不同外电压下自养型生物阴极还原硫酸盐的性能及生物膜群落响应

微生物电解系统(microbial electrolysis system,MES)生物阴极还原去除环境污染物的过程中,外加电压的大小可显著影响其性能,阴极生物膜作为去除污染物的关键因子,其对外电压改变的响应尚属未知.本研究构建了双室MES,比较外电压为0.4、0.5、0.6、0.7和0.8 V情形下自养型生物阴极的硫酸盐还原特性及生物膜胞外聚合物和群落结构特征.结果表明,MES的输出电流、周期电荷量、COD去除量与外加电压(0.4~0.8 V)呈正相关关系;外加电压为0.4~0.8 V时,硫酸盐还原量随着电压的升高先升高后降低,在0.7 V时获得最大硫酸盐还原速率[78.9 g·(m3·d)-1]和最高S2-出水浓度(31.9 mg·L~(-1)±2.2 mg·L~(-1));MES的电子回收率最高值为41.8%,推测产氢可能是电子损失的一个途径.阴极生物膜的聚多糖和蛋白量随外电压的升高而增加,0.8 V电压下的生物量比0.4 V提高了70%.阴极生物膜群落结构分析发现,Proteobacteria在门水平分布中占主导,Desulfovibrio在属水平分布中占主导,Desulfovibrio的相对丰度并未随着外加电压的升高发生明显的波动,表明Desulfovibrio在利用阴极呼吸代谢方面具有独特的优势.种水平分析发现,Desulfovibrio magneticus RS-1和s_unclassified_g_Desulfovibrio随着外电压的改变呈现相反的变化趋势.     

不同外电压下自养型生物阴极还原硫酸盐的性能及生物膜群落响应

微生物电解系统(microbial electrolysis system,MES)生物阴极还原去除环境污染物的过程中,外加电压的大小可显著影响其性能,阴极生物膜作为去除污染物的关键因子,其对外电压改变的响应尚属未知。本研究构建了双室MES,比较外电压为0.4、0.5、0.6、0.7和0.8 V情形下自养型生物阴极的硫酸盐还原特性及生物膜胞外聚合物和群落结构特征。结果表明,MES的输出电流、周期电荷量、COD去除量与外加电压(0.4~0.8 V)呈正相关关系;外加电压为0.4~0.8 V时,硫酸盐还原量随着电压的升高先升高后降低,在0.7 V时获得最大硫酸盐还原速率[78.9 g·(m3·d)-1]和最高S2-出水浓度(31.9 mg·L-1±2.2 mg·L-1);MES的电子回收率最高值为41.8%,推测产氢可能是电子损失的一个途径。阴极生物膜的聚多糖和蛋白量随外电压的升高而增加,0.8 V电压下的生物量比0.4 V提高了70%。阴极生物膜群落结构分析发现,Proteobacteria在门水平分布中占主导,Desulfovibrio在属水平分布中占主导,Desulfovibrio的相对丰度并未随着外加电压的升高发生明显的波动,表明Desulfovibrio在利用阴极呼吸代谢方面具有独特的优势。种水平分析发现,Desulfovibrio magneticus RS-1和s_unclassified_g_Desulfovibrio随着外电压的改变呈现相反的变化趋势。     

不锈钢毡电极MEC甲烷原位纯化及原理

为实现有机废弃物能源化利用,采用不锈钢毡电极微生物电解池(MEC)处理含乙酸的模拟废水,系统地研究了外加电压对乙酸去除、甲烷(CH4)生成、微生物种群和活性等方面的影响.结果表明,MEC(0.4 V)中乙酸去除速度最快,可以达到(167.30±0.71)mg·L~(-1)·h-1;MEC(1.0V)中CH4浓度、CH4产生速度和乙酸去除率达最大值,分别为96.98%±1.19%、(1.18±0.04)LMet·d-1·LR-1和100%±0.05%.另外,外加电压可提高阴极微生物代谢活性和嗜氢产甲烷菌的相对丰度.外加电压为1.0 V时,嗜氢产甲烷菌相对丰度达78.87%,其中Methanospirillum最为丰富,其含量占到全部微生物的68.38%.研究证明MEC可以实现乙酸的快速去除、甲烷高效制备和甲烷原位纯化.     

