地下水中阴离子对球磨零价铁除砷影响

研究了不同浓度下几种阴离子（NO₃^-、SO₄^2-、H₂PO₄^-、SiO₃^2-）对球磨零价铁（BZVI）除砷规律的影响,探讨了上述阴离子对BZVI氧化As（Ⅲ）能力的影响,三价砷及五价砷的转化机制,及BZVI腐蚀产物.研究证实,不同浓度的NO₃^-和SO₄^2-对砷去除效率影响不显著,但是随着H₂PO₄^-和SiO₃^2-浓度升高,溶液中As（V）分别由25.1%上升到83.6%和下降到3.8%;通过SEM和拉曼光谱分析发现,H₂PO₄^-促进BZVI的腐蚀,导致As（Ⅲ）氧化能力增强;而铁表面形成二氧化硅聚合物或非晶固相则是SiO₃^2-降低BZVI对砷氧化和吸附能力的主要机制.     

模拟Fe (III)和盐水输入对闽江河口潮汐湿地沉积物及间隙水Fe和S含量和形态的影响

河口潮汐湿地沉积物电子受体和盐度的变化将对间隙水、沉积物的地球化学参数及有机碳厌氧矿化途径产生重要影响.本研究于闽江河口塔礁洲淡水野慈姑(Sagittaria trifolia L.)湿地原位施加人造海水及Fe(III)溶液,模拟研究了盐水入侵及径流Fe(III)浓度增强对河口潮汐湿地沉积物、间隙水的地球化学参数(溶解性CH4、DOC、DOC∶DON、Fe2+和ΔSO2-4)和沉积物各形态固相铁(非硫Fe(II)、无定形Fe(III)、晶质Fe(III)、Fe S和Fe S2)含量的影响.结果表明,模拟盐水入侵及径流Fe(III)浓度增强均可降低间隙水溶解性CH4和DOC浓度,径流Fe(III)浓度增强增加了非硫Fe(II)和晶质Fe(III)含量,盐水入侵可减小间隙水ΔSO2-4含量.间隙水ΔSO2-4与DOC、DOC∶DON、溶解性CH4及Fe2+浓度相关.模拟盐水入侵及径流Fe(III)浓度增强可分别促进硫酸盐异化还原和铁异化还原速率,同时减小间隙水CH4浓度,改变河口潮汐湿地土壤有机质厌氧矿化优势途径.     

A.ferrooxidans对高硫煤矸石去除酸性水体中Cr(VI)的强化作用

本研究考察了Acidithiobacillus ferrooxidans（A.ferrooxidans）联合高硫煤矸石（富含FeS₂）对模拟煤矿酸性水体中Cr（VI）的去除效果.结果表明,处理Cr（VI）初始浓度为50mg/L的模拟煤矿酸性废水（pH=2.5）时,投配率为6.67~33.33g/L高硫煤矸石可使Cr（VI）去除达到良好效果.50mg/LCr（VI）在24h内即可完全被高硫煤矸石中的FeS₂还原成Cr（III）,且在反应终点时（120h）,6.67,13.33,33.33g/L高硫煤矸石对还原产物Cr（III）的吸附去除率分别为7.1%、20.2%、29.1%.然而,在高硫煤矸石的还原和吸附作用下,大部分的Cr仍以Cr（III）形式残留在酸性水体中,且高硫煤矸石的大量投加也给水体带来了Fe²⁺、Fe³⁺、SO₄^2-等二次污染物.在高硫煤矸石-Cr（VI）体系中引入A.ferrooxidans和9K培养基后,A.ferrooxidans介导的Fe²⁺生物氧化及产物Fe³⁺水解矿化过程可促进部分Fe²⁺、Fe³⁺、SO₄^2-等向次生铁矿物（包括施氏矿物和黄钾铁矾）转变,从而使模拟酸性水体中残留的Cr（III）通过次生铁矿物的吸附或共沉淀作用被清除.在A.ferrooxidans强化作用下,模拟煤矿酸性废水中Cr（VI）在96h即可达到99.4%的去除率.     

