珠江三角洲海岸背景区大气VOCs污染特征与来源

挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）是臭氧（O₃）污染防控备受关注的重要前体物.本研究基于2019年8月~2020年7月在杨梅坑生态环境监测站开展的VOCs连续在线观测数据,对珠江三角洲海岸背景区大气VOCs的时间变化规律、物种组成进行了分析,并利用受体模型和后向轨迹模型分析了VOCs的来源特征.结果表明,珠江三角洲海岸背景区人为源VOCs年平均浓度（体积分数）为9.30×10^-9,呈秋、冬季高,夏季低的特点.与一般城市和背景点的日变化规律不同,珠江三角洲海岸背景区人为源VOCs峰值主要出现在10：00~11：00;凌晨和15：00之后浓度会维持在较低水平.乙烯、丙烯、甲苯、异戊烷、异戊二烯、间/对-二甲苯、正丁烷和乙炔是影响珠江三角洲海岸背景区VOCs化学组成的关键物种.影响珠江三角洲海岸背景区的气团主要来源：省内短距离气团（25%）、海洋气团（27%）、沿海气团（31%）和省外内陆气团（17%）,其中海洋气团影响下VOCs平均浓度水平最低,主要受到船舶排放与老化VOCs混合源、汽油挥发与汽车排放源影响;其他气团影响下平均较海洋气团影响下VOCs浓度升高了70.1%~148.8%,以工业源、LNG与LPG挥发源、石化源这三类源的传输影响较为突出.     

利用SPAMS研究天津市夏季环境空气中细颗粒物化学组成特征

天津市作为京津冀大气污染传输通道及环渤海经济带的重要城市,其环境空气中细颗粒物的化学组成特征及来源具有重大研究价值.本研究于2017年8月利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)采集了天津市津南区环境受体中细颗粒物的整月数据,旨在描述天津市夏季环境空气中细颗粒物的组分特征,定性判断主要污染源类.通过ART-2a聚类、合并后获得EC类颗粒,Fe-NO3颗粒,Na-K颗粒和金属类颗粒等12种颗粒类型,并对各类型颗粒在粒径分布和日变化上的特征进行了研究.EC颗粒随粒径增长数浓度占比降低,扬尘类颗粒和Fe-NO3颗粒相反;日变化结果显示光化学反应能够影响3类EC颗粒的日变化趋势,而Fe-NO3颗粒日间占比提升与白天工业生产活动排放有关.对观测时段内主要来向气团上颗粒物组成进行研究,监测点位夏季主要受西北和西南方向气团来向影响,当点位主要受西南方向上气团影响时,燃煤源的颗粒影响较大,而东南方向气团发生频率较高时,生物质燃烧源颗粒与海盐源颗粒贡献相对较高.     

城市复杂下垫面供暖前后CO_2通量特征分析

城市二氧化碳排放是全球大气二氧化碳的重要来源.利用涡度相关法测量的沈阳城市中心CO2浓度和通量资料,分析了2008年10～11月供暖期前后CO2浓度和通量的变化特征.研究表明,供暖期前后CO2浓度日变化呈双峰型曲线,第1个峰值出现在04:45,与日出时间一致,第2个次峰出现受机动车高峰和供暖影响;CO2通量研究表明,城市二氧化碳为净排放,供暖期前二氧化碳排放为52.69g.(m2.d)-1,供暖期后为82.50g.(m2.d)-1,植被光合作用起到了消减交通高峰时释放的CO2的作用,供暖期由于燃料燃烧在17:15～18:15出现明显CO2通量峰值,CO2排放比供暖期前增加29.37g.(m2.d)-1;CO2通量与温度的峰值和感热通量转为正值的时间有一定的对应关系.研究也指出,CO2浓度与通量的变化受风向与源区的协同影响.     

鄂尔多斯市夏秋季黑碳气溶胶时间演变特征及其来源解析

使用AE-33于2019年8月12日至10月4日观测了黑碳（BC）浓度,结合PM、污染气体和气象要素数据、 HYSPLIT模式、 PSCF和CWT模式,分析了BC的时间演变特征、潜在来源及其主要影响区域.结果表明,ρ（BC）平均值为882 ng·m^-3,占PM_2.5的质量分数为6.08%.ρ（BC）主要集中在200～1 000 ng·m^-3,占总样本数的55.9%.在不同BC浓度范围内,均是以BC_液态为主,平均占比为86%. BC和PM_2.5浓度的日变化均为单峰型分布,峰值分别位于08:00和10:00,峰值浓度分别增加了24.3%和47.2%.BC_固态的日变化为双峰型分布,峰值分别位于08:00和20:00, BC_液态的日变化为单峰型分布,峰值位于08:00. BC与NO₂的相关性较好,与SO₂的相关性较弱,说明BC受交通源的影响较大,受工业源的影响较小.影响鄂尔多斯市的主导气团可分为4类...     

南京城市交通甲烷排放特征

城市交通是CH_4等温室气体的重要排放源,而CH_4排放的观测研究是定量分析城市碳排放的基础.本项研究考虑城市交通的周变化和日变化特点,于2014年10月17日、18日、20日、23日每日5个时段在南京市主城区三条交通主干道上和2015年9月11日的早晚时段在南京长江隧道内,观测大气CH_4和CO_2浓度,分析交通CH_4排放特征及其影响因素.结果表明:1南京城区交通主干道的CH_4平均浓度均大于背景大气CH_4浓度.受交通车流量的影响,ΔCH_4浓度的空间差异显著.ΔCH_4浓度的日变化呈现倒"W"型,在交通早晚高峰时出现峰值.2由于隧道内"活塞风"的作用,长江隧道内的CH_4浓度从入口到出口逐渐增大,出入口浓度差在0.21×10-6~0.38×10-6(摩尔分数,下同)之间.3大气CH_4浓度与CO_2浓度之间线性相关.交通主干道上的ΔCH_4∶ΔCO_2值平均为0.009 1;隧道内的ΔCH_4∶ΔCO_2值仅为0.000 47~0.001 4.4影响南京城区道路大气ΔCH_4浓度和ΔCH_4∶ΔCO_2值的主要因素分别是车流量和天然气车占车流量的比例.     

