基于PSCF与CWT模型的乌鲁木齐市大气颗粒物源区分析

利用MeteoInfoMap软件和GDAS全球同化气象数据,对乌鲁木齐市2014—2019年四季72 h气团后向轨迹进行聚类分析.同时,结合小时PM_2.5和PM₁₀浓度数据,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）分析了乌鲁木齐市颗粒物不同季节潜在源区及其对研究区颗粒物浓度的贡献.结果表明：①影响乌鲁木齐市大气质量的气团轨迹可分为长、短两支,短支气流主要来自研究区及周边城市,对研究区颗粒物浓度贡献大;②长支气流输送距离较远,主要来自哈萨克斯坦、俄罗斯等国家,对研究区颗粒物浓度贡献小;③影响乌鲁木齐市PM_2.5浓度的主要潜在源区是吐鲁番地区、巴音郭楞蒙古自治州、伊宁市和阿克苏地区;④潜在源区分布呈现显著季节变化特征,冬季潜在源区分布广、贡献度高,而夏季源区分布狭窄、贡献度低,春季和秋季源区分布与贡献特征介于两者之间.     

北京市远郊冬季铵盐颗粒物的单颗粒质谱研究

2016年冬季使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）于在北京市平谷区西柏店村进行大气颗粒物的在线观测.以m/z18[NH₄]⁺为特征离子提取含铵盐颗粒物,分析其时间变化特征、粒径分布、化学组分、混合状态和可能来源.含铵盐颗粒物约占观测期间所有颗粒物的31%,分为NH₄-OC（49.9%）,NH₄-EC（5.6%）,NH₄-ECOC（8.9%）,NH₄-HOC（1.4%）,NH₄-K（9.3%）,NH₄-NaK（21.7%）和NH₄-FeK（2.5%）7种主要类别.铵盐主要以硫酸铵、硫酸氢铵和硝酸铵的形态存在,且更易于和含碳类物质发生内混.煤炭和生物质燃烧是铵盐颗粒物的主要来源.后向轨迹分析表明,清洁期气团主要来自采样点北方和西北方的长距离传输,灰霾期气团主要来自西北向的区域传输.潜在源贡献因子分析（PSCF）表明含铵盐颗粒物主要来自本地和周边区域的排放,以及西北方向的长距离传输.     

夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

为了从源区的角度研究华北平原夏收时段大气亚微米颗粒物粒径谱分布,采用扫描电迁移率粒径谱仪,于2017年6月对华北平原典型农村点位亚微米颗粒物数浓度进行连续观测.结果表明,观测期间大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,平均数浓度为28371cm^-3.不同模态颗粒物数浓度分布差异明显,核模态（< 20nm）呈线性分布,爱根核模态（20~100nm）呈多项分布,积聚模态（>100nm）呈对数分布.48h后向轨迹聚类结果表明,观测点位气团受其东部的江苏省、山东省和安徽省生物质燃烧传输影响时,颗粒物总数浓度增加66.7%.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹法,表明潜在源区为观测点位以东的区域,且以粒径小于100nm的颗粒物为主.     

北京地区大气颗粒物输送路径及潜在源分析

利用TrajStat软件和全球资料同化系统数据,计算了2005~2016年北京市逐日72h气流后向轨迹,采用聚类分析方法,结合北京同期PM_2.5逐日质量浓度数据,分析北京市年及四季后向气流轨迹特征及其对北京市颗粒物浓度的影响,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,探讨研究时期内不同季节影响北京市颗粒物质量浓度的潜在源区以及不同源区对北京颗粒物质量浓度的贡献.结果表明,就全年而言,西北输送气流占总轨迹的比例最高,达59.97%,且其输送距离最远、输送高度最高、移速最快.输送高度最低、距离最短、移速最慢的东南气流占比次之,为27.64%,东北气流占比最低为12.40%,其移速和输送距离介于前两者之间.主要污染轨迹来自山东、河北,其次为来自俄罗斯、蒙古国和内蒙古荒漠戈壁地区的西北气流.PSCF和CWT分析发现,蒙中、晋中、冀西南、豫北及鲁西是影响北京PM_2.5的主要潜在区域.而不同季节、不同输送路径对北京PM_2.5污染影响的差异显著,春季主要受来自蒙晋交界区域的短距离输送气流影响,潜在源区位于冀南、鲁西、豫东和皖西北地区,夏季污染轨迹来自鲁、晋地区,潜在源区为豫东北、皖北和苏北地区;秋季主要受来自冀南地区的短距离气流影响,潜在源区为晋北、冀南、豫北和鲁西地区,冬季主要受来自蒙古国中西部和蒙中地区的远距离输送气流影响,潜在源区主要在冀南、鲁西、豫北、晋和蒙西地区.     

