天津儿童冬季PM2.5室内暴露与个体暴露特征及来源

2011年11─12月使用颗粒物个体采样泵对天津42名儿童(9~12岁)的PM_2.5暴露进行了研究,分别采集了冬季儿童PM_2.5个体暴露和家庭室内暴露的滤膜样品. 使用ICP-MS/OES方法分析了室内暴露和个体暴露PM_2.5载荷的元素. 结果表明:天津儿童冬季PM_2.5个体暴露浓度(以ρ计)平均值为(129.3±66.6)μg/m3,室内暴露浓度平均值为(114.0±61.7)μg/m3. 个体暴露和室内暴露各元素质量浓度之和分别占ρ(PM_2.5)的19.4%和17.1%. 相关分析指出,PM_2.5室内暴露浓度和个体暴露浓度在0.01水平上显著相关. 回归分析表明,大多数元素的个体暴露浓度与室内暴露浓度呈正相关. 由EF(富集因子)分析可知,Zn、Pb、Cu、Cr、Ni、Sn、As、Sb、Cd、Tl、Bi、W、Mo在个体暴露和室内暴露样品中明显富集. 由主成分分析可知,天津儿童冬季PM_2.5室内暴露来源可能为燃煤和机动车尾气的混合源、燃油飞灰、土壤尘、建筑尘;而个体暴露来源除上述人为源外,还包括工业尘.      

天津某老年社区夏冬季室内与个体暴露PM2.5对比

于2011年夏季(6月13日—7月2日)和冬季(11月30日—12月12日)在天津市某老年社区采集室内与老年人个体暴露PM_2.5样品,分析二者的质量浓度及化学组分特征. 结果表明:夏、冬季室内ρ(PM_2.5)分别为(138±103)和(173±136)μg/m3,二者差异显著(P<0.05);冬季室内ρ(PM_2.5)、ρ(SO₄2-)和ρ(OC)显著高于夏季(P<0.05),初步推断是由于冬季燃煤取暖排放的大量颗粒物渗透进入室内所致;冬季室内源(如清扫和吸烟)对某些室内PM_2.5组分(Al、Ca和Cd)的贡献较夏季显著. 对个体暴露与室内ρ(PM_2.5)的相关性分析发现,二者在夏、冬季均显著相关(P<0.05). 在受试老年人时间活动模式基础上,采用COD(分歧系数)评估室内和个体暴露PM_2.5化学组成的相似度,结果显示,室内与个体暴露PM_2.5的COD在夏、冬季分别为0.34±0.10和0.37±0.12;冬季受试老年人在交通微环境所处时间较长,致使COD大于0.5的样本数所占比例较夏季高. 室内和老年人个体暴露PM_2.5的ρ(OC)/ρ(EC)在夏、冬季均相近,说明二者的碳组分来源相似.      

典型工业源下风向居民住宅区PM2.5暴露评价

采用便携式PM_2.5采样仪于2010年10—11月对典型工业源——某钢铁厂下风向某住宅区室内、外的ρ(PM_2.5)进行同步监测,同时对该区域居民每日时间-活动模式进行问卷调查,以评价居民住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量和暴露浓度(以ρ计)及探讨其影响因素. 结果表明:该钢铁厂下风向居民单位体质量、个体的住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量分别为36.1 μg/(kg·d)、960.8 μg/d,日均暴露浓度为120.1 μg/m3. 影响居民个体住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量的因素依次为工作日/周末>暴露浓度>文化程度;影响居民单位体质量住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量的因素依次为体质量>年龄>文化程度>工作日/周末>暴露浓度;性别与二者均没有显著相关关系.      

苏州城区能见度与颗粒物浓度和气象要素的相关分析

利用苏州市2009年9月─2010年5月的颗粒物(包括黑碳,PM_2.5和PM₁₀)质量浓度、能见度、相对湿度、风速、风向、气温等观测资料,分析了苏州城区能见度与颗粒物质量浓度及气象要素的相关关系.结果表明:ρ(黑碳),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎与能见度的r(相关系数)分别为-0.465,-0.359和-0.238,这3种颗粒物中,能见度与ρ(黑碳)的相关性最显著.当相对湿度≤60%时,ρ(黑碳),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎与能见度的r分别为-0.675,-0.411和-0.364.相对湿度较低时,颗粒物与能见度相关性较好.能见度与温度、风速的r分别为0.132和0.188,与相对湿度的r为-0.632.用颗粒物质量浓度和气象要素建立的能见度多元线性回归模型效果不好,在该模型基础上用ρ(黑碳),ρ(PM₁₀₎和相对湿度建立了能见度的多元二次回归模型,R(复相关系数)达到0.865,R2(复决定系数)达到0.749.      