氢基质自养微生物还原降解水中对氯硝基苯的研究

将中空纤维膜微孔曝气和生物膜工艺结合设计出一种新型的水处理工艺——氢基质生物膜反应器(MBfR),其中,中空纤维膜为自养微生物的生长载体,还可作为扩散装置使氢气均匀扩散至生物膜中.同时,对氢基质自养微生物还原降解水中对氯硝基苯(p-CNB)的可行性、还原机理和去除效果进行了研究,并分析了共存的硝酸盐(NO3--N)和硫酸盐(SO24-)对p-CNB还原产生的影响.结果表明,MBfR生物膜中氢自养微生物能有效利用氢气为电子供体生物转化p-CNB,其中,p-CNB经硝基还原生成对氯苯胺(p-CAN),p-CAN再通过还原脱氯生成低毒的终产物苯胺(AN).经过长期运行,MBfR对进水500μg·L-1和2000μg·L-1的p-CNB具有稳定高效的生物降解性能,p-CNB去除率和去除通量最高达到96.9%和0.056g·m-·2d-1.通过投加NO3--N和SO42-发现,p-CNB还原速率随NO3--N和SO42-浓度升高而降低,表明p-CNB还原受到NO3--N和SO24-的抑制.NO3--N和SO24-对p-CNB还原产生的抑制主要与对电子供体(氢气)的强烈竞争和还原产物对脱氯微生物的毒性有关.电子通量分析进一步表明,反硝化或SO24-还原消耗更多的电子,当氢气利用率受限制时将对p-CNB还原产生强烈的电子供体竞争性抑制.     

基质COD浓度对单室微生物电解池产甲烷的影响

单室微生物电解池(microbial electrolysis cells,MEC)产甲烷过程中,底物COD浓度可同时影响阳极和阴极微生物的活性.为了探究COD浓度的影响,构建生物阴极型单室MEC,比较COD为700、1 000、1 350 mg·L-1情形下产甲烷速率和COD去除量随外加电压的变化规律,并计算MEC的能量效益.结果表明,随着COD的增加,产甲烷速率和COD去除量均呈增大趋势.随着外加电压的升高(0.3~0.7 V),低COD条件下MEC的产甲烷速率呈增大趋势,而在中、高COD条件下,产甲烷速率随着外加电压的升高先增大后减小;COD去除量的变化规律与产甲烷速率一致.当外加电压为0.5 V时,阴极电势降至最低值(-0.694±0.001)V,有利于产甲烷菌的富集,从而获得最高的产甲烷速率和能量回收率(约42.8%).COD浓度1 000mg·L-1和外加电压0.5 V时,MEC可获得最大的能量收益0.44 k J±0.09 k J(约1 450 k J·m-3).最终结果表明,MEC可利用低浓度COD废水生产甲烷,并且可获得正的能量效益,这为废水中化学能量的回收利用提供了新的研究思路.     

硫酸盐还原生物滤池对含镉废水去除效果试验研究

在18.0~22.3℃条件下,以含镉(Cd2+)废水为研究对象,首先对分离纯化出的硫酸盐还原菌(SRB)采用细胞包埋固定化技术同沸石填料制成具有生物活性的载体,建立硫酸盐还原生物滤池,培养驯化完成后进行了生物滤池对废水中Cd2+、COD和SO2-4的去除效果试验研究.结果表明,利用SRB采用生物滤池的运行方式可以对废水中的重金属镉(Cd2+)进行良好地去除.当滤速(V)=0.4 m·h-1时,生物滤池对进水Cd2+浓度≤15 mg·L-1的废水处理效果最好.在稳定运行期间,生物滤池对Cd2+、COD和SO2-4的去除率分别在99%、75%和50%以上,经过生物滤池处理后出水中Cd2+含量低于0.1 mg·L-1,达到国家《污水排入城镇下水道水质标准》(CJ 343-2010)中对Cd2+的排放要求.生物滤池对Cd2+、COD和SO2-4的去除效果主要集中在60 cm以上的空间.当V<0.6 m·h-1时,滤池对Cd2+有高效稳定的去除效果.     