2015~2019年日照市PM2.5长期变化特征及其潜在源区分析

利用2015~2019年山东省日照市PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,对日照市PM_2.5季节污染特征和日照市海陆风特征进行了分析,并基于HYSPLIT模式计算了5年逐日02：00、08：00、14：00和20：00（BTC）的48h后向轨迹,不仅通过轨迹聚类分析和潜在源区分析探讨了日照市不同季节PM_2.5主要传输路径和其轨迹污染特征及其潜在源区分布和贡献,也分析了海陆风对日照市污染物的影响.结果表明：日照市PM_2.5呈现冬季最高、夏季最低的分布特征,监测站点颗粒物浓度在偏西北风影响下较高.日照市不同季节主要输送路径存在差异：春季主要受到偏东和偏北方向气流影响;夏季在副热带高压影响下主要受到来自海上的较为清洁的偏东气流影响;秋季主要受到西北和偏东气流影响;冬季主要受西北和偏北气流影响.整体而言,不同季节受偏西至偏南气流影响时,日照市对应的PM_2.5浓度较高.日照市海陆风春秋季多,夏冬季少;在海陆风影响下,日照市PM_2.5污染和臭氧污染呈现不同的分布特征,且在不同PM_2.5污染等级下,PM_2.5浓度日变化特征也与其在非海陆风日的日变化有所差异.污染潜在源区分析结果表明,日照市最主要的潜在源区位于山东省临沂市、潍坊市、青岛市和江苏省连云港市.     

利用单颗粒气溶胶质谱仪研究燃煤尘质谱特征

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500 nm以上粒径段检测效果较好;两个样品正谱图中有非常明显的锂、钙、钛、铝等金属组分信号和碳组分信号特征,负谱图中硅酸盐、硝酸盐和硫酸盐等信号比较明显,并且随着粒径的增加碳组分、硫酸盐和硝酸盐等组分对应的信号强度逐渐减弱,而硅酸盐、铝、钙和钛等组分对应的信号强度逐渐增强;对两个样品使用ART-2a聚类获得多个颗粒物类别,分析表明,它们均含有元素碳二次类(硫酸盐和硝酸盐缩写为二次Sec)、有机碳二次类、铝元素碳类、铝钙硅酸盐类和富硅酸盐类等颗粒物类别,并且随着粒径的增加金属硅酸盐颗粒出现频率增大,而含碳颗粒与硫酸盐出现频率降低.但烟道气样品和下载灰样品的质谱特征呈显著差异,下载灰样品更能代表燃煤源真实排放特征.建议在今后建立基于单颗粒质谱固定源成分谱时,应使用单颗粒气溶胶质谱仪在外场进行实测,并使用聚类的方法提取不同粒径段上的源质谱特征,可能会取得更好的效果.     

北京市大气环境中硫酸盐、硝酸盐粒径分布及存在形式

为了解北京市大气颗粒物中,二次硫酸盐、硝酸盐的存在形式及其含量,于2008年5月～2009年4月,利用MOUDI对北京市大气颗粒物分10级进行采样,利用离子色谱技术对各粒径范围大气颗粒物中的无机水溶性组分进行分析,并利用偏相关分析的方法确定其存在形式和估算其含量.结果表明,北京市大气颗粒物中水溶性硫酸盐和硝酸盐表现为单...     

