小流域大气氮干湿沉降特征

大气氮沉降是陆源污染物和营养物质向水生生态系统传输的重要途径之一.在人类活动影响较大的流域,大量氮素通过大气沉降的形式输入到水体中,能够对地表水体的营养结构、水生生物的生存环境等造成严重的负面生态效应.本文以密云水库石匣小流域为例,采集并分析了研究区大气氮沉降(颗粒态干沉降与湿沉降)样品,探讨了该流域大气氮沉降通量的变化特征及其主要影响因子,进而明确了大气氮沉降对流域氮输入的贡献程度.结果表明:(1)石匣流域大气氮总沉降(颗粒态干沉降与湿沉降之和)呈现出明显的季节变化特征;对湿沉降而言,总氮、氨氮在夏季沉降通量最大,溶解性有机氮沉降通量在春季最大,而硝态氮季节变化并不明显;对颗粒态干沉降而言,总氮和氨氮的沉降通量在冬季最高;硝态氮在不同季节变化不明显,但其沉降趋势与总氮基本一致;溶解性有机氮在秋季出现最高值.(2)该流域氮沉降通量为43. 14 kg·hm-2,其中湿沉降通量占39. 85%,颗粒态干沉降通量占60. 15%.(3)降雨和风速条件是影响大气氮沉降的重要影响因子,其中雨量和雨强与氮湿沉降浓度均呈明显的负相关关系;对颗粒态干沉降而言,监测期内平均风速是影响颗粒态氨氮干沉降通量的重要因子.(4)大气氮沉降占该流域总的氮素输入量的15. 09%,是仅次于畜禽养殖和农村生活的重要污染源.本研究结果可为密云水库上游流域氮素综合管理提供科学参考.     

汉江上游金水河流域氮湿沉降

汉江上游金水河流域是南水北调工程的重要水源涵养区,但是氮污染已成为该流域水质的主要威胁因素.该研究对汉江的金水河流域开展了为期1 a(2012-02~2013-02)的氮湿沉降观测,并利用氮输出模型估算了氮湿沉降对河流氮负荷的贡献量.结果表明雨水中总氮(DTN)的浓度在0.24~2.89 mg·L-1之间,铵态氮(NH+4-N)、硝态氮(NO-3N)及有机氮(DON)分别占42.8%、13.3%和43.9%;雨水氮浓度随降雨量增大而变小,明显受到降雨的稀释作用.流域内氮湿沉降主要来自人类活动,沉降负荷在4.97~7.00 kg·(hm2·a)-1之间,受降雨量的主要影响,上游地区的氮湿沉降负荷>下游地区>中游地区,春夏两季约占全年氮湿沉降的81%.流域氮湿沉降对河流氮负荷贡献量约为34 000~46 000 kg,只占流域氮肥贡献量的5.05%~6.78%,远小于流域内农业活动化肥氮的贡献量,不是河流氮的主要来源.     

三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

本研究收集了澎溪河流域及万州城区共6个站点2016年1~12月大气湿沉降样品,分析了澎溪河流域大气湿沉降氮的时空变化特征、来源及其对流域水体的输入贡献.澎溪河流域氮湿沉降空间上差异较小,呈现区域性特征;季节上差异较大,呈现春夏大于秋冬的特点.总氮沉降（TDN）浓度和通量分别为1.1mg N/L和11.8kg N/（hm²·a）.来源主要包括二次源、地壳源、交通源和养殖源,其贡献占比分别为47.4%、23.5%、14.3%和10.9%,而工业源和化石燃料燃烧源仅分别贡献2.8%和1.1%.通过湿沉降直接输入流域水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%;沉降通量超过了水体富营养化临界负荷.流域湿沉降铵态氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）和有机氮（DON）沉降通量分别占总沉降的63.3%、25.9%和10.7%,减少NH₄⁺-N排放能有效控制流域氮沉降量.     

