2013年1月北京市PM2.5区域来源解析

2013年1月,北京地区经历了多次严重的灰霾天气,细颗粒物污染已成为北京地区所面临的重要问题.了解和掌握北京细颗粒物的污染来源,是解决细颗粒物污染的重要途径,也是制定防治政策的重要依据.通过建立三维空气质量模型系统,对2013年1月20~24日的污染过程进行模拟,并运用PSAT技术探究北京市细颗粒物污染的区域来源.结果表明,本地源排放是北京市PM2.5的主要来源,平均贡献率为34%;河北和天津的平均贡献率分别为26%和4%;京津冀周边地区及模拟边界外的贡献分别为12%和24%.在重污染日,区域传输对北京市PM2.5的影响显著增强,是北京PM2.5污染的主要来源.PM2.5中的硝酸盐主要来自北京市周边地区的贡献,而硫酸盐和二次有机气溶胶呈现远距离传输的特性,铵盐和其他组分则主要来自北京本地的贡献.     

天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征研究

为了解天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征,于2013年12月23日—2014年1月18日,利用Andersen撞击式采样器在天津大气边界层观测站采集10 m和220 m高度颗粒物样品,分析了水溶性离子、碳组分.结果表明,不同天气下不同粒径颗粒物质量浓度分布均呈双峰形,峰值出现在1.1~2.1μm和9.0~10μm粒径段.PM10浓度均随高度的增加而降低,污染日和清洁日最大浓度峰值分别出现在1.1~2.1μm、9.0~10μm粒径段.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+等二次离子质量浓度、百分占比及OC/EC的比值均随高度的上升而增加;清洁日二次离子质量浓度随着高度的上升而降低,但百分占比随着高度的上升而增加,OC/EC的比值均随高度的上升基本保持稳定.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-质量浓度及百分占比均较清洁日增加明显,燃煤、机动车及二次离子为颗粒物的主要来源,并在220 m高度二次污染较重.污染日和清洁日下NO_3~-/SO_4~(2-)的比值均随着高度的上升而增加,低层机动车排放对亚微米模态(1μm)贡献明显,而对于粗粒径段,燃煤源的贡献则大于机动车.污染日和清洁日二次离子、OC、EC主要富集于细粒子,Ca~(2+)、Mg~(2+)、Na~+等一次离子主要富集于粗粒子.     

基于细颗粒物来源追踪技术的2013年12月上海市严重污染过程中PM2.5的源贡献分析

近年来高浓度细颗粒物引起的大气灰霾污染已成为制约我国城市和区域可持续发展的重大环境问题之一,科学快速地诊断PM2.5及其关键组分的来源对于缓解当前严峻的污染形势具有极为重要的科学意义和现实意义.2013年12月上旬,我国东部特大型城市上海及其所处的长三角区域出现了历史上罕见的严重污染过程,PM2.5小时浓度一度高达640μg·m-3.本文以分析12月上旬上海市所出现的三次典型重污染过程为案例,利用颗粒物来源追踪技术,对严重污染期间上海市PM2.5及其关键化学组分(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳和元素碳)开展了来源解析研究.结果表明,在上海市人为排放源中,工业锅炉和窑炉、移动源和电站锅炉是对细颗粒物中硝酸盐贡献最大的3类排放源;工业源和移动源是对硫酸盐贡献最大的两类排放源.在灰霾、湿霾和过境这3次污染过程中,上海本地排放对PM2.5的浓度贡献分别是35.3%、44.8%和22.7%;长距离输送分别达到了42.0%、41.1%和59.8%.在长三角模拟区域内,扬尘、工业过程、挥发类源、工业锅炉和窑炉及移动源是最主要的细颗粒贡献源,平均贡献占比分别是25.1%、14.9%、15.8%、13.7%和15.9%.研究表明,2013年12月这类极高的严重污染过程,并非单一城市所致,区域联防联控,特别是重度污染期间的联合减排对于缓解细颗粒物重度污染极为重要.     