川南自贡市大气颗粒物污染特征及传输路径与潜在源分析

川南自贡市大气颗粒物污染比较严重, 2015～2018年PM_(10)和PM_(2.5)平均浓度分别为(95.42±9.53)μg·m~(-3)和(65.95±6.98)μg·m~(-3),并有明显的下降趋势,冬季PM_(10)和PM_(2.5)浓度远高于其它季节, 1月平均浓度最高,分别为(138.08±52.29)μg·m~(-3)和(108.50±18.05)μg·m~(-3),夏季平均浓度最低.PM_(2.5)与PM_(10)的平均比值为69.12%,冬季比值约为夏季的1.17倍,空气污染以PM_(2.5)为主.采用拉格朗日混合单粒子轨迹模型(HYSPLIT)和全球资料同化系统的GDAS气象数据,对自贡市细颗粒物(PM_(2.5))浓度和逐日72 h后向轨迹进行计算和聚类研究,利用潜在源贡献分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),探讨不同季节影响自贡市PM_(2.5)浓度的潜在源区以及不同源区的污染贡献.结果表明,自贡市近地面四季多受东南风、偏西风和西北风控制,高浓度PM_(2.5)多出现在0～2 m·s~(-1)的低风速区;不同季节、不同输送路径对自贡PM_(2.5)污染影响的差异显著,春季主要受到来自偏西和偏北方向短距离输送气流的影响,夏季污染轨迹主要来自短距离输送的东南气流,秋季主要受来自资阳,经遂宁、重庆和内江的短距离输送气流的影响,冬季除受到资阳、遂宁和内江等周边城市的影响外,还受到来自西藏中部的远距离输送气流影响;除夏季外,自贡市潜在源区主要位于重庆西部与川南交界区域,冬季的主要贡献区范围最广、贡献程度最大,夏季潜在源区范围最小且贡献程度最弱.     

银川地区大气颗粒物输送路径及潜在源区分析

利用Traj Stat软件和全球资料同化系统数据,计算了2014—2016年银川市逐日72 h气流后向轨迹,并采用聚类分析方法,结合银川市同期PM~(10)和PM~(2.5)质量浓度数据,分析了银川年及四季气流轨迹特征及其对银川颗粒物浓度的影响.同时,运用潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),探讨了影响银川颗粒物质量浓度的潜在源区及不同源区对银川颗粒物质量浓度的贡献.结果表明,输送距离最长、高度最高、移速最快的西北气流轨迹占总轨迹的比例最高,达66.7%,且气团移动速度和高度与轨迹距离呈正比;输送高度较低、距离最短、移速最慢的北方气流轨迹占总轨迹数的24.3%;东南气团占总轨迹数的9%,输送距离和移速介于前两者之间,但输送高度较西北气流和北方气流低.四季各类气流轨迹变化特征与年变化特征基本一致,春、秋、冬三季,中、短距离西北气流占气流轨迹总数的比例最高,夏季东南气流占比最高,且夏季南方气流和北方气流占比较春、秋两季高,冬季未出现南方气流和北方气流,春季和冬季气流轨迹输送距离普遍比夏季和秋季长;春、夏、秋三季,偏南气流的输送高度均最低,四季长距离西北气流的输送高度均最高.年及四季都表现为西北气流轨迹对应的银川PM_(10)和PM_(2.5)平均浓度均较高,是影响银川颗粒物质量浓度的最重要输送路径,其次是东南气流轨迹,北方气流轨迹对银川颗粒物浓度影响较小.PSCF和CWT分析发现,位于新疆、甘肃、蒙古国、内蒙古、青海的西北源区及四川、陕西的东南源区是影响银川PM_(10)和PM_(2.5)浓度的两个主要潜在源区,各季节区域范围有所差异.     

长江三角洲大气颗粒物生成-成长过程的研究 ——不同气团影响下的过程特征

针对大气颗粒物数浓度粒径分布的演变特征,于2005年夏季在上海下风方向站点太仓进行大约30d的观测.观测发现颗粒物生成-成长过程主要发生于混合充分、有区域代表性的气团中.应用颗粒物数浓度粒径分布数据计算了颗粒物凝结汇、可凝结性蒸气浓度、可凝结性蒸气源速率、颗粒物成长速率等过程特征量.颗粒物成长速率平均为6.0nm/h,可凝结性蒸气浓度平均为8.2′107/cm3,其源速率为3.1′106/(cm3×s).利用后向气流轨迹对影响颗粒物生成-成长过程的气团来源进行分析,并利用观测所得SO2浓度及过程特征量计算了不同气团影响下气态硫酸蒸气对颗粒物成长速率的贡献:长江三角洲城市群气团影响下硫酸贡献量最大,为59%,北方气团影响下硫酸贡献量次之,超过53.8%,受南方气团影响下硫酸贡献量最低,为30%.     

