2013-2014年河南省PM2.5浓度及其来源模拟研究

随着城市化和工业化水平的逐渐提高,河南省的空气污染问题也日益严重.利用嵌套网格空气质量模式（NAQPMS）,数值模拟了2013年7月-2014年6月年河南省大气细颗粒物及其前体物（NO₂、SO₂、PM₁₀、PM_2.5）的地面浓度,并量化了其主要来源.结果表明：模式能够较好地再现污染物的时空演化特征.整体来讲,河南省PM_2.5的高值区集中在中部和北部地区,呈现冬季高、夏季低的特点.在线源解析模拟发现,河南省不同地区PM_2.5的来源有所不同,中西部地区主要来自于本地,而在东部和北部地市,来自周边省份的区域输送更为显著,其贡献达到40%～50%,且在PM_2.5浓度的高值区更为明显.就行业贡献而言,居民源、工业源和机动车排放是河南省PM_2.5浓度的主要来源,其浓度贡献分别为23.7 μg·m^-3（贡献比例24%,下同）、20.6 μg·m^-3（21%）和21.3 μg·m^-3（22%）,电厂、农牧业和地面扬尘的浓度贡献分别为7.0 μg·m^-3（7%）、8.7 μg·m^-3（9%）和17.8 μg·m^-3（18%）.受居民源影响最大的地区是河南中东部和北部地市,其贡献达到PM_2.5浓度的27%、27%和25%.工业源影响最大的地区集中在太行山南部地市,其浓度贡献为26.4 μg·m^-3（24%）,在其他地市的贡献为17%～23%.机动车对河南东部影响最为显著,其浓度贡献为22.9 μg·m^-3（24%）.电厂和农畜牧业对全省PM_2.5的贡献分布比较均匀,分别为6%～9%和8%～10%.分析不同浓度下的PM_2.5来源,发现工业源和扬尘贡献随PM_2.5浓度增加逐渐降低,而居民源和机动车排放的贡献则有所增加,在PM_2.5浓度高于100 μg·m^-3期间,达到22%和20%.     

减排背景下成都大气PM2.5碳质组分特征

近年来,国务院颁布的《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》对我国空气质量的全面改善起到了重要作用,然而,当前鲜有对四川盆地两大政策实施效果进行评估以及对政策实施后PM_2.5化学组分新特征的针对性研究.2017年和2020年分别是两大污染减排政策实施效果评估的关键时期,为对两时期成都市大气PM_2.5及其中碳质组分特征进行全面了解,分别于2016年10月至2017年7月和2020年12月在成都市区进行了PM_2.5的连续采样,并对其中有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了分析.结果表明：①2016~2017年成都市ρ（PM_2.5）平均值为（114.0±76.4）μg·m^-3,最高值出现在冬季,可达（193.3±98.5）μg·m^-3,是浓度最低季节春季［（73.8±32.3）μg·m^-3］的2.6倍,而这种严重的冬季污染在2020年出现了明显改善,对应的ρ（PM_2.5）为（96.0±39.3）μg·m^-3,降幅达50.3%.②2016~2017年ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分别为（21.1±16.4）μg·m^-3和（1.9±1.3）μg·m^-3,分别占PM_2.5的质量分数为18.5%和1.7%;ρ（OC）季节变化特征为：冬季［（40.6±21.5）μg·m^-3］>秋季［（17.0±7.0）μg·m^-3］>夏季［（14.4±3.9）μg·m^-3］>春季［（12.6±6.0）μg·m^-3］,而各季节ρ（EC）水平接近（1.3~2.4 μg·m^-3）;二次有机碳（SOC）是OC的重要组成,可占OC的质量分数为44.5%.相比2016年冬季,2020年冬季ρ（OC）降至（19.2±9.1）μg·m^-3,降幅达52.7%,EC则升高了26.1%.③随污染加重,各碳质组分及其贡献变化趋势各异,相比2016年冬季,2020年冬季OC随污染加重贡献更加趋于稳定,而SOC占比升高更为明显,二次有机组分贡献不容忽视.④各季节气团来向和污染物潜在源区均呈现出了明显差异;与2016年冬季相比,虽然2020年冬季主要气团来向未发生明显变化,但各轨迹对应的污染物浓度均出现了大幅降低,且污染物潜在源区向东部区域扩展明显.     

