黄海和东海海域溶解铋地球化学分布特征

结合大面调查,典型断面剖析及关键站位连续观测结果,研究了黄海和东海海域溶解铋的含量水平,时空分布特征及与生态环境的耦合关系,探讨其主要来源和影响因素.结果表明,表层海水溶解铋含量在0~0.029μg·L-1之间,平均值为0.008μg·L-1;底层海水浓度稍高,介于0.001~0.189μg·L-1之间,平均值为0.016μg·L-1.水平方向上,溶解铋低值分布与盐度所示长江冲淡水双支扩散特征吻合,表明其可示踪长江冲淡水路径;高值出现在黄海暖流和苏北沿岸流途经之处及长江冲淡水与沿浙闽沿岸水交汇之处,表明其分布受控于海流系统循环.垂直方向上,水体对流和涡动混合使近岸海水均匀混合,陆架区强潮混合锋面将近岸垂向混合区和离岸层化海水区分隔,阻挡了溶解铋向外输运,使锋区内溶解铋含量明显高于外海.周日内,溶解铋变化主要与潮汐、再悬浮作用和温盐跃层等海域特定水动力条件密切相关,与温度,盐度等环境因素波动尚未呈现明显关系.溶解铋与悬浮颗粒物显著正相关,表明其易从固相释放至水体,并确定由颗粒态转化为溶解态的最佳温度(22~27℃)、盐度(28~31)和pH(7.9~8.1).     

春、夏季长江口及其邻近海域溶解N2O的分布和海-气交换通量

分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了调查,对水体中溶解氧化亚氮(N2O)的分布及海-气交换通量进行了研究.结果表明,春季长江口及其邻近海域表层海水中溶解N2O浓度范围为9.34~49.08 nmol·L-1,平均值为(13.27±6.40)nmol·L-1.夏季表层溶解N2O浓度范围为7.27~27.81 nmol·L-1、平均值为(10.62±5.03)nmol·L-1.两航次表、底层海水中溶解N2O浓度相差不大.长江口溶解N2O浓度由近岸向外海逐渐降低,受陆源输入影响显著.溶解N2O浓度高值出现在长江口最大浑浊带附近,这主要是由于水体中较高的硝化速率造成的.温度是影响N2O分布的另一个重要因素,对溶解N2O浓度有双重作用.春季和夏季表层海水中N2O饱和度范围分别为86.9%~351.3%和111.7%~396.0%,平均值分别为(111.5±41.4)%和(155.9±68.4)%,大部分站位处于过饱和状态.利用LM86、W92和RC01公式分别计算了长江口及其邻近海域N2O的海-气交换通量,春季分别为(3.2±10.9)、(5.5±19.3)和(12.2±52.3)μmol·(m2·d)-1,夏季分别为(7.3±12.4)、(12.7±20.4)和(20.4±35.9)μmol·(m2·d)-1,初步估算出长江口及其邻近海域的年平均释放量分别为0.6×10-2Tg·a-1(LM86)、1.1×10-2Tg·a-1(W92)、2.0×10-2Tg·a-1(RC01).长江口及其邻近海域虽然只占全球海洋总面积的0.02%,但其释放的N2O占全球海洋释放量的0.06%,表明长江口及其邻近海域是产生和释放N2O的活跃区域.     