Characteristics of secondary inorganic aerosol and sulfate species in size-fractionated aerosol particles in Shanghai

Sulfate, nitrate and ammonium(SNA) are the dominant species in secondary inorganic aerosol, and are considered an important factor in regional haze formation. Size-fractionated aerosol particles for a whole year were collected to study the size distribution of SNA as well as their chemical species in Shanghai. SNA mainly accumulated in fine particles and the highest average ratio of SNA to particulate matter(PM) was observed to be 47% in the fine size fraction(0.49–0.95 μm). Higher sulfur oxidation ratio and nitrogen oxidation ratio values were observed in PM of fine size less than 0.95 μm. Ion balance calculations indicated that more secondary sulfate and nitrate would be generated in PM of fine size(0.49–0.95 μm). Sulfur K-edge X-ray absorption near-edge structure(XANES) spectra of typical samples were analyzed. Results revealed that sulfur mainly existed as sulfate with a proportion(atomic basis) more than 73% in all size of PM and even higher at 90% in fine particles. Sulfate mainly existed as(NH4)2SO4 and gypsum in PM of Shanghai. Compared to non-haze days, a dramatic increase of(NH4)2SO4 content was found in fine particles on haze days only, which suggested the promoting impact of(NH4)2SO4 on haze formation. According to the result of air mass backward trajectory analysis, more(NH4)2SO4 would be generated during the periods of air mass stagnation. Based on XANES, analysis of sulfate species in size-fractionated aerosol particles can be an effective way to evaluate the impact of sulfate aerosols on regional haze formation.     

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

在线单颗粒气溶胶质谱SPAMS对细颗粒物中主要组分提取方法的研究

在对美国气溶胶飞行时间质谱仪(aerosol time-of-flight mass spectrometer,ATOFMS)和中国单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)前期研究调研的基础上,总结并比较了国内外飞行时间质谱(time-of-flight mass spectrometry,TOF-MS)研究中含硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳(OC)和元素碳(EC)等5种主要组分颗粒的典型提取条件.结合SPAMS单颗粒谱图的特点,本研究通过限定示踪离子,对5种主要组分的提取方法进行改进,提出了新的SPAMS组分示踪离子提取方法.以北京市2013年1月SPAMS实测数据为例,对不同提取方法的结果进行对比分析.并将本研究方法 SPAMS主要组分结果与离线滤膜样品的实验数据进行对比,验证了本研究所提出的优化方案的合理性.同时指出SPAMS在未来的应用研究中需考虑的因素及进一步深入的研究方向.     

深圳市冬季PM2.5中水溶性有机物的来源特征

利用连续液化采样器（PILS）-超声雾化器-气溶胶化学组分检测仪（ACSM）联用系统,对深圳市冬季PM_2.5中水溶性组分进行在线连续观测,获取高时间分辨率的水溶性有机物（WSOM）,SO₄^2-,NO₃^-,NH₄⁺和Cl^-浓度信息以及WSOM的质谱结构信息.分析结果表明：PM_2.5中水溶性组分的总质量浓度变化范围为4.0~117μg/m³,平均浓度为20.1μg/m³,其中WSOM（25.2%）和SO₄^2-（22.4%）是最主要的贡献组分.ACSM质谱显示WSOM具有氧化态有机气溶胶（OOA）的质谱特征,其氧碳比（O/C）的平均值达到（0.60±0.09）,且WSOM与二次无机离子（SO₄^2-+NO₃^-）和钾（K）有强相关性,与黑碳（BC）的相关性较弱,表明了观测期间WSOM主要来源于二次反应产生的二次有机气溶胶（SOA）和生物质燃烧,与机动车等一次排放没有明显关系.     

Characterization and source identification of submicron aerosol during serious haze pollution periods in Beijing

Submicron aerosol is of extensive concern not only due to its significant impact on air quality but also because it is detrimental to human health. In this study, we investigated the characteristics, sources and chemical processes of submicron aerosol based on realtime online measurements of submicron aerosols（NR-PM 1） during December 2015 at an urban site in Beijing. The average mass concentration of NR-PM 1 was 92.5 ±84.9 μg/m³, the hourly maximum was 459.1 μg/m³ during t...     

