中国南北方大气污染物的时空分布特征

利用中国环境监测总站2014年12月-2015年11月171个城市的逐小时大气污染资料,对比分析了南北方大气颗粒物和气体污染物的时空分布特征。结果表明:(1)全国出现PM_(2.5)和PM_(10)污染日的频率分别为17.23%和10.33%,PM_(2.5)、PM_(10)具有较好的线性相关性,PM_(2.5)浓度约占PM_(10)浓度的47%,颗粒物和气体污染物的重污染区主要分布在环渤海地区、长三角地区、西北地区、四川盆地和两湖地区。(2)南北方大气颗粒物和气体污染物浓度具有明显的月季变化,从12月到次年3月和6、11月差距大,其他月份小(O3除外),PM_(2.5)/PM_(10)比值在秋末冬初大,其他季节小。(3)北方PM_(2.5)年均浓度为62.28μg/m3,比南方高12.62μg/m3,北方PM_(10)年均浓度为115.98μg/m3,比南方高36.34μg/m~3,虽然北方颗粒物浓度比南方大,但除2015年11月外,PM_(2.5)/PM_(10)北方都小于南方;北方SO_2、NO_2、CO年均浓度分别为38.16、42.28、1 256.67μg/m~3,比南方高18.43、3.56、315.83μg/m3,南北O3年均浓度相当。(4)从日变化看,污染物平均浓度(O3和SO_2除外)白天低于夜间,下降速率白天大于夜间;南北PM_(2.5)、PM_(10)、CO、NO_2平均浓度日变化呈"双峰双谷"型,O3呈"单峰单谷"型;日变化曲线还表明,日间和夜间北方PM_(2.5)、PM_(10)、CO、NO_2平均浓度都高于南方,下降速率也是北方大于南方。     

华东区域PM2.5变化背景下浙江省人口经济暴露水平评估

利用1998~2012年卫星反演的细颗粒物(PM_(2.5))全球高精度产品数据集,精细化地给出了华东地区PM_(2.5)时空分布与变化特征,并分析了此背景下浙江省PM_(2.5)的人口经济暴露水平.结果表明1998~2012年期间,浙江省区域平均PM_(2.5)浓度整体变化呈现出先增加、后下降的特征,拐点出现在2007~2009年前后,与华东区域大背景的变化趋势一致.1998~2000年华东南部与山东东部的年平均PM_(2.5)浓度基本保持在50μg·m~(-3)以下,其余地区大多在50~75μg·m~(-3)左右,华东地区和浙江省PM_(2.5)浓度超过35μg·m~(-3)的地区分别占到51.8%和21.1%.1998~2009年PM_(2.5)浓度上升趋势非常明显,华东地区的平均变化趋势为2.58μg·(m~3·a)~(-1),浙江省的上升趋势较华东区域慢,为1.43μg·(m~3·a)~(-1).2007~2009年PM_(2.5)浓度达到最大,华东和浙江省超过35μg·m~(-3)的地区分别占到82.1%和65.9%.此后PM_(2.5)浓度呈现出下降的变化趋势,华东地区和浙江省的平均变化趋势分别为-1.75μg·(m~3·a)~(-1)和-1.58μg·(m~3·a)~(-1),PM_(2.5)浓度超过35μg·m~(-3)的地区比例均有所下降,说明政府颁布的一系列节能减排方针政策可能对华东地区的空气质量改善起到了一定的成效.2010年浙江地区PM_(2.5)暴露水平超过35μg·m~(-3)的人口比例和GDP比例分别为74.0%和70.8%,其中38.1%的人口生活的环境和38.9%的GDP产生的环境PM_(2.5)浓度年平均值在50μg·m~(-3)以上.     