珠三角地区冬季大气细颗粒物理化特性与成因

基于珠三角大气超级站2013年11月29日-12月17日大气细颗粒物(PM2.5)质量浓度、主要水溶性离子组分及其重要气态前体物等参数的在线监测结果,揭示了当地冬季大气细颗粒物的理化特性,及细颗粒物二次组分与其气态前体物的相互作用规律,并结合同期南岭背景站PM2.5监测结果,评估长距离输送对珠三角PM2.5污染的影响。观测期间,SO42-、NO3-和NH4+的平均浓度分别为24.7、17.3和16.0μg/m3,占PM2.5中的平均比例之和为64.3%,说明二次转化是珠三角冬季细颗粒物的重要来源。珠三角冬季大气气态NH3平均浓度为13.1μg/m3,具有足量气态NH3以中和硫酸盐和硝酸盐;大气环境有利于NH4NO3的生成与存在,甚至可以导致NO3-迅速生成,使其浓度高于SO42-。不利气象条件下,污染物累积与转化是冬季PM2.5污染的主要成因,个别时段长距离输送的影响显著。     

长沙市夏季PM10和PM2.5中水溶性离子的污染特征

对长沙市3个采样点夏季大气中的PM10和PM2.5样品pH值和水溶性离子浓度进行了定量分析.结果表明,颗粒物中主要离子是SO42-、NO3-、NH 和Ca2 ;PM10、PM2.5、NH4 和K 浓度夜间高于白天;SO42-和NO3-则相反.颗粒物尤其是PM2.5酸性强;Mg2 、Ca2和Na 集中在粗粒子中,SO42-、NH4 和K 大部分分布在细颗粒物中,NO3-和Cl-在粗细颗粒段则各占一半.SO2气体发生了二次转化,NO2的转化率不及SO2;由于NO3-/SO42-质量比＜1,长沙市的大气污染物来源以固定源为主.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

成都市冬季大气颗粒物组成特征及来源变化趋势

2010—2012年冬季分别在成都市8个环境受体采样点采集PM10、PM2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析上述样品质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳组分的含量,以对这3 a冬季大气颗粒物浓度、特征组分、来源及变化趋势进行分析.使用CMB-iteration模型对成都市中心城区的PM10、PM2.5进行来源解析.结果表明:成都市冬季ρ(PM10)在工业区最高,PM2.5污染呈现区域性特征;冬季PM10的主要来源有扬尘、二次硫酸盐、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,上述5类源在2010─2012年的分担率分别为24%~29%、17%~22%、13%~16%、6%~12%、6%~11%;对PM2.5有重要贡献的源类有二次硫酸盐、扬尘、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,这5类源在2010─2012年的分担率范围分别为25%~27%、19%~22%、12%~15%、11%~13%、8%~11%.二次粒子、扬尘等是成都市大气颗粒物的主要污染源,其中扬尘、建筑水泥尘等以粗粒子为主的源类浓度贡献呈逐年下降趋势,而二次粒子等以细粒子为主的源类浓度贡献则逐年上升,成都市冬季大气细颗粒物污染加重.     

杭州无车日大气细颗粒物化学组成形成机制及光学特性

在世界无车日期间对PM2.5化学组分、光学参数及气态污染物进行同步监测,评估机动车尾气排放对杭州市细颗粒物污染及能见度的影响.结果表明:管制期间NO2、NOx、CO和PM2.5浓度分别为45.0, 50.8, 1119, 85.8μg/m3,比平日分别下降了17.5%、23.3%、20.6%和32.6%.管制期间PM2.5中OC、EC和二次无机组分浓度为8.58, 4.29, 25.95μg/m3,比管制前下降了13.8%、12.6%和15.7%,管制后则达到20.24, 10.85, 27.39μg/m3,上升了136.0%、152.7%和5.5%.管制期间较高的NO3-/PM2.5和NOR(0.15)表明PM2.5的形成更多受二次无机转化影响,管制后PM2.5中上升的OC、EC比例和较低的NOR(0.07)则说明PM2.5主要来自机动车排放的碳质组分的贡献.硫酸盐、硝酸盐、有机气溶胶和EC是最主要的消光组分,共解释了总消光系数的74.0%~89.7%.管制后,机动车排放的有机物和EC消光比例达到26.6%和24.6%,大气消光系数则达到438.7Mm-1,比管制期间上升了60.5%,表明机动车污染排放已成为影响杭州大气细颗粒物污染和能见度下降的重要因素.     