洱海大气氮素湿沉降特征

通过对2020年位于洱海湖区周边4个站点大气降水的实地监测，定量揭示了大气湿沉降不同形态氮素（TN、DTN、AN、NN、NIT、PN）的浓度和时空分布规律，探讨了氮素沉降通量的变化特征及其主要影响因子，进而明确了大气氮湿沉降对湖区外源性氮素输入的贡献程度，评估了氮素湿沉降入湖负荷对湖区水环境的影响。结果表明：各监测点降水中氮素浓度年内总体呈先升后降再升的趋势，总氮浓度为0.18～8.73 mg/L，平均浓度为1.34±0.686 mg/L，氮素浓度呈现干季高湿季低的变化规律；氮素湿沉降通量月际变化大致呈M双峰型，沉降通量峰值出现在浓度最低但降雨量最大的8月，最小值出现在12月，沉降通量与降雨量呈极显著正相关，沉降通量AN/NN为1.97，农业生产活动的氮素排放是湿沉降的主要来源；2020年洱海湖面湿沉降总氮直接输入负荷量约为170.11 t，其中铵态氮86.86 t，硝态氮51.58 t，总氮直接入湖负荷约占流域农业面源排放量的6.18%。     

亚热带稻区大气NO2、HNO3及硝态氮污染特征及干湿沉降

二氧化氮(NO_2)和硝酸(HNO_3)是大气中的酸性含氮污染气体,是形成气溶胶和雨水硝态氮的重要前体物质,在高强度的大气氮氧化物排放下,我国亚热带稻区农业生态系统大气NO_2、HNO_3气体及气溶胶、雨水硝态氮污染特征及其干湿沉降量尚不清楚.本研究选取我国亚热带丘陵区一个典型双季稻区,对大气中NO_2-N、HNO_3-N、气溶胶和雨水硝态氮浓度及相关气象因子进行了同步监测,旨在明确大气NO_2-N、HNO_3-N及气溶胶、雨水硝态氮浓度特征及其影响因素,并定量其干湿沉降量.结果表明,大气中NO_2-N、HNO_3-N、大气颗粒物PM_(10)中NO_3~--N_p、雨水中NO_3~--N_r年均浓度分别为4.2μg·m~(-3)、0.7μg·m~(-3)、4.0μg·m~(-3)和1.0 mg·L~(-1),年氮沉降量分别为1.5、3.2、2.3和6.1 kg·hm~(-2).NO_2-N浓度与气温呈负相关;HNO_3-N浓度与风速呈负相关;NO_3~--N_p浓度与气温呈负相关,与NO_2-N浓度呈正相关,与HNO_3-N浓度未显著相关,表明NO_2-N浓度在本研究区域是形成NO_3~--N_p污染的重要限制因子;NO_3~--N_r浓度与降雨量呈负相关,与HNO_3-N浓度和NO_3~--N_p浓度呈正相关.本研究区域大气中NO_2-N、HNO_3-N、NO_3~--N_p及雨水NO_3~--N_r年总干湿沉降量为13.0 kg·hm~(-2),是稻田重要的氮素来源,对稻田及周边生态系统的影响不容忽视.     

亚热带农田和林地大气氮湿沉降与混合沉降比较

本研究在位于我国亚热带区域的湖南省长沙县金井河流域,设置一个农田监测点和一个林地监测点,开展了完整的2a(2011年3月至2013年2月)大气氮素(N)湿沉降和混合沉降(湿沉降+部分干沉降)的监测,评价两种方法监测的大气氮素沉降的差别,并建立一种采用氮素混合沉降来估算氮素湿沉降的方法.结果表明采样点氮素湿沉降和混合沉降以NH_4~+-N沉降量最高,其中农田点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为26.2 kg·(hm~2·a)~(-1)、28.9 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和可溶性有机氮(DON)分别占湿沉降、混合沉降总氮(TN)的49.7%、31.3%、19.0%和48.7%、31.6%、19.7%.林地点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为23.6 kg·(hm~2·a)~(-1)、27.8 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和DON分别占湿沉降、混合沉降TN的53.9%、34.8%、11.4%和49.6%、31.6%、18.9%.研究区域降雨量与湿沉降、混合沉降雨水中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN浓度均有极显著负相关关系,而与沉降量有显著正相关性.两监测点湿沉降与混合沉降的雨水中N素浓度具有极显著线性相关性(决定系数大于0.82),根据二者之间建立的回归方程,农田点采用混合沉降估算湿沉降中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN沉降的系数值分别为0.875、0.774和0.852;林地点相应的系数值分别为0.859、0.783和0.819,该系数值主要与监测点的氮素湿沉降量及大气颗粒态氮的污染水平有关.亚热带区域采用大气氮素混合沉降替代氮素湿沉降,将导致氮素湿沉降被高估10%~18%,利用氮素混合沉降和氮素湿沉降之间的回归方程,可以较好实现采用混合沉降来估算湿沉降.     

