了全国及重点区域PM_2.5浓度的下降，带来了额外的空气质量改善效益.     

2016—2020年广州市PM2.5时空分布特征

对大气污染物进行时空分布特征研究是开展大气污染防治的关键技术支撑.本研究基于广州市52个城市环境空气质量监测站点数据,采用系统聚类法、经验正交函数 （EOF）等方法分析了2016—2020年广州市PM_2.5浓度的时空分布特征.结果表明：①2016—2020年广州市PM_2.5污染改善显著,PM_2.5年均浓度从35.9 μg·m^-3下降至23.0 μg·m^-3,达标比例由96.2%上升至100%;PM_2.5干季平均浓度为湿季的1.54倍, 国控点超标天数为湿季的10.5倍;PM_2.5浓度日变化曲线峰谷值浓度差由7.5 μg·m^-3下降至3.9 μg·m^-3,日变化幅度趋于平缓.②广州市PM_2.5浓度最高值区主要分布在东西两侧,高值区域范围逐年减小,全市PM_2.5浓度分布趋于均匀;采用系统聚类法可将广州市PM_2.5分成北部、中北部、 南部、中南部4个污染区,其中,北部区PM_2.5浓度下降率仅为其他污染区的1/2,推测其PM_2.5浓度下降可能更多地由区域背景浓度的下降贡献;EOF分解前3模态累积方差贡献率达93%,分别可表征PM_2.5总体污染程度、在南北方向上的区域输送特征及由外围区域向中心城区聚集的 污染特征.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.