北京冬季雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征研究

为认识雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征,利用13级低压撞击采样器采集北京城区冬季一次典型雾霾天气下的大气颗粒物,采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM10中不同粒径的水溶性离子、元素碳和有机碳组分,获得了颗粒物及其化学成分的粒径分布特征.结果表明,不同天气下颗粒物质量浓度大小为:雾霾多云雪天晴天,4种天气下PM2.5/PM10均大于74%,说明冬季污染主要是由细颗粒物污染引起.SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Ca2+是最主要的水溶性离子.SO2-4、NO-3、NH+4在0.76μm出现单峰;Ca2+和Mg2+在0.31和5.13~8.09μm出现双峰,主要分布在粗模态;Cl-和K+在0.76和5.13μm出现双峰,主要分布在细粒径段.OC、EC也富集于细粒子,显单峰结构.随污染程度增加,二次无机离子及碳组分浓度均显著增加,SO2、NO2的表观转化率(SOR、NOR)以及OC/EC在灰霾期间都远远高于二级良,可见二次无机源及有机源是污染的主要来源.在空气流动性差的灰霾持续期,机动车尾气排放的EC等一次污染物贡献增加.分析NO-3/SO2-4的粒径分布发现,机动车尾气对爱根核模态及凝结模态的亚微米模态(1μm)贡献大于固定源,机动车尾气排放对大气污染的贡献已十分凸显.此外,燃煤污染的区域输送对污染的形成也有重要贡献,重污染期间土壤扬尘的贡献较小.     

北京城郊冬季一次大气重污染过程颗粒物的污染特征

本研究分析了北京冬季一次大气重污染过程的颗粒物污染特征,通过数学统计方法分析了其形成的可能原因.观测于2013年1月24—31日进行,在西三环城区和大兴郊区使用中流量大气颗粒物采样器采集可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5),并采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM2.5上的水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,本次重污染天气的大气日均能见度低于3.0 km.PM10和PM2.5质量浓度日均最大值分别为675.5和453.4μg·m-3,平均质量浓度为349.2和260.8μg·m-3,超过环境空气质量标准(GB3095—2012)所规定的二级浓度限值.通过比较PM2.5上化学成分的浓度发现,在城区和郊区,此次天气形成的共同污染源为冬季燃煤燃烧、汽车尾气排放和二次有机气溶胶污染;而土壤/沙尘对郊区污染天气的形成有部分贡献.大气中PM2.5质量浓度与能见度呈对数负相关关系.     

2015年12月北京市一次重污染过程中PM_(2.5)特征分析

2015年入冬以来京津冀区域重污染频发,综合分析了2015年12月19—26日京津冀及周边地区发生的一次重污染过程中PM_(2.5)分布特征及成因。监测数据显示,2015年12月北京市重污染日共计13 d,累计月均值为151.8μg/m3。在12月19—26日一次重污染过程中,区域污染面积均超过40万km2,北京市单站PM_(2.5)小时均值超过800μg/m3。污染初期北京市南部地区PM_(2.5)浓度明显偏高,且PM_(2.5)极端高值出现在南部站点。污染输送阶段,北京市PM_(2.5)小时浓度在短时内呈爆发式增长,浓度增值是年均值的2~5倍。污染缓解阶段,偏北风作用,浓度明显下降。除了极端不利的天气形势外,区域散煤排放是造成重污染的重要原因;河北省唐山、保定、廊坊、石家庄等城市区域输送加重了污染程度。     

珠江三角洲一次大范围灰霾天气下的空气污染特征分析

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络的监测结果,对2006年10月珠江三角洲一次大范围灰霾过程进行分析,研究灰霾天气下珠江三角洲的空气污染特征。研究表明：灰霾引起空气质量恶化,细颗粒物在可吸入颗粒物中比重上升,多项污染物发生超标,臭氧是首要污染物。时间分布上,PM2.5和O3日均值浓度出现峰值相比SO2、NO2、PM10滞后数日,各站污染物的逐时变化曲线随着各自的主要影响因素不同而表现出不同的特征。空间分布上,珠三角空气污染的区域性特征比较明显,其中佛山-广州-东莞一带是珠三角的污染核心区。     