北京市内到郊区氮沉降时空变化特征

对北京市区到远郊梯度带上的4个采样点(北京师范大学(BNU)、奥林匹克森林公园(AS)、减河公园(JH)、延庆上辛庄(YQ))降雨和针叶树穿透雨雨量及其化学成分进行了监测,分析了从市中心到远郊的氮沉降时空变化规律.结果表明:梯度带上各点铵态氮(NH+4-N)与硝态氮(NO-3-N)均为5、6月最大,7月开始迅速减小,雨季降雨的稀释作用是主要原因.在空间上,NH+4-N与NO-3-N沉降量大小为BNUJHASYQ,4个样点对应的可溶性无机氮(铵态氮与硝态氮)总沉降量分别为22.6、13.7、12.1、5.42 kg·hm~(-2)a-1(以N计).无机氮沉降以湿沉降为主,4个样点上湿沉降所占比例分别为BNU 72.44%、AS 65.97%、JH 62.78%、YQ 93.86%;沉降成分以铵态氮为主,所占比例分别为BNU56.41%、AS 59.47%、JH 61.21%、YQ 63.33%,从城区到远郊逐次增大.国内外同类研究综合表明,湿沉降中无机氮浓度均是工业区市区郊区远郊区,北京降雨中无机氮浓度相对较高.大多数研究区的城区与郊外大气氮沉降均是以铵态氮为主,与市区交通及生活源氮氧化物排放较高的实际并不一致,其成因与机制尚不明确.     

戴云山国家级自然保护区大气氮沉降特点

利用干湿沉降采集器,持续观测戴云山国家级自然保护区内大气氮素干、湿沉降,调查当地大气氮沉降的种类和沉降通量.结果表明,2015-03-27~2015-10-09观测期间,戴云山自然保护区大气氮干、湿沉降量分别为2.30 kg·hm~(-2)和14.79kg·hm~(-2),以湿沉降形式为主(87%).干沉降中可溶性有机氮的沉降量为1.21 kg·hm~(-2),占干沉降通量的53%;无机氮以硝态氮为主(0.71 kg·hm~(-2)),铵态氮相对较低(0.37 kg·hm~(-2)).湿沉降中无机氮和可溶性有机氮沉降量分别为9.41 kg·hm~(-2)和5.38 kg·hm~(-2),其中无机氮以铵态氮为主(6.07 kg·hm~(-2)).大气氮湿沉降量和当地降雨量显著正相关,降雨量越大,对应的湿沉降氮量也越大.戴云山国家级自然保护区大气氮素沉降量较高,可能会对当地生态环境产生较大的影响.     

楠溪江硝态氮来源定量识别及其不确定性分析

选择温州市楠溪江流域为研究区,通过水化学分析和硝态氮中氮氧稳定同位素示踪技术,对水体硝态氮时空分布特征、迁移转化过程和污染来源进行识别,结合稳定同位素源解析模型（SIAR）,定量识别不同污染源的贡献率,并在此基础上应用概率统计方法对模拟结果的不确定性进行分析.结果表明：研究区水体氮素赋存形态以硝态氮为主;硝态氮含量呈现明显的时空变化,时间上,丰水期硝态氮浓度高于枯水期,空间上,支流硝态氮浓度高于主河道;硝化作用主导了流域内硝态氮的转化过程,化肥、土壤有机氮和粪便污水是楠溪江水体硝态氮的主要来源;SIAR模型计算显示大气沉降、化肥、土壤有机氮、粪便污水对枯水期水体硝态氮的贡献率分别为3.0%~12.9%,25.5%~32.7%,28.7%~36.2%和24.7%~37.5%,对丰水期水体硝态氮贡献率为2.5%~14.3%,28.5%~40.0%,28.8%~39.7%和18.9%~29.90%.模拟结果的不确定性分析表明SIAR模拟结果存在一定程度的不确定性,不同污染源贡献率的不确定性从大到小排序为：土壤有机氮>化肥>粪便污水>大气沉降.     