冬季东海、南黄海中DMS和DMSP浓度分布及影响因素研究

于2011年12月~2012年1月现场测定了东海、南黄海表层海水中二甲基硫(DMS)及其前体物质二甲巯基丙酸内盐(DMSP分为溶解态DMSPd和颗粒态DMSPp)的含量,研究了它们的浓度分布规律及其影响因素,并对DMSPp的粒级分布和DMS的海-气通量进行了探讨.结果表明,表层海水中DMS、DMSPd和DMSPp的浓度分别在0.58~4.14、0.37~7.86和4.29~25.76 nmol·L-1之间,平均值分别为(2.20±0.82)、(2.12±1.66)和(11.98±6.23)nmol·L-1.DMS、DMSPp与叶绿素a(Chl-a)呈现明显的正相关关系,并且它们的周日变化趋势基本一致,说明浮游植物生物量是影响研究海域内DMS和DMSP生产分布的关键因素.另外,DMSPd浓度和总细菌丰度表现出一定的负相关,这可能是在细菌释放的DMSP裂解酶的作用下DMSPd会发生裂解生成DMS.研究发现,5~20μm的微型浮游植物是海区内Chl-a和DMSPp的主要贡献者.此外,冬季东海、南黄海表层海水DMS的海-气通量在0.61~25.52μmol·(m2·d)-1之间,平均值为(8.30±5.92)μmol·(m2·d)-1.     

春季东海赤潮高发区颗粒有机物的分布及影响因素

依据2010年5月对东海赤潮高发区的现场调查数据,分析研究了颗粒有机物的浓度变化和分布特征,并对其影响因素进行了探讨.结果表明,春季东海赤潮高发区颗粒有机物(POC和PON)的浓度范围为91.15~3655.17μg·L-1和12.59~684.57μg·L-1,平均值分别为(745.64±632.05)μg·L-1和(126.04±106.32)μg·L-1;平面分布上,颗粒有机物整体上呈现近岸高、远岸低的分布特点,长江口外、舟山群岛东南海域以及闽浙沿岸都出现高值;垂直分布上,颗粒有机物呈现出典型的表层高、底层低的特征,表现出大洋水的性质;周日变化上,除了30 m层以下颗粒有机物比较稳定外,各层颗粒有机物整体上表现出全日周期变化.长江口外颗粒有机物的高值中心主要受陆源输入(主要是长江径流)的影响,舟山群岛东南海域以及闽浙沿岸海域颗粒有机物高值区主要受浮游植物活动的影响,底层颗粒有机物主要受到了底层沉积物再悬浮的影响.     

燃煤电厂周围渔业养殖行为对水生生态环境中汞形态变化的影响

为研究燃煤电厂周围渔业养殖行为对水生生态环境中汞形态变化的影响,以浙江省象山港渔业养殖区为研究对象,对养殖区和对照区海水样品中不同形态汞浓度进行了测定.结果表明,燃煤电厂周围海域上覆水总汞浓度达到83.0 pmol·L-1±97.1 pmol·L-1.沉积物表层孔隙水中总溶解态汞随深度的下降而下降,并且10cm以上孔隙水中溶解态汞浓度显著高于10cm以下溶解态汞含量(P0.001),以上结果表明象山港海域水体中较高的汞浓度很有可能源于燃煤电厂的烟气释放.养殖区水体总汞浓度(96.5 pmol·L-1±133 pmol·L-1)高于对照区(69.5 pmol·L-1±39.4 pmol·L-1),主要源于养殖行为过程中从业人员生活污水的排放以及鱼饲料等物质在沉积物中的积累,进而向上覆水中释放.渔业养殖区孔隙水表层甲基汞(24.0pmol·L-1±16.7 pmol·L-1)浓度高于对照区(6.60 pmol·L-1±5.11 pmol·L-1),说明渔业养殖行为造成了沉积物中有机质积累,促进了汞的甲基化.     