空气重污染应急措施对北京市PM_(2.5)的削减效果评估

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)模拟了2013年1月10~14日一次典型的大气严重污染过程,并利用同期气象和污染物浓度的小时观测数据验证了NAQPMS的模拟结果.敏感性试验结果表明,在重污染期间,当仅实施《北京市空气重污染应急预案(试行)》一级预警中机动车单双号限行措施时,可削减北京PM2.5小时平均浓度4%~10%;当仅实施工业限产减排30%的措施时,可削减北京PM2.5小时平均浓度1%~6%;当同时实施机动车单双号限行和工业限产减排30%的措施时,可削减北京平均PM2.5小时平均浓度6%~12%,并且PM2.5小时浓度与削减率的变化趋势呈反相关,即该措施对污染较轻时段PM2.5浓度削减率高于污染峰值时段;若京津冀地区两市一省同时实施机动车单双号限行和工业限产减排30%的措施时,可削减重污染期间北京小时平均PM2.5浓度20%~35%,且污染严重的区域和时段削减效果更加显著,空气质量可提升一个等级.研究结果表明,当北京发生重污染时,仅靠北京本地限排限产并不能有效减轻PM2.5浓度,若要有效控制北京重污染,应根据污染物区域输送特征,京津冀地区实施大气污染联防联控.     

京津冀地区城市环境空气颗粒物及其元素特征分析

于2013年四个季度,选择京津冀3个主要城市和1个对照点,以及4个全国大气背景站,同步采集环境空气颗粒物PM10和PM2.5样品,采用微波消解ICP-MS法分析样品中的68种元素.结果表明,京津冀3个城市四个季度PM10和PM2.5均超过国家二级标准限值,且采暖季高于非采暖季.全年PM2.5/PM10比值大于0.5,细颗粒物污染占主导.元素在PM2.5中所占比例高于PM10.而背景点颗粒物浓度低于标准限值,远低于城市点,且四个季节变化不大.在检出的57种元素中,Na、Mg、Al、S、K、Ca、Fe、Zn在0.1~10μg/m3之间,P、Ti、Mn、Ni、Cu、Ba、Pb在10~100ng/m3之间,其他含量较低元素如Cd、Co、Ge、Ga、Zr、Sr、V等在0.01~10ng/m3之间.元素S、Na、K、Al、Fe、Mg、Ca等含量大于1%,P、Zn、Pb、Cu、Ba等其他元素含量介于0.1%~1%.富集因子分析结果提示,K、Ca、Cr、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb等9种元素主要来源于人为污染,采暖季与非采暖季富集因子比值在1.1~3.5之间.因子分析提示,燃煤、工业污染源、燃油等是颗粒物污染的主要贡献因素.     

2014年10月上旬北京市大气重污染分析

使用垂直观测、地面观测和PM2.5化学组分观测等手段,对2014年10月上旬北京市一次重污染过程进行分析.结果表明,本次大气重污染发生时北京市近地面后散射激光强度变强,气溶胶消光系数升高,说明污染物在近地面层积累.重污染期间气象要素特征为:风场弱,湿度大,地面受弱气压场控制.从PM2.5浓度变化趋势来看,这次重污染过程大体分为四个阶段:"两个台阶"型的浓度爬升阶段(P1和P2)、高浓度维持阶段(P3)和迅速清除阶段(P4).结合地面观测、遥感反演和PM2.5组分分析可发现,区域传输是导致本次重污染的诱因,其中秸秆焚烧是影响因素之一,随后区域传输和本地污染物排放共同维持并加重了重污染过程.大气氧化剂OX与PM2.5浓度、二次离子浓度均表现出显著正相关性,表明较强的大气氧化性能促进PM2.5浓度增长.     

2009年8~9月成都市颗粒物污染及其与气象条件的关系

对成都市3个不同点位PM2.5和PM10进行了为期30d的连续观测,研究了大气颗粒物浓度的时空分布特征,及其与气象条件的关系.研究表明,观测期间成都市大气颗粒物PM2.5和PM10质量浓度日均值分别为66,94μg/m3,两者浓度变化范围较大,但变化趋势相同.从空间分布来看,大气颗粒物浓度均是熊猫基地>草堂寺>丽都花园,即下风向污染状况最严重,商业繁华地段次之,生活居住区最好;从时间分布来看,大气颗粒物污染最严重出现在9月17~19日,9月5~9日2个时间段,不利的气象因素和污染物的累积是造成该时间段大气颗粒物污染加重的主要原因.PM2.5与PM10质量浓度的相关性为0.93,PM2.5对PM10的贡献较大,两者质量浓度的比值达0.69.气温对大气颗粒物浓度变化没有显著影响;降水以及风速对颗粒物浓度影响较大,主要是对颗粒物的湿清除和促进扩散作用;在一定相对湿度范围内,高湿度条件容易造成大气颗粒物的较重污染.能见度与大气颗粒物浓度呈明显负相关性,且与PM2.5的相关系数大于与PM10的相关系数.     