大气颗粒物及降尘中重金属的分布特征与人体健康风险评价

为了解PM_(2.5)、PM_(10)和降尘中Cu、Mn、Pb、Ti、V、Cd、Cr、Co、Mo、Ni等10种重金属元素的分布特征及人体健康风险,利用大流量颗粒物采样器采集了北京城区某地四季大气中PM_(2.5)、PM_(10)及降尘样品,用ICP-MS测定了上述10种金属元素的质量浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(10)的年均质量浓度分别为153.40μg·m~(-3)和232.93μg·m~(-3),超出GB 3095-2012中二类环境功能区标准限值的5倍和3倍;PM_(2.5)/PM_(10)的均值为0.74,表明大气颗粒物中以粒径小于2.5μm的颗粒为主;后向轨迹分析结果表明外源颗粒物的来向随季节变化而改变,冬、春、夏、秋季主要来向为西北、北-东北、东南、东南-西北.PM_(2.5)和PM_(10)中10种元素的年均质量浓度从高到低依次为TiMnPbCuCrNiVCdMoCo,其中Ti、Mn、Pb、Cu和Cr这5种元素占10种目标元素总质量浓度的91.93%和92.49%.除PM_(10)中Cd年均质量浓度(6.53 ng·m~(-3))高于GB 3095-2012限定值(5.00 ng·m~(-3))外,其他元素的质量浓度均不超标.降尘中各元素的含量由高到低依次为TiMnPbCuNiCrVCoMoCd,Ti(2561.48μg·g~(-1))占所有元素的质量分数为72.57%,地累积指数(Igeo)结果表明,Cd(4.03)属重度污染,Pb(2.49)介于中度污染和重度污染之间,Cu(1.33)属中度污染,Ni(0.43)属轻微污染.重金属的致癌健康风险(10-4)和非致癌健康风险(1),均处于较低水平,短期内不会对人体健康造成威胁,但不能忽视长期处于此环境所带来的健康危害.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

“2+26”城市一次污染过程PM2.5化学组分和来源解析研究

"2+26"城市颗粒物污染严重,城市间相互影响显著,开展该区域大气颗粒物组分特征及来源解析的研究,能够为大气污染精细化管控及城市间协同控制提供科学支撑.本文对"2+26"城市2016年12月16—23日一次颗粒物污染过程中的PM_(2.5)组分数据进行了分析,使用空气质量模式CAMx-PSAT对PM_(2.5)的来源进行了解析.结果表明,本次污染过程中阳泉的PM_(2.5)最高日均浓度为137μg·m~(-3),达到中度污染;长治、太原和滨州的PM_(2.5)最高日均浓度分别为235、188、226μg·m~(-3),达到重度污染;其余城市的PM_(2.5)最高日均浓度值超过250μg·m~(-3),达到严重污染.PM_(2.5)中含量最多的4种组分为OC、NO~-_3、SO■、NH~+_4,平均占比分别为19.38%±4.37%、18.20%±3.14%、16.83%±3.55%、10.35%±1.64%,NO~-_3的占比高于SO■;Cl、Cd、Sn、Cu、Zn、As、Se、Pb和S元素的富集因子大于100,主要来自于人为排放,部分城市的Cd和As元素浓度超标,所有城市的Cr元素浓度均超标;各城市的OC/EC比值为4.96～11.60,说明有明显的二次有机颗粒物生成.模拟结果显示,PM_(2.5)本地排放贡献为10%～47%,外地贡献为15%～68%,"2+26"城市以外区域的贡献为14%～53%;民用源、工业源、农业源、交通源、电力源的贡献分别为43.70%±5.94%、29.29%±4.93%、9.68%±1.09%、9.19%±1.69%、6.27%±1.37%.本研究表明,针对颗粒物主要组分OC、NO~-_3、SO■、NH~+_4的前体物,开展民用源和工业源的减排及城市间的协同控制,才有可能达到理想的区域PM_(2.5)控制效果.     