兰州市冬夏季大气PM2.5化学组分特征及来源分析

于2019年冬季（1月）和夏季（7月）对兰州市大气PM_2.5进行了连续采集,并结合同时期的气象资料分析了PM_2.5化学组分（有机碳、元素碳、水溶性离子）特征及来源.结果表明,冬季OC浓度为11.58~45.42 μg·m^-3,EC浓度为3.25~13.90 μg·m^-3,夏季OC、EC浓度分别为8.42~23.08、2.85~7.93 μg·m^-3,OC浓度总体高于EC,在PM_2.5中占到了更高的比重.冬季平均OC/EC为3.24,夏季平均OC/EC为2.75,表明有二次气溶胶SOC生成,且机动车排放与冬季燃煤供暖为其主要污染源.冬季OC和EC相关系数为0.94,夏季为0.66,夏季相关系数较低表明其污染来源较冬季复杂.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺是大气PM_2.5中最重要的4种水溶性离子,这4种离子在冬季和夏季分别占到总水溶性离子的84.56%和90.16%,占PM_2.5的45.6%、14.5%.主成分分析法、后向轨迹及浓度权重结果表明,兰州市PM_2.5主要的污染源除了受本地化石燃料燃烧、机动车尾气、生物质燃烧排放、土壤和建筑粉尘的影响外,还可能受到内蒙古高原和新疆塔克拉玛干沙漠等地远距离传输的影响.     

嘉善冬季碳质气溶胶变化特征及其来源解析

利用2018年冬季（2018年12月至2019年2月）和2019年冬季（2019年12月至2020年2月）嘉兴市嘉善县善西超级站有机碳（OC）、元素碳（EC）及细颗粒物（PM_2.5）浓度数据分析嘉兴嘉善地区碳质气溶胶变化特征及潜在来源区域.结果表明,2018年和2019年冬季OC浓度分别为6.90μg·m^-3和5.63μg·m^-3,EC浓度分别为2.47μg·m^-3和1.57μg·m^-3,2019年冬季OC和EC浓度较2018年冬季降幅分别为18.4%和36.4%.利用Minimum R-squared （MRS）方法计算得到2018年和2019年冬季二次有机碳（SOC）分别为1.49μg·m^-3和1.97μg·m^-3,一次有机碳（POC）浓度分别为5.41μg·m^-3和3.66μg·m^-3,SOC在OC中占比呈上升趋势,上升31.1个百分点,POC占比变化则相反.值得注意的是,随着PM_2.5浓度升高,OC和EC浓度呈上升趋势,最高上升幅度分别为474.7%和408.2%,但在PM_2.5中占比却呈下降趋势,OC和EC占比下降幅度分别为6.5个百分点和2.4个百分点;POC对PM_2.5的贡献波动不大,仅在150μg·m^-3以上有明显降低趋势,SOC对PM_2.5的贡献先下降后上升.嘉兴OC和EC潜在源区主要为苏南地区、安徽东南部和浙江北部,且2019年冬季和2018年冬季相比,OC和EC的主要潜在源区贡献浓度分别下降2μg·m^-3和6μg·m^-3以上,且潜在源区高值区域变小.疫情前受机动车尾气排放和燃煤共同影响,春节和居家隔离期间,因交通管制等原因,机动车排放量减少,燃煤贡献占比上升.     

张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.     

南京江北2014-2016年PM2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

利用2014-2016年南京江北地区PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,并结合HYSPLIT模式后向轨迹聚类分析和PSCF法分析了PM_2.5质量浓度的污染特征及其主要影响因素和主要来源特征.结果表明：2014-2016年PM_2.5质量浓度呈逐年下降趋势,下降幅度约为17.40%,由2014年的62.1 μg·m^-3下降至2016年的51.2 μg·m^-3,能见度由2014年的5.8 km上升至2016年6.6 km.PM_2.5质量浓度存在显著的月变化和季节变化特征,1月浓度最高,可达93.0 μg·m^-3;8月浓度最低,仅为38.8 μg·m^-3;冬季浓度最高,可达76.8 μg·m^-3,夏季浓度最低,仅为47.1 μg·m^-3.不同季节日变化均为单峰型分布.气象要素对PM_2.5质量浓度的影响较大,不同相对湿度下能见度和PM_2.5质量浓度具有较好的拟合关系.霾和非霾天PM_2.5质量浓度的阈值为15 μg·m^-3.不同季节的主导气团不同,春季主导气团为偏北气流和偏东气流,占比分别为43.50%和30.80%;夏季主导气团以东部气流为主,占比约为68.22%;秋季和冬季主导气团为来自北方的气流,总占比分别为83.52%和100%;偏北内陆气团PM_2.5质量浓度较大,偏东海洋性气团PM_2.5质量浓度较低.PM_2.5质量浓度潜在源区春冬季潜在源区范围较大,夏秋季潜在源区范围较小,季节变化显著.春季潜在来源主要分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区,夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等地区,冬季分布在安徽、河南东部,山东和江苏等地区.     