桑沟湾溶解态无机砷的分布、季节变化及影响因素

作为一种化学形态有变的有毒类金属元素,砷在水环境中的生物地球化学行为被越来越多的学者所重视.利用氢化物发生-原子荧光光谱法(HG-AFS)对2011年4月、8月、10月和2012年1月航次桑沟湾总溶解态无机砷(TDIAs,[TDIAs]=[As5+]+[As3+])和亚砷酸盐(As3+)的含量进行了测定.结果表明,4个航次中TDIAs的浓度范围分别为3.4~12.4、8.9~16.9、14.7~21.3和13.8~21.9 nmol·L-1,As3+的浓度范围分别为0.3~2.1、0.4~3.8、1.8~4.0和0.3~2.9 nmol·L-1.春、夏季桑沟湾TDIAs的浓度低于秋、冬季,高值出现在湾口和河口区.春、冬季As3+的含量低于夏、秋季,As3+与TDIAs的比值在夏季达到最大值.桑沟湾TDIAs平均浓度为13.9 nmol·L-1±4.7 nmol·L-1,低于美国环境保护署水质标准.根据我国地表水环境质量标准,桑沟湾属于一级水质,这表明桑沟湾未受到明显的人为污染.桑沟湾春、夏季TDIAs的浓度低于与之相邻的爱莲湾和俚岛湾,水文环境和陆源输入的差异是造成这种现象的主要原因.影响桑沟湾TDIAs分布的主要因素包括河流的输入、与黄海的交换以及生物活动的清除,其中养殖活动的影响尤为显著.养殖生物对砷的富集作用可能会带来潜在的生态危机和食品安全问题,需要相关部门加以重视,确保桑沟湾养殖产业的平衡发展.     

夏季长江口中颗粒态及溶解态正构烷烃组成和迁移

为阐释长江口颗粒态、溶解态正构烷烃的时空分布特征,并初步探讨其迁移循环机制.2001年7月在长江口分表、底层采集溶解态与颗粒态样品,采样区域的氯度跨度为0.028‰～16‰.样品经有机抽提和气相色谱定量分析,检测到表层溶解态、颗粒态正构烷烃总浓度分别为0.19～4.1μg·L-1和0.19～3.6μg·L-1;底层溶解态、颗粒态正构烷烃浓度分别为0.12～1.9μg·L-1和0.63～4.2μg·L-1.结果显示,长江口水体中正构烷烃碳数多分布在n-C15～n-C36间,正构烷烃碳数浓度分布呈高碳数优势、双峰型优势和低碳数优势3种关系.特征参数表明,长江口有机物呈显著的陆源有机质输入特征;且由长江口向外,陆源输入逐渐减弱.固-液分配系数Kd在不同站位和不同化合物间差异较大;同时Kd还存在颗粒物浓度效应.河口区颗粒态正构烷烃迁移的控制因素主要有潮周期的变化和沉积物再悬浮等.     

浙闽沿岸泥质区南部表层沉积物中多环芳烃的分布、来源及生态风险评价

为探明浙闽沿岸泥质区南部表层沉积物的多环芳烃（PAHs）污染状况,测定了浙闽沿岸泥质区南部的32个表层沉积物样品中多环芳烃的含量,探讨了浙闽沿岸泥质区多环芳烃的分布、来源及生态风险。结果表明,浙闽沿岸泥质区南部表层沉积物PAHs总浓度介于（12.95~156.05）×10-9,相对于其他区域属于较低水平。特征分子比值法和SPSS分析结果均表明本研究区域中PAHs主要来源于煤炭、石油的燃烧,并有部分石油源。生态风险评价结果表明浙闽沿岸泥质区南部表层沉积物PAHs存在一定程度的生态风险,应当多加留意并采取相关措施进行防护。     