中国氨排放对PM_(2.5)污染的影响

基于WRF-CMAQ空气质量模型,定量模拟了氨排放对全国城市PM_(2.5)浓度的影响.结果表明,氨排放对全国城市硫酸盐、硝酸盐、铵盐及PM_(2.5)年均浓度贡献率分别为4.2%、99.8%、99.7%和29.8%,氨排放对硫酸盐年均浓度的影响较小,而对硝酸盐和铵盐年均浓度的影响极为显著.氨排放对1、4、7、10月四个典型月PM_(2.5)月均浓度的贡献量分别为20.15μg/m3、12.39μg/m3、13.20μg/m3、14.20μg/m3,其中1月PM_(2.5)受氨排放的影响最大.氨对PM_(2.5)影响较大的地区主要集中在河南、山东、湖北、河北等农业、畜牧业发达、氨排放量集中的地区,对PM_(2.5)年均浓度贡献量均超过20μg/m3.因此,控制氨排放将有效降低PM_(2.5)浓度,特别是可以显著减少硝酸盐和铵盐污染.     

内江市大气细颗粒物化学组成及其消光特征

2012—2013年在内江市环境监测站楼顶采集了PM_(10)和PM_(2.5)样品,并分析了颗粒物中金属无机元素、水溶性离子和碳质组分的质量浓度,以研究颗粒物的污染水平及其消光特性.采样期间,内江市的PM_(10)和PM_(2.5)浓度分别为(116.3±54.7)μg·m~(-3)和(78.6±36.8)μg·m~(-3);颗粒物污染冬季较重,其次为秋季,春季和夏季污染水平相当.内江市PM_(2.5)中以二次无机离子(SNA,42.5%)和有机物(OM,35.0%)污染最为突出,其次为地壳元素(Soil,11.4%)、元素碳(EC,5.2%)和微量元素(Trace,0.3%).高相对湿度和细颗粒物浓度是导致内江灰霾频发的主要原因,10km能见度对应的PM_(2.5)浓度界值为72.2μg·m~(-3).采用IMPROVE模型计算,内江市PM_(2.5)的平均散射系数为(504.6±293.2)Mm-1,吸光系数平均为(41.0±20.6)Mm-1;PM_(2.5)中硫酸盐对消光系数贡献最大,占40.0%;其次为有机物和硝酸盐,贡献率分别是29.2%和15.3%;EC的贡献率为7.3%.PM_(2.5)质量浓度与散射系数呈现出较强的线性关系(r=0.88),通过回归方程得到PM_(2.5)的质量散射效率为4.2 m~2·g~(-1).     

基于多源数据的PM2.5浓度时空分布预测与制图

随着我国经济、工业化、城市化进程迅速发展,PM_(2.5)污染在中国已经成为一个极端的环境和社会问题,并引起广泛关注.采用新技术估算的地表PM_(2.5)质量浓度,收集并处理了遥感反演的气溶胶光学厚度(AOD),气象数据,其他地理数据和污染物排放数据,采用贝叶斯最大熵(BME)结合地理加权回归(GWR)来分析2015年冬季的PM_(2.5)暴露在我国东部大范围区域的时空变异特征.结果表明,BME模型的十折交叉验证结果的决定系数R~2为0.92,均方根误差(RMSE)为8.32μg·m~(-3),平均拟合误差(MPE)为-0.042μg·m~(-3),平均绝对拟合误差(MAE)为4.60μg·m~(-3),与地理加权回归模型的结果相比(R~2=0.71,RMSE=15.68μg·m~(-3),MPE=-0.095μg·m~(-3),MAE=11.14μg·m~(-3)),BME的预测结果有极大的提高.空间上,PM_(2.5)高浓度地区主要集中在华北、长江三角洲、四川盆地,低浓度地区主要集中在中国的最南部如珠江三角洲和云南的西南部;时间上,不同月份的研究区域PM_(2.5)空间分布所有差别,2015年的12月、2016年1月PM_(2.5)污染最为严重,2015年的11月,2016年的2月污染相对较低.     