“一带一路”沿线国家PM2.5污染与人口暴露风险的时空分布特征

使用1999—2016年0.01°×0.01°高空间分辨率的卫星反演PM_2.5浓度数据集，结合精度为1 km×1 km的人口栅格数据，分析了"一带一路"沿线65个国家PM_2.5污染与暴露风险的时空变化特征.结果表明：①PM_2.5浓度存在着明显的区域分布差异，PM_2.5浓度高值区（>35 μg·m^-3）主要分布在地形平坦、人口密集的恒河平原、华北平原和中南半岛等区域，中值区（10~35 μg·m^-3）主要集中在俄罗斯西部、中东欧、沙特东部和缅甸等区域，而低值区（<10 μg·m^-3）主要分布在高海拔、高纬度与荒漠化地区，如青藏高原、西伯利亚、西亚卢特沙漠等区域；②65国年均PM_2.5浓度从1999年的12.0 μg·m^-3上升到2016年的14.1 μg·m^-3，年均增长超过0.1 μg·m^-3，累计有22.5%的区域有显著的增加趋势，仅有5.2%的区域呈显著下降趋势；③2000—2016年，PM_2.5浓度在35 μg·m^-3以上的区域面积比重从2.2%上升到7.2%，暴露人口占比从18.9%增加至41.9%；④人口暴露风险平均值从2000年的665.2增加至2016年的1140.4，Hurst总体均值为0.59，其中大于0.5的持续性区域占82.3%，持续性特征以弱持续性为主.     

沈阳市冬季大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源解析

为研究沈阳市冬季PM_2.5和水溶性离子的污染特征,使用URG-9000D在线监测系统于2018年冬季对大气颗粒物和气体组分进行连续采样.结果表明,采样期间沈阳市PM_2.5的平均质量浓度为80.67 μg·m^-3,总水溶性离子质量浓度变化范围为2.68~132.79 μg·m^-3.与清洁天相比,污染天NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺（SNA）占比明显增加,占到PM_2.5的43.7%.静稳天气时SO₂短时间内的迅速累积使得沈阳市冬季大气PM_2.5有暴发性增长现象.Pearson相关性分析可知,SNA、Cl^-与PM_2.5之间的相关系数均达0.78以上,表明沈阳市冬季PM_2.5的主要贡献组分为SNA和Cl^-.PMF源解析表明沈阳市冬季污染物来源主要包括二次反应源、燃煤和生物质燃烧源以及扬尘源.     

“大气十条”实施对2013—2017年大气气溶胶-辐射相互作用的影响

为应对严重的大气污染问题，我国于2013年颁布并实施了严格的《大气污染防治行动计划》（"大气十条"）.本研究利用在线耦合的区域大气化学传输模型WRF-Chem进行数值模拟，研究了2013—2017年"大气十条"实施期间大气气溶胶-辐射相互作用（Aerosol-Radiation Interaction，ARI）强度的变化及其对空气质量的影响，并量化分析了排放和气象条件变化对气溶胶-辐射相互作用强度变化和空气质量改善的相对贡献.研究发现，"大气十条"实施后ARI对PM_2.5质量浓度的增强效应明显减弱，ARI效应的减弱导致2017年全国平均PM_2.5浓度相较2013年下降了2.7 μg·m^-3，占PM_2.5浓度总降幅的9.1%.在这一过程中污染减排起了主导作用，约占ARI效应减弱导致全国平均PM_2.5浓度下降的88%，气象条件变化的贡献约占12%.在季节尺度上，冬季ARI效应减弱最为明显，使得2017年冬季全国月平均PM_2.5浓度同比2013年下降了12.1%.在区域尺度上，ARI效应的减弱对京津冀区域PM_2.5浓度的影响最为显著，使得2017年该区域平均PM_2.5浓度相较2013年下降了2.8 μg·m^-3，占该区域PM_2.5浓度总降幅的9.9%.2013—2017年，ARI效应对京津冀区域冬季重污染天气的影响程度也明显降低.以2013年1月和2017年1月为例，ARI效应使得这两个月内强霾事件期间区域日平均PM_2.5浓度峰值分别增加了47.6 μg·m^-3和33.7 μg·m^-3.研究表明"大气十条"实施后ARI对PM_2.5质量浓度的增强效应明显减弱，从而进一步推动了全国及重点区域PM_2.5浓度的下降，带来了额外的空气质量改善效益.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.