氮素调控对冻融过程中土壤N2O排放的影响

应用室内冰柜模拟冻融过程,研究了不同氮素形态(铵态氮、硝态氮和酰胺态氮)和浓度(40、200和800 mg/L)对潮土N2O排放通量的影响.结果表明,随土壤冻结时间的延长N2O排放通量缓慢降低,土壤融化初期出现一个土壤N2O排放通量高峰,而后随土壤逐渐融化的进行N2O排放通量缓慢升高.3种氮素浓度条件下,铵态氮、硝态氮和酰胺态氮冻融过程中土壤平均N2O排放通量分别为119.01、205.28、693.95μg.(m2.h)-1,611.61、1 084.40、1 820.02μg.(m2.h)-1和148.22、106.13、49.74μg.(m2.h)-1,而对照处理仅为100.35μg.(m2.h)-1.随氮素浓度的增加,铵态氮、硝态氮源土壤N2O累积排放通量分别比对照增加17.49%、40.09%、425.67%和563.38%、915.28%、1458.6%,且施加的浓度越高累积排放量越大,但达到稳定N2O排放通量的时间向后推移.随浓度增加酰胺态氮处理土壤N2O排放通量随浓度增加而降低.建议潮土越冬水中铵态氮和硝态氮浓度应分别小于200 mg/L和40 mg/L,酰胺态氮的浓度不限,从而减少土壤N2O的排放.     

太湖氮磷营养盐大气湿沉降特征及入湖贡献率

2009年8月—2010年7月在太湖流域不同区域10个采样点收集降水样品230多个,测定其中不同形态N,P营养盐的质量浓度,分析太湖大气湿沉降中N,P营养盐沉降特征,计算N,P营养盐湿沉降率及其占太湖河流入湖负荷的贡献率.结果表明:湿沉降中ρ(TN)年均值为3.16 mgL,DTN(溶解性总氮)占TN的70%以上,其中以NH4+-N为主;湿沉降中ρ(TN)年均值最高值出现在南部湖区,最低值出现在北部湖区.湿沉降中ρ(TP)年均值为0.08 mgL,相对较低.5个区域湿沉降中不同形态N的质量浓度均表现为冬季高、夏季低,而不同形态N,P的湿沉降量均为夏季最大.南部、东部湖区TN的湿沉降率相对较大.各采样点湿沉降中NH4+-N沉降率约占DTN沉降率的30.4%～52.0%,NO3--N沉降率约占DTN的31.6%;各区域间湿沉降中DTP(溶解性总磷)占TP的比例差异较大.大气湿沉降中TN和TP的年沉降总量分别为10 868和247 t,为同期河流入湖负荷的18.6%和11.9%,湿沉降对太湖富营养化的贡献及可能带来的水生态系统的影响不容忽视.     