天津市老年人PM2.5个体暴露化学组分特征

分别于2011年6月13日—7月2日(夏季)和11月30日—12月12日(冬季),采用颗粒物个体暴露采样器对天津市某社区101名老年人(平均年龄67岁)的PM_2.5个体暴露水平进行监测,以探讨PM_2.5个体暴露化学组分的特征. 结果表明,天津市老年人夏、冬季PM_2.5个体暴露浓度分别为(124.2±75.2)和(170.8±126.6)μg/m3. 斯皮尔曼相关分析表明,Si、NH₄+和NO₃-的暴露浓度均与PM_2.5暴露浓度显著相关(P<0.01),R(相关系数)分别为0.61、0.55和0.46. 富集因子分析表明,Cd、Zn和Pb 3种元素高度富集,受人为源的影响强烈. SO₄2-是水溶性离子中含量最高的组分,其次是NO₃-和NH₄+,在夏、冬季这3种离子暴露浓度之和分别占PM_2.5暴露浓度的34.3%和40.6%. OC是老年人PM_2.5个体暴露的主要成分之一,夏、冬季OC暴露浓度分别占PM_2.5暴露浓度的19.3%和27.4%. 老年人PM_2.5个体暴露化学组分浓度受气象因素、室内源和室外源的共同影响,季节变化明显. 冬季Al、Si、K、Ca和Fe的暴露浓度高于夏季,但大部分微量金属元素(V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Sb和Pb)的冬季暴露浓度却低于夏季. 方差分析表明,冬季SO₄2-、NO₃-、NH₄+、OC和EC的暴露浓度显著高于夏季(P<0.05).      

应用时间-活动模式估计儿童个体NOx暴露水平

将时间-活动模式与微环境空气污染物监测相结合估计儿童个体NO_x暴露水平. 分别在北京和青岛两市各选择3所学校监测校园环境污染物,并在每个学校选择10名儿童监测其家庭居室空气中ρ(NO_x)及个体24 h NO_x暴露水平,同时收集其时间-活动信息,采用时间-活动模式估计儿童的个体暴露水平. 交通工具中的NO_x暴露水平可通过校门口空气中ρ(NO_x)和交通工具的污染水平系数(λ)估计.结果表明:利用时间-活动模式模拟的儿童个体24 h NO_x暴露水平为0.041 mg/m3,与调整后的个体暴露实测水平相关性较好(R0.785,P<0.01),差值为(-0.002　6±0.013　0) mg/m3,二者的差异无统计学意义 (t0.139,P>0.05).表明采用时间-活动模式与微环境空气质量监测结果相结合方法估计的儿童NO_x暴露水平与个体实际暴露水平一致.      

太湖沉积物及孔隙水中氮的时空分布特征

通过2009年4月和9月2次大规模采样监测,研究了太湖沉积物和孔隙水中不同形态氮的时空分布规律. 结果表明:太湖沉积物和孔隙水中不同形态的氮在垂向变化上没有明显的季节性差异. 沉积物中氮在水平分布上表现为w(TN),w(NH₄+-N)和w(NO₃－-N)在北部湖区和东部湖区较高,而在湖心区较低;在深度变化上,w(TN)从下往上逐渐增大,而w(NH₄＋-N)却呈相反的趋势,w(NO₃－-N)没有明显变化. 沉积物中w(有机氮)占w(TN)的80%,二者之间有很好的相关性(R=0.894,P<0.01),w(TN)主要受w(有机氮)影响. 孔隙水中的氮在水平分布上表现为ρ(TN),ρ(NH₄+-N)和ρ(NO₃--N)与沉积物中的氮分布基本一致;垂直变化上,孔隙水ρ(TN)和ρ(NH₄+-N)从下向上逐渐减小,而ρ(NO₃--N)无明显变化规律;孔隙水中ρ(NH₄+-N)占ρ(TN)的50%,二者之间也有很好的相关性(R=0.886,P<0.01),ρ(TN)主要受ρ(NH₄+-N)的影响. 分析显示,2种介质中3种形态的氮有很好的相关性. 对沉积物中不同类型的有机质和各形态氮的相关分析发现,沉积物中有机质的类型和含量是影响氮素迁移转化的重要因素.      