河南省北部区域霾污染过程中城市和农村点位PM2.5组分差异

近年来,我国京津冀及其周边地区暴发了多次霾污染过程,受观测仪器等因素的限制,尚未有对河南省北部城市和农村霾污染的对比研究.利用一系列在线高时间分辨率的观测仪器在河南省2个城市点位和3个农村点位对一次区域重污染过程(2018年1月12～25日)进行综合观测.结果表明SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄(SNA)是此次区域污染过程中5个点位PM_2.5中占比最高的组分,位于53%～63%之间,以NO^-₃为主24%～32%,其次为SO₄^2-(13%～17%).相较于城市点位,农村点位PM_2.5中有机物的占比更高,尤其是夜间.随着污染的加重,SNA的占比上升,重污染时段可达67%.此外,当区域受南部气团的传输影响时,5个点位PM_2.5中NO^-₃的占比增大;受北和东北部气团的传...     

太原市冬季气溶胶粒子谱及其谱分布模式的研究

本文讨论了太原市冬季大气气溶胶平均粒子谱、表面积和体积谱分布特征,提出了按三个自然模态分段拟合的思想,给出了对数二次曲线谱分布模式。对太原、北京、渡口的实测资料按自然模态分段拟合,取得了比较好的结果。     

西宁市PM2.5水溶性无机离子特征及其来源解析

为探讨西宁市PM_2.5水溶性无机离子的特征及其来源,于2017年1月-2018年4月在西宁市开展PM_2.5样品采集工作,使用离子色谱仪分析水溶性无机离子.结果表明:西宁市大气中ρ（PM_2.5）平均值为（42.7±36.6）μg/m3,4个采样点ρ（PM_2.5）大小顺序依次为市区（54.9 μg/m3）>工业区（44.1 μg/m3）>郊区（40.8 μg/m3）>农村（28.3 μg/m3）;ρ（PM_2.5）季节性分布特征明显,呈冬季最高、夏季最低的特征.SNA（为SO₄2-、NO₃-和NH₄+的统称）是最主要的水溶性离子,占总水溶性离子的66.3%,SNA季节性分布特征为冬季最高、夏季最低.4个采样点SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）平均值均大于0.10,说明SO₄2-和NO₃-主要来源于二次转化.采样期间PM_2.5中ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为0.72,表明燃煤源排放大于交通源排放.主成分分析显示,西宁市PM_2.5水溶性离子来源主要为二次粒子源、工业源、扬尘源和燃烧源.研究显示,西宁市城区、工业区、郊区大气中ρ（PM_2.5）平均值均超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》一级标准限值,建议减少PM_2.5的产生应以控制二次粒子源、工业源、燃烧源和扬尘源为主.      

2022年北京市城区PM2.5水溶性离子含量及其变化特征

为探究北京市大气细颗粒物（PM_2.5）水溶性离子含量及其变化特征,有针对性地提出污染防治方案,对2022年全年PM_2.5水溶性离子、气态前体物（SO₂、NO₂）和气象因素（温度、RH）进行分析测定.结果表明,北京市城区PM_2.5中占比最高的水溶性离子为NO₃^-、NH₄⁺和SO₄^2-,占PM_2.5的52.7%,ρ（PM_2.5）（33.2 μg·m^-3）和ρ（SNA）（18.9 μg·m^-3）低于历史研究结果,但SNA占比（52.7%）、SOR（0.45）和NOR（0.15）高于历史研究结果,体现出北京市细颗粒物污染得到明显改善,但仍具有较强的二次污染特征.NO₃^-/SO₄^2-为2.2,高于历史及附近省市研究结果,反映出移动源的影响不断扩大.从季节变化上看,PM_2.5呈现秋高夏低的变化特征,秋、春、冬这3个季节NO₃^-的占比最高,夏季SO₄^2-占比最高,而NH₄⁺在各季节占比变化不大.NOR与SOR的季节变化规律几乎相反,反映出二者的转化形成因素存在差异.北京城区SNA的主要存在形式为NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄,其中冬季阴阳离子中和度最高,夏季阳离子NH₄⁺稍显不足,而春秋两季NH₄⁺处于过量状态,北京城区为富氨环境.从污染级别看,水溶性离子质量浓度均随污染加重有不同程度的增长,增长最快的是SNA,其在PM_2.5中占比出现先上升后稳定的变化特征.从空间分布特征来看,中心城区和东南西北部郊区的SNA质量浓度大小均为：NO₃^->SO₄^2->NH₄⁺,体现了以NO₃^-为主导的污染特征;SNA对PM_2.5的贡献率最高的区域发生在东部、中心城区和传输点,表明在中心城区和东部地区二次反应相对活跃,同时区域传输也是二次离子的重要来源.