喀斯特小流域黄壤硫同位素组成特征——对环境过程和效应的指示

用连续提取方法分析了黄壤中总硫、SO₄^2-、总还原态硫（TRS）和有机硫的硫同位素组成,探讨黄壤中硫的迁移转化过程及其环境效应.有机硫是主要的硫形态,SO₄^2-是主要的无机硫形态.TRS具有最低的δ³⁴S值,同时SO₄^2-和TRS的δ³⁴S值随剖面加深而平行地增大指示黄壤中存在SO₄^2-异化还原过程.黄壤剖面中总硫和有机硫的δ³⁴S值先增大后降低与有机硫矿化及有机硫组分的迁移和底层吸附有关.生物滞留后剩余SO₄^2-的吸附、解吸、淋溶迁移及深层吸附与累积导致剖面中SO₄^2-的δ³⁴S值先增大后明显降低.酸沉降下剖面中SO₄^2-的吸附、解吸和淋溶迁移可引起黄壤酸化.值得关注的是,酸沉降输入的SO₄^2-主要以有机硫和吸附态SO₄^2-滞留在黄壤中,则在硫的年沉降速率大幅降低后,在较长时期内,黄壤中有机硫矿化和吸附态SO₄^2-解吸可能释放大量SO₄^2-进入地表和地下水体,与之相关的土壤理化性质变化和水体化学组成改变等方面的环境效应值得关注.     

寡养单胞菌对S2-氧化特性及主要代谢途径

以无机硫（S²）^-为目标污染物,从北京东沙河黑臭水体筛选出一株能够高效氧化S^2-的土著硫氧化菌,并对其进行16S rRNA测序及生理生化特性鉴定,结果表明,该菌株属于寡养单胞菌属（Stenotrophomonas）,命名为Stenotrophomonas sp.sp3.菌株sp3在温度25℃,初始pH值7.0,初始葡萄糖浓度0.25%,初始菌浓度1.00g/L时,菌株sp3对S^2-的氧化率最高.在此适宜条件下,反应60h后,菌株sp3对S^2-的最高氧化率达到86.6%.S^2-的浓度在整个氧化过程中持续下降后保持稳定,在此过程中产生了S⁰,S₂O₃^2-,SO₃^2-以及SO₄^2-这4种其它存在形态的硫.随着S^2-被氧化,SO₄^2-的浓度呈缓慢上升的趋势.利用高通量测序技术推测菌株sp3主要是通过副球菌硫氧化途径（PSO）将非稳定态的S^2-逐步转化为稳定态的SO₄^2-.在此代谢途径中,一部分S^2-被氧化为S⁰,另一部分S^2-则直接氧化为SO₃^2-;S⁰与SO₃^2-可自发反应生成S₂O₃^2-,而S₂O₃^2-发生歧化反应再释放出SO₃^2-和S⁰;反应生成的部分SO₃^2-继续直接氧化为SO₄^2-.菌株sp3在黑臭水体的水质净化过程中有一定的应用前景.     

基于硫循环的烟气生化脱硫及硫磺回收的过程机理

以元素硫的地球化学循环为指导,系统研究硫酸盐还原菌（SRB）生化代谢产物还原性硫化物与亚硫酸根的反应过程机理及产物形态.结果表明,在生化烟气脱硫及硫回收反应体系中,pH=（4.04±0.10）、ORP=（-134±17mV）时硫磺产量最大,硫磺产率大于40%;SO₂（aq）-S^2-（aq）体系证明pH=（3.99±0.21）、ORP=（-159±40）mV、SO₃^2-/ΣS^2-物质的量比约1：1时为产硫磺最佳条件区间;S₂O₃^2-与S^2-的产硫磺反应为副反应,有利于硫磺的产生;近中性条件下硫磺的消耗归因于产多硫化物和连多硫酸盐反应的进行;SO₂（aq）-S^2-（aq）体系和生化体系的固体产物表征分析为球状高纯斜方硫,生化体系产生的硫磺被胞外多聚物粘附裹挟.     

活化方式对过硫酸盐强化剩余污泥发酵的影响

对比考察了二价铁（Fe²⁺）、零价铁（ZVI）、超声波（US）3种活化方式对过硫酸盐（S₂O₈^2-）预处理剩余污泥的溶胞性能,并研究其对污泥厌氧发酵产酸进程的促进效能.结果表明,相对比未预处理污泥,S₂O₈^2-能够明显促进剩余污泥溶胞和发酵产酸进程;同时,活化后的S₂O₈^2-预处理效果明显优于未活化预处理实验组,其中S₂O₈^2-+Fe²⁺预处理体系的促进作用最为明显.Fe²⁺、ZVI和US活化S₂O₈^2-的3组溶胞率分别为42.6%、36.5%和32.9%,相比未活化实验组（22.3%）提高了10.6%～20.3%;3组活化体系最大挥发酸浓度分别为8052,6613,4996mg COD/L,而未活化组仅为3296mg COD/L.此外,不同方式活化S₂O₈^2-预处理对溶解性有机物溶出及挥发酸组分分布也有一定影响.从环境和经济角度来看,S₂O₈^2-+Fe²⁺体系对促进污泥发酵进程具有更大意义.     