气象因素对北京市大气颗粒物浓度影响的非参数分析

利用2005年9月—2006年9月北京市大气颗粒物分级(不同粒径)监测资料和同期分时段气象观测数据,采用非参数分析(Spearman秩相关系数)法对北京市3种粒径大气颗粒物在不同季节的浓度水平与气象因素的影响进行了研究.结果表明:不同季节影响颗粒物质量浓度的气象因素各不相同;春季ρ(PM_2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM₁₀₎都与气压呈显著负相关;夏季颗粒物质量浓度受降水影响很大;秋、冬季ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎均与日照时数呈显著负相关;冬季ρ(PM_2.5),ρ(PM_2.5～10)和ρ(PM10)均与平均风速呈显著负相关,与气温、相对湿度呈显著正相关. 细粒子和粗粒子质量浓度对气象因素变化的响应程度也有较大区别. 春、夏季地面平均风速对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随风速增加而增大;秋季日照时数对细粒子质量浓度的影响比粗粒子更显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随日照时数增加而减小;冬季相对湿度对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随相对湿度增加而减小.      

天津市某社区老年人PM2.5暴露痕量元素健康风险评估

为研究PM_2.5暴露特征,对天津市某社区101名老年人(平均年龄67岁)夏季(2011年6月13日—7月2日)和冬季(2011年11月30日—12月12日)的PM_2.5暴露水平进行了监测,并分析了PM_2.5载带痕量元素的含量及其健康风险. 结果表明,研究对象夏、冬两季PM_2.5个体暴露浓度分别为(124.2±75.2)、(170.8±126.6)μg/m3,室内暴露浓度分别为(120.0±48.9)、(164.9±125.7)μg/m3,环境暴露浓度分别为(98.6±33.3)、(140.0±87.7)μg/m3. 10种痕量元素中,ρ(Zn)最高,夏季为324.18~345.65ng/m3,占痕量元素总质量浓度的37%以上;冬季为148.36~362.00ng/m3,占痕量元素总质量浓度的35%以上. V、Cr、Mn、Cu、Zn和Pb的非致癌风险值均小于1,理论风险较小;但其中Cr和Mn风险值均超过0.1〔HQ(风险系数)分别为0.882和0.306〕,对于属于易感人群的老年人群体,仍有可能对其身体健康产生危害,需引起重视;As、Cd和总体致癌风险均超过10-6,对人体健康的危害不容忽视.      

气态污染物和气溶胶在线检测装置(GAC)测量结果评估

气态污染物和气溶胶在线检测装置(GAC)是一种连续收集、测量气态污染物和气溶胶水溶性组分的装置. 分别将GAC的测量结果与二氧化硫(SO₂)分析仪、差分吸收光谱(DOAS)、颗粒物-液体转换采集系统(PILS)和膜采样法的测量结果进行比对. 结果表明:GAC对SO₂吸收完全,测量结果稳定可靠;GAC测量的气态亚硝酸(HONO)质量浓度比DOAS测量值略偏高,原因可能是在相对湿度较高的条件下GAC对HONO的测量受到了NO₂的干扰;GAC和PILS测量的硫酸盐、硝酸盐和氯离子质量浓度〔分别以ρ(SO₄2-),ρ(NO₃-)和ρ(Cl-)计〕均有较好的相关性,将ρ_GAC (SO₄2-)校正到与PILS相同的粒径范围后,与ρ_PILS (SO₄2-)的系统偏差仅为-2%;GAC与膜采样法测量的ρ(SO₄2-)具有较好的相关性(R20.96),而二者的ρ(NO₃-)相关性较差,原因可能是硝酸盐在膜采样过程中有损失,使膜采样法的测量结果偏低.      

颗粒物中苯并噻唑及其衍生物的污染特征及暴露评价

在城市内选取包括城市背景空气、市区以小型客车为主的路边和大量大型货车通行的3个路边采样点进行了空气中PM_2.5和PM₁₀的采集,建立了利用超高效液相色谱串联三重四级杆质谱仪（UPLC-MS/MS）对颗粒物中苯并噻唑及其5种衍生物（BT、2-NH₂-BT、2-OH-BT、MBT、MTBT）的检测方法,并对其污染特征及暴露风险进行了分析.结果显示,3点位PM_2.5和PM₁₀样品中均为BT的浓度最高,占总浓度的44.4%~55.2%;各化合物浓度呈路边环境高于城市背景环境,表明高制动频率导致路边空气中含有较多的轮胎磨损颗粒物;除2-NH₂-BT外,其它4种BTs化合物与PM_2.5和PM₁₀的浓度之间具有较好的线性关系,表明二者具有相同的来源;各化合物在PM_2.5和PM₁₀中浓度的比值（PM_2.5/PM₁₀）范围为0.41~0.95,说明BTs更易于富集在较细颗粒物中或轮胎磨损排放的细颗粒较多.暴露评价结果显示,路边工作者对BTs的日呼吸暴露量大于其他人,可能具有更高的健康风险其中BT的贡献量最大.     