京津冀地区不透水表面扩张对PM_(2.5)污染的影响研究

基于2000年、2003年、2006年、2009年、2014年的遥感影像提取不透水表面数据以及相应年份的PM_(2.5)质量浓度估算值.以不透水表面覆盖率(ISC)为城市化指标来分析城市化对PM_(2.5)质量浓度的影响,分别从城市、县区尺度探讨城市扩张对PM_(2.5)污染时空分布及演变的影响机制,定量研究二者相互关系;以京津冀地区为例,其ISC从2000年的0.7%增长到2014年的1.5%,而PM_(2.5)浓度从45.7μg/m~3飙升到77.3μg/m~3.根据2000与2014年的PM_(2.5)浓度差值,把京津冀地区划分为轻度(0~9.9μg/m~3)、中度(10~29.9μg/m~3)、重度(30~49.9μg/m~3)、严重(50~77μg/m~3)污染区域,相应的不透水表面增长率分别为43.3%、110.5%、165.5%和208.3%.严重污染区域位于北京-廊坊-天津-唐山(沿高速公路G1)和北京-保定-石家庄-邢台-邯郸(沿高速公路G4),伴随着较高的不透水面增长率(208.3%).同时,在2000~2014年期间,京津冀地区ISC空间分布与PM_(2.5)污染空间分布高度一致,以太行山和燕山山脉为界的东南地区的不透水表面增长率为160.0%,显著高于西北地区的增长率50%,同时东南地区的PM_(2.5)浓度增长值45.5μg/m~3也显著高于西北地区的17.0μg/m~3.此外,把京津冀地区174个乡镇按照其ISC划分为5个级别:松散型(0~4.9%)、轻度紧凑型(5%~9.9%)、紧凑型(10%~14.9%)、密集型(15%~24.9%)、高度密集型(25%),乡镇数量分别为42、35、52、34、11,对应的PM_(2.5)浓度均值分别为(42.7±10.5)、(79.9±11.9)、(95.6±15.4)、(99.1±10.8)、(115.3±9.2)μg/m~3.其中松散型乡镇的空气质量较好,而严重雾霾笼罩在高度密集型的乡镇中.结果表明当乡镇ISC为5%和25%时,对区域PM_(2.5)质量浓度带来剧烈的增长.当ISC5%时,PM_(2.5)浓度发生了激烈增长,其比5%的乡镇高了87.2%.当ISC25%时,其PM_(2.5)浓度飙升到(115.3±9.2)μg/m~3,大约是5%乡镇的3倍.结论表明,在城市化进程中,不透水表面扩张对PM_(2.5)污染的加剧带来严重影响,不透水表面扩张应该成为城市空气污染一个不可忽视的影响因素之一.     

杭甬地区大气中含碳气溶胶特征及来源分析

为了研究杭甬地区大气气溶胶中含碳气溶胶的季节性变化和它们的来源,于2014年12月至2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_(2.5)样品,利用碳热光学分析仪测定了样品中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.在此基础上,估算了含碳气溶胶总量(TCA)和二次有机碳(SOC)的浓度水平,根据OC与EC的相关性、比值和不同碳组分的特征,分析了主要来源.结果表明:(1)杭甬地区总碳(TC)年均浓度为(14.3±4.1)μg·m~(-3),占年均PM_(2.5)浓度的(26.2±6.5)%;OC和EC的年均浓度分别为(11.3±3.4)μg·m~(-3)和(3.0±0.9)μg·m~(-3).4季中,冬季TC浓度最高;(2)杭甬地区估算的TCA年均浓度为(25.6±7.5)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的(42.2±10.0)%,SOC占OC年均值的(41.1±5.5)%;(3)杭甬地区年均OC/EC比值为4.7±1.7,落在汽车尾气排放,煤炭燃烧和生物燃料燃烧的区间内,说明这些排放源都是含碳气溶胶的主要来源.各个采样点在秋冬季都具有更高的char-EC/soot-EC比值,表明了这2个季节生物质燃烧活动的贡献也不容忽视.