新型水泥基材料富镁C3A对氮磷的共去除

将镁掺杂进水泥基材料铝酸三钙（C₃A）制得新型富镁铝酸三钙（Mg@C₃A）应用于水体氨氮（NH₄⁺-N）和磷（PO₄^3-）的共去除.通过批量实验,考察了Mg@C₃A投加量、氮磷浓度、溶液pH值、温度等因素对NH₄⁺-N、PO₄^3-共去除的影响,并阐述了共去除机制.结果表明：Mg@C₃A是由Mg掺杂C₃A同构体和表面MgO组成,其中Mg的引入未改变C₃A晶体结构和基本形貌.Mg@C₃A材料对NH₄⁺和PO₄^3-具有良好的共去除效果.当Mg@C₃A的投加量为3g/L,NH₄⁺和PO₄^3-的最大去除量分别为38.4,78.9mg/g;温度升高有利于Mg@C₃A对NH₄⁺和PO₄^3-的共去除,而高pH值可促进NH₄⁺的去除.Mg@C₃A材料对NH₄⁺的去除主要是OH^-的中和作用和鸟粪石的沉淀作用主导,PO₄^3-主要是与Mg²⁺或Al³⁺结合形成鸟粪石或磷酸铝被去除.     

超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器对可凝结颗粒物排放特性的影响

为了解不同负荷下超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器（WESP）对可凝结颗粒物（CPM）排放特性的影响,基于US EPA Method 202搭建了CPM采样装置,分析了某安装有WESP的超低排放燃煤电厂烟气中CPM的排放水平,评估了机组负荷对CPM排放浓度的影响以及WESP对CPM中各组分的脱除效率．结果表明,在75%负荷和100%负荷条件下,超低排放电厂CPM的排放量分别为27.27 mg·m^-3和28.71 mg·m^-3,WESP对CPM的脱除效率分别为35.59%和27.59%.SO₄^2-是CPM中水溶性离子的主要成分,在不同负荷条件下SO₄^2-在CPM中无机组分的质量分数达到了65%以上;WESP对于CPM中Cl^-、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺和Na⁺等无机离子的脱除效率可以达到30%～50%,但会使CPM中SO₄^2...     

不同释放模式下网湖沉积物氮磷释放通量估算

网湖位于长江中游,富营养化问题突出,然而目前缺少对网湖内源氮、磷污染负荷的系统研究.通过采集原位柱状沉积物样品,分析了网湖沉积物氮、磷赋存量及空间分布特征.以野外再悬浮观测和室内静态培养相结合的方式,分析了底泥氮磷静态释放通量和再悬浮释放通量.结果表明：底泥TN、TP含量分别为1580～4530 mg·kg^-1(平均值3122 mg·kg^-1)和45～2106 mg·kg^-1(平均值913 mg·kg^-1),氮、磷累积污染量大.西北部湖湾I区表层沉积物TN含量最高,与该区接纳的来自于赛桥湖的污染物入湖通量最大有关.TP含量最高点位于湖心IV区,主要受历史投肥养殖造成的底泥磷累积污染影响.PO₄^3-的静态释放通量为7.4～50.9 mg·m^-2·d^-1,平均值为18.7 mg·m^-2·d^-1,沉积物能持续向上覆水释放PO₄^3-....     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

Impact of anions on the heavy metals release from marine sediments

Marine sediments from Lianshan Bay in Huludao, China, were studied in laboratory. A series of simulated experiments were carried out to investigate the influences of three kinds of anions CL^-, SO4^2- and HCO3^- on the release ofCd, Pb, Cu and Zn from the sediments. The results showed that the sequences about the impact of the three anions were Cl^-〉HCO3^-〉SO4^2＋. The release potential of heavy metals in the presence of each anions was in the following order： Cd≥Cu 〉Zn≈Pb. The correlations were positive between CI content and the quantity of Cd released from the marine sediment, whereas there was no significant relationship between CI content and amount of Cu and Zn released. For SO4^2- and HCO3^-, the release of the heavy metals from marine sediments was not obvious.     

Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)对异养反硝化污泥的胁迫效应

反硝化菌是反硝化作用的驱动者,探明Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)对异养反硝化污泥(HDS)的胁迫效应,有助于含盐废水生物脱氮技术的研发和优化.选用硝酸盐还原酶(周质酶)和碱性磷酸酯酶(胞内酶)作为指标,考察了不同Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)浓度对HDS酶活的影响;通过观测HDS中的活菌水平和细胞形态,考察了不同Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)浓度对HDS微生物细胞结构的影响.结果表明,Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)对HDS硝酸盐还原酶的半抑制浓度分别为0.15、0.12和0.05mol/L,对碱性磷酸酯酶的半抑制浓度为1.14、0.75和0.49mol/L;高浓度Cl~-、SO_4~(2-)和PO_4~(3-)导致HDS微生物细胞膜结构破损,通透性增加,细胞物质外泄.阴离子对HDS的胁迫可分为渗透胁迫和电荷胁迫,渗透胁迫造成HDS中功能酶失活,电荷胁迫造成HDS中细胞膜破损,细胞物质外泄.     

pH值、硫酸根和温度对钢管管垢中铬释放的影响

以市政供水管网钢管管垢为研究对象,将垢层由外向内分为表层、硬壳层和疏松多孔层.利用SEM、BET、XRD、XPS和分形态提取等技术对预吸附Cr （Ⅵ）前后的各层管垢进行表征和分析,并探究了pH值、SO₄^2-浓度和温度对各层管垢中Cr释放的影响.结果显示,钢管各层管垢的主要成分均为α-FeOOH,吸附性能排序为表层>疏松多孔层>硬壳层,管垢中铁元素大多以三价和二价形式存在,具有一定还原性.Cr （Ⅵ）通过物理和化学吸附富集于管垢,主要以铁锰氧化物结合态存在,表层管垢富集量最大.酸性环境、SO₄^2-浓度和温度的升高均会促进Cr的释放.强酸性条件下表层Cr释放浓度为中性条件下的2.76倍;SO₄^2-浓度增加使各层管垢的Cr释放量增加0.1~0.4倍;温度升高20℃,表层管垢的Cr释放量增加26.74%.     

深圳市冬季PM2.5中水溶性有机物的来源特征

利用连续液化采样器（PILS）-超声雾化器-气溶胶化学组分检测仪（ACSM）联用系统,对深圳市冬季PM_2.5中水溶性组分进行在线连续观测,获取高时间分辨率的水溶性有机物（WSOM）,SO₄^2-,NO₃^-,NH₄⁺和Cl^-浓度信息以及WSOM的质谱结构信息.分析结果表明：PM_2.5中水溶性组分的总质量浓度变化范围为4.0~117μg/m³,平均浓度为20.1μg/m³,其中WSOM（25.2%）和SO₄^2-（22.4%）是最主要的贡献组分.ACSM质谱显示WSOM具有氧化态有机气溶胶（OOA）的质谱特征,其氧碳比（O/C）的平均值达到（0.60±0.09）,且WSOM与二次无机离子（SO₄^2-+NO₃^-）和钾（K）有强相关性,与黑碳（BC）的相关性较弱,表明了观测期间WSOM主要来源于二次反应产生的二次有机气溶胶（SOA）和生物质燃烧,与机动车等一次排放没有明显关系.     

太原市采暖季PM2.5组分特征及重污染事件分析

针对2017~2018年采暖季太原市PM_2.5及其水溶性离子、碳质组分和无机元素开展在线观测,结合气象数据分析不同污染水平下的组分特征.分析表明,2017~2018年太原市采暖季细颗粒物主要化学成分为SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、Ca²⁺、OC、EC,且呈现OC>SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Cl^- > Ca²⁺ > EC的趋势,随污染水平增长最多的是二次无机物;优良、轻度污染和重污染3种污染水平下OC、EC相关系数分别为0.69、0.66、0.55,N/S分别为1.06、1.29、0.93,表明随着污染水平的提高,OC和EC的来源一致性逐步变差,且排放源虽仍处于氮排放源（移动源和工业源）和硫排放源（燃煤源）的共同控制,但硫排放源贡献率显著升高.重污染事件分析表明太原市重污染应对过程中不仅需要加强机动车、工业源等污染源的管控,更需要重点加强燃煤管控.