阿克达拉大气本底站甲烷浓度特征及影响因素

利用2009～2019年阿克达拉国家大气本底站CH4浓度数据、气象要素数据,使用随机森林模型、后向轨迹模型聚类分析方法对其CH4浓度变化特征和影响因素进行分析.结果表明,10a间阿克达拉站CH4浓度增长明显,年平均浓度为(1934.30±30.94)x10-9,平均增长率0.45％;季节变化呈现秋冬高、春夏低的特征,冬...     

上海市典型交通环境空气污染特征

基于2018年上海市3种类型的交通环境空气监测站（路边站,港口站和机场站）的在线监测数据,探讨了3种交通站污染物的浓度水平和昼夜分布特征,比较分析了同期上海市环境空气污染物浓度,并揭示了工作日和非工作日对交通环境空气的影响.结果显示,上海市交通环境空气,尤其是港口环境空气中NO_x,NO₂和NO年小时平均浓度显著高于上海市年小时平均浓度;其中NO高出上海市年小时平均浓度比例最高,港口,路边和机场环境空气NO浓度分别为68,36和17μg/m³,分别高出上海市年小时平均浓度871%,414%和143%;交通环境空气中的O₃平均浓度范围为42~65μg/m³,均低于上海市平均浓度.NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,CO和BC（黑炭）昼夜浓度主要呈现双峰分布特征,且峰值出现时间与交通活动高峰时间较为吻合;O₃的峰值大多出现在13：00,且机场环境空气浓度中O₃浓度最高,峰值浓度为108μg/m³.非参数检验结果显示,上海市路边环境空气中SO₂,NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,O₃,CO和BC在周一~周日无明显差异（P>0.05）.     

德州市采暖季环境空气含氮/硫物质的污染及气-粒分配特征

为探究德州市采暖季环境空气中含氮/硫物质的污染特征、气-粒分配规律及影响因素,对2017年11月10日—2018年3月15日德州市市区环境空气监测站在线离子色谱分析仪监测的水溶性离子及气态前体物质量浓度的小时数据进行了分析.结果表明:①德州市环境空气监测站ρ（NO₃-）、ρ（SO₄2-）和ρ（NH₄+）平均值分别为（18.36±18.55）（12.74±10.92）（9.60±8.75）μg/m3,在2018年1月三者均达到最高值;对比PM_2.5及气态含氮/硫物质的质量浓度发现,ρ（PM_2.5）和ρ（SO₂）在2017年12月、2018年1月和2018年2月的月均值均较高,而ρ（SO₂）与ρ（SO₄2-）、ρ（NH₃）与ρ（NH₄+）均在日间（08:00—17:00）出现波峰.②对颗粒态和气态含氮/硫物质质量浓度日均值进行双变量相关分析发现,ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）两两之间的相关系数均高于0.75,表明二次离子的形成机制相似;而ρ（NH₃）、ρ（NO₂）、ρ（NO）、ρ（SO₂）两两之间均不存在显著相关,说明这些气态前体物来自不同的局部排放源.③过剩NH₃指数（F_N）平均值为0.49±0.16,说明采样时段大气处于富氨环境,过剩的NH₃会与气态HNO₃生成NH₄NO₃,因此NO₃-气溶胶的形成主要受HNO₃的影响或限制.④相对湿度是影响ρ（PM_2.5）最重要的气象因素,高湿环境会促进二次离子的转化.研究显示,冬季采暖排放会增加环境空气中含氮/硫物质的质量浓度,气象因素（尤其是相对湿度）对含氮/硫物质的气-粒分配也有一定影响.      