九龙江流域地表水中硝酸盐来源辨析

从九龙江流域遴选出2个典型小流域--仙都和五川小流域作为研究区,于2005年春季运用15N同位素示踪法对其地表水中硝酸盐来源进行研究.结果表明,仙都小流域地表水中溶解态总氮、硝氮和氨氮的浓度范围(以N计,下同)分别为1.47～5.31 mg/L、0.83～4.05mg/L和0.21～0.36mg/L,硝酸盐的δ15N值(以样品相对于标准大气N2的15N和14N比值的千分偏差表示)范围在2.5460-7.92%之间;五川小流域地表水中溶解态总氮、硝氮和氨氮的浓度范围分别为1.14～5.56mg/L、0.96～1.46mg/L和0.12～1.28mg/L,硝酸盐的δ15N值范围在-0.19‰～5.89‰之间.对照不同来源的硝酸盐δ15N特征值,结合研究区的农作物种植和施肥状况,得出如下结论:仙都小流域地表水中硝酸盐主要来自无机化肥与土壤有机氮,有机肥有一定的贡献;五川小流域地表水中硝酸盐的来源以无机化肥与土壤有机氮为主,有机肥的贡献很小;2个小流域地表水中硝酸盐的来源随时空变化而有差异,与当地农作物种类及农田时令密切相关.     

九龙江流域氮的源汇时空模式与机理初探

综合运用定位监测、野外试验、模型模拟与GIS技术等手段和方法,定量研究了南亚热带地区九龙江流域和五川小流域氮的大气沉降、河流输送(地表径流)、淋失、反硝化和氨挥发等输入输出(源汇)时空模式与机理.结果表明,九龙江流域氮"源"以化肥与饲料输入为主(占总输入125.6kg·hm-2的86%).氮"汇"以氨挥发和河流输送为主(占总输出72.9kg·hm-2的82%).氮输入后50%以上进入大气和水环境,14.5%通过河流输送至河口与近海.大气氮沉降通量为14.9kg·hm-2,其中干沉降占34%,湿沉降占66%,形成1:2的干湿沉降结构;源于化肥施用与畜禽养殖引起的强烈氨挥发,氮沉降集中在春夏两季(占全年80%),且以铵态氮为主(39%以上).氮的径流输出及河流输送受人为氮输入与水文条件的双重控制,2004年九龙江向厦门海域输送无机氮11.5kg·hm-2,其中90%发生在春夏秋季(同期流量占全年89%);五川小流域总氯径流输出负荷为67.1kg·hm-2,其中85%发生在施肥量大、降雨集中的春夏两季(作物生长期);基流与降雨径流分别贡献25%和75%.总氮淋失负荷为27.5kg·hm-2,占总输入的9%;pH<5的酸性土壤带正电荷导致氮淋失以铵态氮为主(约占40%).九龙江流域反硝化通量为7.7 kg.hm-2,而氮挥发高达42.1kg·hm-2,氨挥发主要来自化肥施用与畜禽养殖(分别贡献50%和39%).减少春夏时期肥料氮的输入(养分管理),有效截留雨季的降雨径流(水文控制)是该流域氮素管理的关键.     

珠海市降水化学与沉降特征

为探究珠海市降水及湿沉降的长期变化趋势,基于东亚酸沉降监测网（EANET）的湿沉降监测数据,针对2008—2018年珠海市大气降水量、降水电导率、pH、水溶性离子浓度与湿沉降量进行了降水酸化、降水组分及湿沉降分析.结果表明:①珠海市1—12月降水pH均低于5.6,强酸雨及特强酸雨频率较高,降水酸化问题普遍;2008—2018年pH由4.9增至5.2,总体呈改善趋势;降水电导率小于3 mS/m的月份占61.68%.②珠海市降水中Cl-浓度和Na+浓度较高,二者的区域性特征表明海洋源和人为源共同影响珠海市降水;SO₄2-/NO₃-（浓度比）总体呈逐年递减趋势,降水类型为硫酸-硝酸混合型;较低的ΔpH（酸中和能力评估参数）说明缺乏中和能力可能是珠海降水酸化问题严重的主要原因.③珠海市湿沉降量范围为71.98~200.77 kg/（hm2·a）,其中SO₄2-湿沉降量最高;2008—2018年DIN-N（可溶性无机氮湿沉降量）在11 kg/（hm2·a）上下波动,而SO₄2--S（硫湿沉降量）降幅接近40%;大气氮、硫湿沉降量在春季达到最高.四季NH₄+-N/NO₃--N（铵态氮湿沉降量与硝态氮湿沉降量的比值）均大于1,说明珠海市活性氮主要来源于农业活动.研究显示,珠海市大气降水酸化问题普遍但总体呈改善趋势,严重的降水酸化问题与缺乏中和能力存在一定关系.      