龙华新区灰霾污染特征研究

根据龙华新区2个空气监测站2012年监测数据、气象数据以及不同污染源的排放数据,分析龙华新区空气质量现状,灰霾日数与PM2.5和PM10的相关性,并通过AERMOD模型着重探讨PM2.5和PM10的污染特征,计算不同污染源对PM2.5和PM10浓度的贡献率。结果表明,灰霾日数和PM2.5、PM10浓度均表现为明显的季节性变化,变化趋势较为一致,且灰霾日数与PM2.5的相关性较PM10更显著。龙华新区PM2.5和PM10主要来自本地源,其中PM2.5的主要来源为机动车尾气和道路扬尘,而PM10的主要来源为施工项目和裸地。     

铜陵市冬春季PM10和PM2.5中元素特征及来源分析

目的了解铜陵市颗粒物中的元素特征和主要来源。方法选择2014年冬季和春季的部分时段,在铜陵市国家环境空气监测站——新民污水处理厂(工业区)采集PM_(10)和PM_(2.5)样品,使用X射线荧光光谱(XRF)法进行元素的定量测试。采样期间,冬季的空气质量以良和中、轻度污染为主;春季以中度和重度污染天气为主,采样期间出现了明显的重污染。结果 PM_(2.5)和PM_(10)中S和Si元素的浓度均比其余元素高,P和Cu元素的浓度远低于其余元素。空气污染的指数越高,Fe、Mg、Al、Si则更易富集在PM_(10)上,而K、Cu、Na、Cl、S元素更易富集在PM_(2.5)上,Ca和P这两种元素在PM_(10)和PM_(2.5)上的富集程度相当。空气颗粒物中,富集最多的元素是K,其次为Fe和Mg;元素Cu、K、Cl在PM_(10)中的富集程度要高于PM_(2.5)。结论扬尘(包括地面扬尘和建筑尘)是PM_(10)的最大来源,其次是开采矿山和燃烧生物质,燃煤、炼铜等工企业排放贡献最小;对于PM_(2.5)而言,最大的来源是风沙、扬尘和开采矿山,其次是燃煤、燃烧生物质和其他的工企业排放,炼铜的贡献最小。     

天津重污染期间大气污染物浓度垂直分布特征

利用天津气象局255 m铁塔垂直4层观测平台(高度分别为3、40、120和220 m),对各层大气中的NOx、O3、SO2浓度(均以φ计)和PM2.5浓度(以ρ计)进行了连续观测,结合同步气象要素分析了2010年10月3—11日天津发生的一次重污染事件.结果表明:在此次重污染事件期间,一次及二次污染物浓度的垂直梯度变化差异显著,φ(NO)、φ(NO2)和ρ(PM2.5)随高度上升而降低,φ(NO)在3～120和120～220 m的递减率分别为58.0%和8.5%,ρ(PM2.5)在3～220 m递减率为13.0%;而φ(O3)和φ(SO2)平均值却随高度的上升而增加,其中φ(O3)在3～40、40～120和120～220 m的增长率分别为108.0%、19.1%和56.4%,φ(SO2)在3～220 m的增长率为25.0%.NOx主要来源于局地近地面污染源的排放;SO2主要来源于高架点源的排放,O3则来源于局地光化学过程积累;PM2.5受局地排放源和光化学过程的双重影响,垂直梯度变化最不显著.不利于扩散的气象条件使以局地排放为主的污染物积累升高及其伴随的光化学反应造成了天津此次重污染事件.     

2013年西安市大气污染物变化特征及成因分析研究

大气污染日益严重.对2013年西安市13个国控环境空气质量自动监测站的6种污染物项目进行分析,西安市首要大气污染物为细颗粒物（PM2.5）和可吸入颗粒物（PM1o）.二氧化硫、氮氧化物、细颗粒物和可吸入颗粒物污染物呈现出春冬高,夏秋低的趋势,为上抛物线型,相关系数为99％,且表现出污染源高度同源性;而臭氧污染趋势为夏秋高,冬春低,与气温的线性相关系数为96％.燃煤、机动车尾气、建筑扬尘是西安市大气污染三大污染源,大气污染防治必须多主要污染源共抓,不断减少污染物排放.