微生物光电还原CO2合成乙酸对外电压的响应机制

以TiO₂光阳极结合自养型生物阴极,构建双室微生物光电合成（MPES）系统,以光能作为主要的能量来源,探究MPES还原CO₂合成乙酸的性能及其限制因素.结果表明,光阳极取代纯电化学阳极显著降低了MPES生物阴极对外电压的需求.MPES能持续稳定运行,平均产乙酸速率为（1.18 ±0.11） mmol/（L·d）,法拉第效率为45.75%±3.97%.光阳极驱动阴极产生氢气,推测阴极微生物倾向于利用氢转移的方式来进行电子传递.外加电压通过影响光阳极的给电子能力从而对MPES的性能产生显著的影响,当外电压从0.4V升高至0.6V时,MPES的电流,乙酸产量和法拉第效率都显著提高,系统的性能主要受限于阳极.当外电压高于0.6V,系统电流,乙酸产量的增速减缓,法拉第效率在外加电压0.8V时达到最大值,随后下降,表明生物阴极的得电子能力已经达到饱和,此时MPES的性能主要受限于阴极.作为电子传递中间体,H₂的不完全利用是法拉第效率没有随着外电压的增加进一步提升的原因.     

反硝化脱硫微生物燃料电池的可行性研究

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)可在去除废水中污染物的同时回收电能.以S2-和NO-3-N分别作为阳极电子供体和阴极电子受体,研究了反硝化脱硫MFC的同步阳极除硫与阴极脱氮,分析了阳极进水S2-浓度对MFC产电性能及污染物去除情况的影响,探究了MFC阳极石墨纤维丝上的硫沉积情况及其对内阻的影响.结果表明,反硝化脱硫MFC在32 d内实现稳定的阳极除硫与阴极脱氮.外阻为100Ω时,电压稳定在(176.0±6.9)m V,相应的S2-和NO-3-N去除负荷分别为(0.94±0.04)kg·m-3NC·d-1和(11.1±0.6)g·m-3NC·d-1.MFC的产电能力随着阳极进水S2-浓度的增加逐渐增强,SO_2-4的生成率和NO-3-N去除负荷受S2-浓度影响较小.在试验S2-浓度下S2-的去除较彻底,SO_2-4的生成率均超过65%.NO-3-N去除负荷维持在12 g·m-3NC·d-1左右,出水NO-2-N浓度均低于0.01 mg·L-1.反硝化过程较完全.在运行过程中,MFC阳极的石墨纤维丝上会沉积颗粒硫,降低电极的有效面积,使MFC的内阻升高.     

pH对氢基质自养微生物还原降解对氯硝基苯的影响

在建立的一种MBfR(氢基质生物膜反应器)中系统考察pH对氢基质自养微生物还原降解p-CNB(对氯硝基苯)的影响,并重点分析pH影响下p-CNB、p-CAN(对氯苯胺)、NO-3-N(硝酸盐)和SO2-4(硫酸盐)的去除效率、通量及当量电子转移通量的变化趋势.结果表明,pH在5.7~8.7之间变化时对硝基还原、还原脱氯、反硝化和硫酸盐还原过程影响显著.氢基质自养微生物生长较适宜的pH范围为6.7~8.2,其中硝基还原、还原脱氯、反硝化和硫酸盐还原的最佳pH分别是7.7、8.2、7.2和7.2.当量电子转移通量分析表明,反硝化和硫酸盐还原对pH变化的敏感性均强于p-CNB还原.为了维持较高水平的p-CNB、NO-3-N和SO2-4同步去除效率,可将pH调控在7.2~8.2之间.适当地调节pH有利于微生物的生长以及控制中空纤维膜表面矿物质沉淀引起的膜污染.     

两相UASB反应器处理含高浓度硫酸盐废水

以人工合成硫酸盐废水为基质,采用硫酸盐还原--气提脱硫--甲烷化的串联工艺,考察了硫酸盐还原相反应器和气提脱硫反应器的处理效果,并探讨了整个串联工艺系统的最佳工艺条件.结果表明:(1)硫酸盐还原相中SO2-4负荷在回流比为15:1的情况下可达到10.5kg SO2-4/(m3·d),同时对SO2-4的还原率保持在80%...     