石生苔藓氮含量和氮同位素指示贵阳地区大气氮沉降的空间变化和来源

对贵阳市区到农村地区4个方向的石生苔藓氮含量和氮同位素组成进行了对比分析.苔藓氮含量变化范围为0.85%～2.97%,并从市区(2.24%±0.32%)往外明显降低(1.27%±0.13%),表明贵阳市区氮沉降最高、往外逐渐降低,但在较远的农村地区(> 25 km)苔藓氮含量出现回升(平均1.33%～1.75%),反映了农村地区大气氮输入有所增加.苔藓氮同位素均为负值(-2.50‰～-1.39‰),并从市区到农村地区明显升高.市区苔藓较负的氮同位素比值(平均-8.87‰～-8.59%o)主要指示了城市排泄物和污水所释放的氨源贡献,而郊区和农村地区苔藓较高的氮同位素信号(平均-3.83‰～-2.48‰)主要反映了农业氨源的影响,苔藓氮含量回升可能与农业活动增强有关.此外,贵阳地区苔藓氮同位素的分布特征与受氧化态氮源控制的地区苔藓氮同位素变化相反,因而,贵阳地区大气氮沉降以铵(NHx)沉降为主,该结论有助于更加准确地认识城市地区大气氮沉降的来源和变化.     

南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响

本研究通过对江西千烟洲香溪流域雨季氮湿沉降及径流过程进行监测,分析降雨及径流过程的各形态氮浓度变化,探讨南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响.结果表明:1 2014年雨季(3~6月)共27场降雨,产生的氮湿沉降负荷达43.64~630.59 kg,氮沉降通量为0.44~6.43 kg·hm-2,呈现出极大的季节变异性;2对其中3场降雨过程进行动态分析发现,当降雨量为8~14 mm时,流域氮沉降负荷达18.03~41.16 kg,而该地区氮湿沉降通量为0.18~0.42 kg·hm-2.其中3场次降雨事件导致流域水体的总径流量为4 189.38 m3,TN总流失负荷16.72 kg,输出通量为4.64 kg·hm-2;DTN总流失负荷为9.64 kg,输出通量为2.68 kg·hm-2;NH+4-N总流失负荷2.93 kg,输出通量为0.81 kg·hm-2;NO-3-N总流失负荷5.60 kg,输出通量为1.56 kg·hm-2.3流域氮湿沉降对流域氮输出的贡献率约为56%~94%,说明降雨对流域氮流失影响巨大,并以硝酸盐为主,流域水体中总氮浓度超过河流水体富营养化阈值(1.5 mg·L-1)存在发生富营养化的隐患.     

红壤丘陵区冬季大气湿沉降化学特征及森林冠层对其截留作用机制

通过对亚热带千烟洲流域的冬季湿沉降化学特征及森林穿透雨进行研究,揭示亚热带流域森林冠层对大气湿沉降中的营养元素(C、N、P、S)及金属元素(K、Ca、Na、Mg、Al、Fe、Mn、Zn)的截留与作用机制.结果表明:1亚热带丘陵区冬季大气湿沉降以酸沉降为主,p H变化范围在3.49~7.0之间,冬季酸沉降离子中以SO_4~(2-)和NO_3~-为主,其月平均沉降通量分别为4.68 kg·hm~(-2)和0.36 kg·hm~(-2),痕量金属元素中以Zn、K、Ca沉降为主,其沉降通量分别为1.72、0.56、0.36 kg·hm~(-2);2森林林冠对溶解性有机碳(DOC)、溶解性总氮(DTN)、总磷(TP)以及痕量元素Ca、Mg、Mn有明显的截留与离释作用,离释百分比达到64.69%、206.75%、301.38%、137.94%、405.25%、1 226.60%;而对Zn、SO2-4具有很好的吸收作用,吸收百分比为73.50%和12.51%,显著降低了亚热带流域冬季酸沉降对土壤生态系统的危害.