广州市多污染物联合暴露的健康效应评估

本研究应用贝叶斯核机器回归(BKMR)分析了广州市2015~2018年大气主要污染物(SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和O₃)与非意外死亡之间的联合健康效应。结果表明,6种污染物对健康结局均存在较大影响。随着其它污染物固定百分位数浓度的增加,SO₂、O₃或NO₂的浓度从第25百分位数变化到第75百分位数导致的效应值的绝对值逐渐升高;相反,PM_2.5、CO或PM₁₀的浓度从第25百分位数变化到第75百分位数导致的效应值的绝对值逐渐减少。在累积滞后0~1d时,多种空气污染物的混合暴露对非意外死亡人数的影响效应值为正,与最低浓度相较,当所有污染物的浓度增至第90百分位数时,人数非意外死亡人数将增加21.98%(95%CI:3.04%,44.41%)。通过应用BKMR模型,本研究证实多种污染物的暴露可对广州市人群公共健康造成联合的综合影响。在污染物的防控治理上,不仅需要针对当地主要空气污染物,还需加强对多污染物暴露的防控。     

基于监测及Kriging方法的京津冀地区大气污染物暴露分布研究

为了实现充分利用已有环境监测站点数据进行人群精细化暴露评估的目的,同时解决某些待测人群社区周边无监测站点时数据的选择问题,以保定市作为大气高污染研究城市,基于现场监测和Kriging（克里金插值）空间分析方法,明确了在研究大气污染物人群暴露时,某一个固定监测站污染物数据的代表性问题.研究表明:对于大气中φ（SO₂）、φ（NO₂）、颗粒物及其组分,空气质量监测点位的代表性一般为5~6 km;对于φ（CO）、φ（O₃）和φ（VOCs）,它们在城市不同地区的空间分布更为均匀,空气质量监测点位的代表性范围更大.通过使用Radial Basis Functions（径向基函数,RBF）、Local Polynomial Interpolation（局部多项式插值,LPI）、Inverse Distance Weighting（反距离权重插值,IDW）、Kriging、Kernel Smoothing（内核平滑插值,KS）和Diffusion Kernel（内核扩散插值,DK）等6种空间分析方法对大气污染物浓度进行预测发现,Kriging方法对大气污染物浓度预测时可使预测值和实测值间的偏差小于10%,准确度最高.因此,在进行某城市某点位的污染物人群暴露浓度预测时,若该点位周边5 km以内有空气质量监测点位,则可用该点位的监测值代替;若5 km以内没有空气质量监测点位,则可基于最近监测点位的污染物浓度进行Kriging空间插值,从而获得该点位的污染物暴露水平.      

北京2011年10月连续灰霾过程的特征与成因初探

选择2011年北京地区灰霾典型发生月——10月,利用在中国环境科学研究院监测的φ(SO₂)、φ(O₃)、φ(NO₂)、φ(CO)、ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(BC)等数据,对该地区秋季典型灰霾过程特征及成因进行了研究. 在观测期间51.5%的时间内出现了灰霾,其中13.6%属于重度灰霾. 对灰霾期间污染物时间分布特征的分析表明:在灰霾过程中ρ(PM₁)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)及ρ(BC)较各自月均值的升幅均大于20%,ρ(PM₁)/ρ(PM_2.5)(78.7%)也明显增大.大气能见度的降低与细颗粒物及亚微米颗粒物有直接关系. 对观测期间的气象因素、气体污染物时间序列和颗粒物浓度累积特征的研究表明,10月连续灰霾过程的成因可能是该月频繁出现的鞍型场静稳天气及北京周边地区存在的基数较大的细颗粒物排放源所致.      

2012—2014年冬季北京上甸子气溶胶观测研究

为了分析冬季上甸子本底站气溶胶的变化特征,利用2012—2014年每年1月上甸子本底站的能见度、ρ(PM_2.5)、ρ(BC)、ρ(CO)等数据,结合气象资料对上甸子地区气溶胶特性进行分析. 结果表明:2012—2014年每年1月地面月均风速分别为2.5、2.4和2.4 m/s,RH(相对湿度)分别为45.6%、59.5%和45.8%,ρ(PM_2.5)分别为38.6、54.7和45.2 μg/m3,MSE(气溶胶质量散射系数)分别为5.3、5.9和4.9 m2/g. 虽然地面风速基本没有变化,但2013年1月的RH比2012年和2013年1月平均高出30%,并且同期ρ(PM_2.5)和MSE也高于2012年和2013年1月. ρ(PM_2.5)的增加导致太阳辐射减弱,但对SSA(气溶胶单次反照率)影响不大. 对2013年1月数据分析可知,各种RH区段下,能见度与ρ(PM_2.5)均呈负相关,其中在80.0%10 km时,b_ext和B_ext(分别以能见度和大气组分计算的大气消光系数)基本相当,二者在这3年的拟合斜率平均值高达0.99;当能见度<5 km时,2014年1月的b_ext和B_ext之间不存在线性关系,2012年和2013年1月的b_ext和B_ext的R2分别是0.88和0.92.