微生物光电化学池去除硝酸盐氮:以PANI/TiO2-NTs为光阳极

利用微生物光电化学池(MPEC)去除污染物是一种经济高效环保的方法.本实验在制备获得聚苯胺/二氧化钛纳米管阵列(PANI/TiO_2-NTs)复合光电极的基础上,构建了由PANI/TiO_2-NTs光阳极和生物阴极组成的MPEC系统,并对其去除硝酸盐氮(NO~-_3-N)的性能进行研究.结果表明,PANI负载时间为80 s时,PANI/TiO_2-NTs电极光电性能最佳,相比于TiO_2-NTs电极光电流密度增大约一倍,PANI的修饰有效提高了光能利用率.构建的MPEC系统能在无外加电压的条件下利用光能驱动实现自养反硝化脱氮,NO~-_3-N的生物降解符合准一级反应动力学方程.光响应电流密度越大,系统反硝化脱氮性能越好,NO~-_3-N初始浓度为25 mg·L~(-1)时,当光响应电流密度从0.17 mA·cm~(-2)增加至0.67 mA·cm~(-2),平均反硝化速率从0.83 mg·(L·h)~(-1)增大到2.83 mg·(L·h)~(-1).对生物阴极微生物膜进行了高通量测序,发现Pseudomonas所占比例最大(27.37%)为优势菌属.分析认为PANI/TiO_2-NTs光阳极产生的光生电子通过外电路传递到阴极,Pseudomonas、Alishewanella和Flavobacterium等具有自养反硝化能力和电化学活性的微生物可直接利用电极上的电子作为唯一的电子供体进行自养反硝化脱氮.     

超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器对可凝结颗粒物排放特性的影响

为了解不同负荷下超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器（WESP）对可凝结颗粒物（CPM）排放特性的影响,基于US EPA Method 202搭建了CPM采样装置,分析了某安装有WESP的超低排放燃煤电厂烟气中CPM的排放水平,评估了机组负荷对CPM排放浓度的影响以及WESP对CPM中各组分的脱除效率．结果表明,在75%负荷和100%负荷条件下,超低排放电厂CPM的排放量分别为27.27 mg·m^-3和28.71 mg·m^-3,WESP对CPM的脱除效率分别为35.59%和27.59%.SO₄^2-是CPM中水溶性离子的主要成分,在不同负荷条件下SO₄^2-在CPM中无机组分的质量分数达到了65%以上;WESP对于CPM中Cl^-、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺和Na⁺等无机离子的脱除效率可以达到30%～50%,但会使CPM中SO₄^2...     

利用活性碳毡构建流通式电容去离子器件及其电容脱盐性能研究

采用活性碳毡(ACF)作为电吸附材料,构建流通式(Flow-through)电容去离子(CDI)装置,以模拟盐水为对象,考察了电压、通量、进水初始浓度及盐离子种类等条件对ACF电吸附容量的影响,并与平板式(Flow-by)电容去离子装置对比.结果表明,在流通式运行模式下,ACF电吸附容量随着电压、进水盐浓度的增大而增大,吸盐量最终会达到极值(最大吸附量).ACF电吸附容量会随着进水通量的增大先增大后减小.在电压1.2 V、通量0.053 m L·min~(-1)·cm~(-2)、进水初始浓度1000 mg·L~(-1)的条件下,流通式CDI中ACF对硫酸钠的电吸附容量达到7.73 mg·g~(-1),而平板式CDI中ACF电吸附容量为5.42 mg·g~(-1).此外,还考察了在不同盐离子类型条件下的流通式CDI脱盐效果,结果表明,ACF电极对阳离子电吸附强弱顺序依次为K~+Na~+Ca~(2+),对阴离子电吸附强弱顺序为Cl~-NO_3~-SO_4~(2-).流通式CDI装置在12个周期内脱盐效果并无明显衰减,表明CDI具有较好的稳定性.     

硫酸盐/氨的厌氧生物转化试验研究

采用厌氧上流式生物膜反应器,通过控制不同的水力停留时间、进水n(NH+4-N)/n(SO2-4-S)和HCO-3浓度研究了无机营养条件下硫酸盐/氨的厌氧生物转化特性.结果表明,反应器中NH+4和SO2-4发生了同步去除,最大NH+4-N和SO2-4-S去除速率分别为47.6 mg·(L·d)-1和16.9 mg·(L·d)-1,稳定去除率最高分别超过了80%和43%;反应过程中有NO-3-N的明显生成,出水NO-3-N浓度最大时为77.6 mg·L-1,整个过程中,未检测到S2-的生成,有单质硫附着在生物污泥表面;由于控制条件的不同,会产生不同的n(NH+4-N)/n(SO2-4-S)转化比,表明NH+4和SO2-4的厌氧生物反应并不是简单地接续反应,反应器中存在更为复杂的反应过程和转化途径.     