深圳湾及邻近沿岸水域总溶解氮的分布、组成和来源及氮形态的转化

依据2000—2011年每月1次的调查资料,简要描述和讨论了深圳湾及邻近沿岸水域中总溶解氮(TDN)质量浓度的时空分布,并结合现场盐度、总凯氏氮、氨氮、亚硝酸盐氮和硝酸盐氮实测数据探讨TDN的组成和来源,以及溶解无机氮(DIN)和溶解有机氮(DON)之间的转化.结果表明,深圳湾和伶仃洋东部沿岸的TDN质量浓度分别为(2.870±2.150)mg·L-1和(0.679±0.405)mg·L-1.在深圳湾,由于受到周边陆源排放的影响,TDN质量浓度在丰水期较低,枯水期较高.在伶仃洋东部沿岸,由于受到珠江径流量的制约,TDN质量浓度呈明显的年周期循环特征,6月达到最高,为1.103 mg·L-1左右,而12月最低,为0.420 mg·L-1左右.12年研究期间,伶仃洋东部沿岸TDN质量浓度的年际变化略呈上升趋势,从0.560 mg·L-1上升至0.702 mg·L-1;深圳湾TDN质量浓度在2000—2004年呈上升趋势,从2.140 mg·L-1上升至3.577 mg·L-1,2005—2011年则呈下降趋势,从3.266 mg·L-1下降至2.280 mg·L-1.研究海区中的TDN具有"保守性",主要来自陆源排放.依二元混合质量平衡模式估算的伶仃洋东部沿岸TDN的陆源质量分数约为68.5%,而深圳湾的均大于87.0%.DIN是TDN的主要赋存形态.在氮从河口向海迁移期间,复杂的生物地球化学过程使DIN转化为DON的速率大于DON转化为DIN的速率.     

春季厦门海域表层海水中二甲基硫的含量分布

采用固相微萃取(SPME) 气相色谱法(GC)测定了厦门海域20个站位表层海水中DMS二甲基硫的含量,并对其分布进行分析。结果表明,厦门海域DMS含量在0 65～40 69nmol·L-1,平均浓度为12 83nmol·L-1。其中,西海域的含量最高,东海域次之,同安湾最低。与其它海域海水中DMS浓度比较,厦门海域DMS含量较高,浓度变化范围大,与叶绿素a浓度及表层水温、盐度之间无明显的相关关系。     

大连海域入海污染源中PFASs的赋存、输入通量和季节特征

本文对大连海域入海河流和入海排污口中19种PFASs和2种PFOS新型替代品Cl-PFESAs进行了分析,估算其入海通量,并分析了季节变化特征.结果表明,研究区域入海河流中总PFASs的含量范围为9. 85～757 ng·L~(-1)(浓度中位数为74. 7 ng·L~(-1)),与国内外其他河流相比,大连海域入海河流中总PFASs的含量处于中等或较低水平;入海排污口中总PFASs的含量范围为9. 19～801 ng·L~(-1)(浓度中位数为29. 5 ng·L~(-1)).入海河流和入海排污口中PFASs的主要贡献要素为PFOS和PFOA,其中入海河流、市政污水和污水处理厂出水中总PFASs含量未发现明显的季节差异特征,但工业废水中冬季含量显著高于夏季.计算结果显示,大连海域总PFASs入海通量约123 g·d~(-1)(44. 7 kg·a~(-1)),入海河流和入海排污口的贡献相当.全氟/多氟醚类磺酸化合物(Cl-PFESAs)检出率较低,其中8∶2Cl-PFESA均为检出.     

长江口及邻近海域异戊二烯的浓度变化及海-气通量研究

于2014年2月(枯水季)和7月(丰水季)对长江口及其邻近海域海水中异戊二烯的浓度分布、季节变化及影响因素进行了研究,并计算了其海-气释放通量.分析结果表明:枯水季和丰水季表层海水中异戊二烯平均浓度(范围)分别为(6.28±2.33)((2.96～13.68))和(57.01±80.60)((6.82～432.6)) pmol·L~(-1),季节变化明显,但两个季节浓度高值均出现在长江口东侧及浙江东南部海域.丰水季异戊二烯在不同盐度梯度的浓度分布表明,海水中异戊二烯主要来源于浮游植物的原位生产,而不是直接由陆源输入.相关性分析中,仅发现枯水季温度与异戊二烯浓度存在一定的相关性.此外,枯水季和丰水季异戊二烯海-气通量平均值(范围)分别为(3.82±5.29)(0.07～27.18)和(12.29±16.61)(0.08～61.14) nmol·m~(-2)·d~(-1),表明长江口海域是大气中异戊二烯的源.     