基于硫化物硝酸菌抑制的城市污水单级自养脱氮工艺研究

采用外循环序批式反应器(ECSBR),通过向反应器中分阶段投加硫化物,成功抑制体系中亚硝酸氧化菌(NOB)的活性,实现了城市污水单级短程硝化/厌氧氨氧化自养生物脱氮,出水氨氮为3.78 mg·L-1,氨氮去除率为88.4％,氮去除负荷为66.8 g·m-3·d-1.在投加硫化物前,系统氮转化途径以全程硝化为主,出水硝酸盐为13 ～22 mg·L-1,生成硝态氮与去除氨氮比值＞0.9.在投加硫化物后,NOB的活性受到了抑制,出水硝酸盐降为4.18 mg·L-1,生成硝酸盐与去除氨氮比值平均为0.17.体系中大量的氮以氮气的形式被去除,占进水氮的65.4％.氮转化途径由全程硝化向短程硝化/厌氧氨氧化耦合脱氮转化.研究还表明,硫化物对于体系NOB的抑制是可逆的,停止投加硫化物后,NOB的活性又重新恢复.因此,分阶段投加硫化物能保证反应过程中对NOB的持续抑制作用,为实现单级自养脱氮工艺的快速启动和稳定维持提供了一种新的策略.     

进水C/P对SNEDPR系统脱氮除磷性能的影响

为了解不同进水C/P条件下同步硝化内源反硝化除磷(SNEDPR)的脱氮除磷特性.以实际城市污水为处理对象,采用延时厌氧(180 min)/低氧(溶解氧0.5~1.0 mg·L~(-1))运行的序批式反应器(SBR),考察了进水C/P(分别为60、30、20、15、10)对系统C、N、P去除特性的影响.结果表明:适当降低进水C/P(由60降至30)有利于提高系统内PAOs竞争优势.当C/P为30时系统除磷性能最高,厌氧段释磷速率(PRR)和好氧段吸磷速率(PUR,以P/MLSS计,下同)分别高达3.5mg·(g·h)-1和4.2 mg·(g·h)-1,出水PO3-4-P浓度均低于0.3 mg·L~(-1),且PPAO,An高达88.1%;但进一步降低进水C/P至10时,PO3-4-P去除率和PPAO,An分别由38.1%和82.4%降低至3.1%和5.3%,PRR和PUR分别仅为0.2 mg·(g·h)-1和0.24mg·(g·h)-1,系统表现出较差的除磷性能.降低C/P对系统COD去除性能没有影响,COD去除率稳定在85%左右.此外,当C/P由60降低至20时,系统硝化性能变差,表现为出水NH+4-N和NO-2-N浓度分别由0和6.9 mg·L~(-1)升高至5.1 mg·L~(-1)和16.2 mg·L~(-1);而当C/P进一步降低至10时,系统硝化性能得以恢复,但亚硝积累特性遭到破坏,表现为出水NH+4-N和NO-2-N浓度逐渐降低为0,但出水NO-3-N浓度由0.08 mg·L~(-1)升高至14.1 mg·L~(-1).SNED率先由62.1%降低为36.4%后又逐渐提高至56.4%.C/P低于15时,有利于提高GAOs的竞争优势,且C/P由20降至10时系统脱氮性能得以恢复,原因在于GAOs内源反硝化作用的增强.     

基于CANON工艺的新型HABR反应器生物脱氮性能研究

采用新型复合式折流板反应器(HABR)启动及运行全程自养脱氮(CANON)工艺.通过缩短水力停留时间(HRT)的方式提高进水总氮负荷启动反应器,反应器运行成功后,考察反应器沿程氮素、电导率、p H值及MLSS的变化规律,并对反应器内微生物种群形态结构及空间分布进行分析.结果表明,当进水NH_4~+-N平均浓度为40 mg·L~(-1)时,经过89 d的连续运行,新型HABR反应器实现了快速启动,并能稳定运行至187 d,稳定运行期出水NH_4~+-N和TN浓度分别稳定在2 mg·L~(-1)和10 mg·L~(-1)以下,去除率分别达到96%和83%以上,NRR达到0.15 kg·(m~3·d)~(-1).稳定运行阶段,NH_4~+-N与TN浓度在反应器沿程逐渐降低,NO-2-N和NO-3-N的生成量一直维持在较低浓度.第1个单元格脱氮效率最高,通过SEM和FISH分析表明,在第1个单元格中存在丰富的功能菌种亚硝化菌(AOB)和厌氧氨氧化菌(An AOB).