多功能型城市人工湿地水体汞分布特征及其量变分析

以重庆某集接纳生活污水处理厂出水、水质净化、休闲娱乐为一体的城市湿地公园为研究对象,根据水流流向设点采样,分析了湿地公园内污水处理区、湖泊深度净化区中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)的分布特征,并探讨了其源汇关系.结果表明,污水处理区出水THg质量浓度范围为1. 98～38. 03 ng·L~(-1)[平均值为(9. 10±5. 84) ng·L~(-1)],出水MeHg质量浓度范围为0. 09～0. 84 ng·L~(-1)[平均值为(0. 34±0. 08) ng·L~(-1)];湖泊深度净化区THg质量浓度范围为0. 37～85. 69 ng·L~(-1)[平均值为(6. 76±2. 29) ng·L~(-1)],MeHg质量浓度范围为0. 04～1. 47 ng·L~(-1)[平均值为(0. 35±0. 17) ng·L~(-1)],人为活动对汞浓度的干扰较为明显.水体总汞、甲基汞垂直分布规律具有一致性,均表现出表层深层.通过物料衡算,表明该湿地系统水体总汞每年降低155. 50 g,水体甲基汞每年降低1. 65 g,对下游水体具有保护作用.     

重庆青木关地下河流域水中多环芳烃的污染和迁移特征

为探究典型岩溶槽谷区重庆青木关地下河流域水中多环芳烃(PAHs)的含量、组成、来源及污染特征,于2014年对青木关地下河流域中3种不同类型水体进行了连续7个月的采样监测,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了水中16种优控多环芳烃含量.结果表明,地下河水、表层岩溶泉水和地表水中∑PAHs含量变化范围分别为73.9~339.0、76.2~212.0和81.9~272.0 ng·L-1,平均值分别为134、138和173ng·L-1;PAHs组成以2~3环为主,平均占总含量的82%.通过对PAHs的组成对比分析表明,PAHs在迁移过程中地下环境介质对PAHs存在吸附作用.燃烧源是流域内水中PAHs的主要来源,PAHs污染水平较低,个别中低环PAHs含量超过水质标准,高环PAHs超标仅出现在2014年11月的地表水和地下河出口水样中.     

冬小麦田O3气孔与非气孔沉降及风险评估

为了深入了解农田生态系统的O_3干沉降过程,并基于O_3通量(尤其是气孔O_3累积通量)指标进行风险评估,利用涡度相关系统对冬小麦田的O_3干沉降过程进行了连续动态观测,初步分析O_3浓度和总O_3通量的变化过程,着重探析气孔O_3沉降和非气孔O_3沉降的变化特征及其与主要气象因子的关系,并基于剂量指标(AOT40)和通量指标(DF_s06)分别推算出冬小麦的产量损失率.结果表明,观测期间(自2016年3月16日至5月30日)日平均O_3浓度(cO_3)为32.9 n L·L-1;白天(08:00~18:00)和夜间平均总O_3通量(F_(O3))分别为-7.6 nmol·(m~2·s)~(-1)和-3.1 nmol·(m~2·s)~(-1),日均F_(O3)为-5.1nmol·(m~2·s)~(-1).逐日平均气孔O_3通量(F_s)的变化范围为0~-5.1 nmol·(m~2·s)~(-1),日均F_s为-1.43 nmol·(m~2·s)~(-1).逐日平均非气孔O_3通量(F_(ns))的变化范围为-1.43~-10.31 nmol·(m~2·s)~(-1),日均F_(ns)为-3.66 nmol·(m~2·s)~(-1).较强的太阳辐射(SR)、较高的温度(T)和适度湿润的条件有利于冬小麦气孔沉降;较强的SR、适度的T和湿润条件是有利于冬小麦非气孔沉降.在整个观测期间,总O_3累积吸收通量(DF_(O3))、气孔O_3累积吸收通量(DF_s)和非气孔O_3累积吸收通量(DF_(ns))分别为31.58、9.99和21.59 mmol·m~(-2),总DF_s和总DF_(ns)分别占总DF_(O3)的32%和68%.通过剂量指标AOT40和通量指标DF_s06响应方程计算出的冬小麦产量损失率分别为11.58%~20.37%和20%~23.56%.     

微塑料对膜蒸馏处理含锑高盐废水性能影响研究

研究了微塑料在膜蒸馏过程中不同温度、pH、微塑料浓度和微塑料粒径条件下对含锑高盐废水的处理性能及机理.结果表明,随着进料液温度的升高,饱和蒸汽压的增加提高了传质动力,不含微塑料时膜通量由17.4 L·m^-2·h^-1提高至20.7 L·m^-2·h^-1,通量提升了18.9%,含有微塑料时膜通量由15.6 L·m^-2·h^-1提高至18.5 L·m^-2·h^-1,提升了18.6%;pH由3增大至11时,由于重金属锑在不同pH条件下的价态变化及静电排斥作用,重金属锑截留率由98.2%提升至99.6%;微塑料浓度的增加会降低膜通量,提高锑截留效果,这可能是微塑料对溶液中重金属锑的吸附作用及微塑料在膜表面的积聚产生的筛分效应引起的.     

汞在小浪底水库的赋存形态及其时空变化

为了解小浪底水库汞的赋存状况,采用冷原子荧光光谱法测定了小浪底水库水体、表层沉积物、沉积物间隙水以及鱼类肌肉样品中的总汞,采用乙基化衍生-气相色谱-原子荧光法测定了上述样品中的甲基汞,进而分析了小浪底水库鱼体中汞的富集状况.结果表明,小浪底水库水体中丰、枯水期总汞浓度分别为0.71~1.42 ng·L-1和0.90~2.49 ng·L-1,均符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值,水样中未检出甲基汞.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为51.74~90.42 ng·g-1和95.66~172.52 ng·g-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.26 ng·g-1和0.18~0.39 ng·g-1,甲基汞浓度较低,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机碳浓度较低有关.丰、枯水期沉积物间隙水总汞浓度分别为4.27~9.49 ng·L-1和5.46~41.04 ng·L-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.99 ng·L-1和0.07~1.01 ng·L-1,间隙水中总汞和甲基汞浓度明显高于上覆水体,与水体间存在汞浓度梯度,可能存在从沉积物间隙水向水体中的扩散.鱼体肌肉总汞浓度在43.47~304.98 ng·g-1之间,甲基汞浓度为10.77~265.23 ng·g-1,甲基汞低于食品安全国家标准规定的污染物限量(GB 2762-2012)(非肉食性鱼500 ng·g-1和肉食性鱼1 000 ng·g-1).水库鱼体总汞的生物富集系数分别为鳙鱼1.3×105,梭鱼9.3×104,鲫鱼4.7×104,白条5.0×104,黄颡鱼1.7×105,弓鱼3.9×104.     

海南东部河口和近岸海域总溶解态无机砷的分布及季节变化

利用氢化物发生原子荧光法对2006年12月和2007年8月航次海南东部河流、河口、近岸及地下水中的总溶解态无机砷(total dissolved inorganic arsenic,TDIAs,As5++As3+)进行了测定.2006年12月万泉河及河口、文昌/文教河及河口、近岸TDIAs的浓度分别为4.0～9.4、1.3～13.3、13.3～17.3 nmol.L-1,2007年8月万泉河及河口、文昌/文教河及河口、近岸、地下水TDIAs的浓度分别为1.6～15.5、2.4～15.9、10.8～17.6、未检出～41.7 nmol.L-1.结果表明,万泉河及文昌/文教河河流、河口TDIAs的浓度不存在显著性季节变化,较我国及世界其它河流、河口偏低,处于自然状态.砷在万泉河口和文昌/文教河口混合过程中均表现为保守混合.以文昌/文教河为例,初步估算出2007年文昌/文教河口地下水向沿岸砷的输送通量为1 153 mol.a-1,约为文昌/文教河砷入海通量的二分之一,表明海南东部沿岸地下水也是沿岸海区砷的主要来源之一.