成都地区黑碳气溶胶变化特征及其来源解析

利用7波段黑碳仪（AE-33）于2017年12月1日至2018年11月30日在成都测量黑碳（BC）质量浓度,获得了成都地区BC浓度变化特征,并基于黑碳仪模型和后向轨迹模型对BC排放来源和潜在源区进行了分析.结果表明,成都地区BC浓度冬季最大（8.18 μg·m^-3）,其次为春季（5.11 μg·m^-3）和秋季（3.91 μg·m^-3）,夏季最小（3.28 μg·m^-3）,年平均浓度（标准差）为5.26（4.67）μg·m^-3.各季节BC浓度日变化受边界层和交通排放高峰的影响呈现出早晚双峰结构.黑碳来源解析结果表明,液体燃料（如交通排放）对BC质量浓度的贡献在各季节均占主要地位,其中夏季最高,冬季最低.受交通早晚高峰的影响,液体燃料对BC的贡献在各季节均呈现早晚峰值,夜间固体燃料排放贡献有所增加.潜在源贡献分析（PSCF）和浓度轨迹权重分析（CWT）的结果表明,成都各季节BC的潜在源区受到气团来源的影响稍有差异,但主要以成都周边及以东至重庆局地区域（川渝城市群）的影响为主,该区域对成都BC的贡献值也较高,且主要为液体燃料燃烧贡献.此外陕西南部和甘肃南部也存在BC的潜在源区,夏季在广西和贵州等地也存在源区分布,但贡献值较小.     

沿海地区不同来向气团中非甲烷挥发性有机物的组成特征研究

在我国东部沿海城市两个采样点上对不同来向气团中非甲烷挥发性有机物(NMVOCs)的组成特征进行了观测研究.采用离线方法(苏玛罐采样、三级冷阱预浓缩、GC-FID分析)进行样品测定;利用拉格朗日混合单粒子轨道模型(HYSPLIT-4)模拟计算气团后向轨迹.结果表明,观测期间总非甲烷挥发性有机物(TNMVOCs)浓度的变化范围为4.31×10~(-9)～68.97×10~(-9)(体积分数,下同),主要受工业活动、溶剂和液化石油气使用影响;不同来向气团的NMVOCs组成特征有明显差异,陆地气团的NMVOCs浓度高于海洋气团,途经工业较发达地区的气团其烯烃、芳香烃和烷烃占比较高,受机动车排放的影响较大.     

秋季广州郊区大气VOCs污染特征

2017年10月在广州南沙对大气中挥发性有机化合物(VOCs)进行了观测,并对其变化特征和臭氧生成潜势进行了分析。结果表明:测得的VOC总平均浓度为37.5 ppb,表现为烷烃苯系物烯烃;烷烃日变化幅度较大,白天出现两个峰值与早晚交通高峰对应;烯烃浓度日变化不明显,与季节变化引起天然源排放的异戊二烯浓度大幅下降有关;芳香烃日间变化幅度较小;测得的大气中烷烃、烯烃和芳香烃对总VOCs的OFP贡献分别为21.9%、28.7%和47.9%。     

冷高压影响下高层水平输送对珠海市三维臭氧浓度分布的影响分析

采用地基激光雷达系统测量了近地层臭氧、气溶胶消光系数和风场的垂直分布,研究了2021年11月一次典型臭氧污染过程的时空分布特征.11月16日—17日,在弱冷高压脊天气型下,以下沉气流为主,天气晴好,有利于臭氧生成,在下沉气流主导下,高层气团输送对污染物的分布起决定性作用.其中700 m高度以上气团来源是影响16日与17日臭氧浓度峰值出现时间的重要因子,当该高度气团来自洁净海面时,造成珠海臭氧污染的主要是低层深圳输送的臭氧,臭氧往往停留在珠江口,由夜间海风输送到珠海,污染发生的时间在傍晚,持续到夜间消散;而当该高度气团与低层一样来自于深圳、东莞时,各个高度的气团均携带上游城市生成的污染物,可在下沉气流的作用下直接达到地面,造成污染,污染发生的时间在午后,在本研究中由于下沉气流加强,进一步加强了海陆风,从而使臭氧在17日傍晚得到很好的清除.     

运城市区夏季大气挥发性有机物污染特征及来源解析

基于2020年6～8月运城市区VOCs、 O₃和NO₂的在线监测数据,分析了运城市区夏季VOCs的污染特征,同时使用正交矩阵因子分解法（PMF）确定了其主要排放源,并通过最大增量反应活性法（MIR）和气溶胶生成系数法（FAC）对VOCs的化学反应活性进行了评估.结果表明,运城市区夏季凌晨和傍晚时段受VOCs和NO₂污染较为严重,VOCs日变化峰值分别出现在08:00和20:00,峰值的出现主要受交通早晚高峰的影响;6～8月的ρ（VOCs）为50.52μg·m^-3,质量分数最高的物种为烷烃（39.39%）和含氧挥发性有机物（OVOCs, 34.63%）.利用PMF模型共确定了5个VOCs排放源,其中贡献率最大的为机动车尾气排放源（33.10%）,其次为工业排放源（29.46%）、天然气及煤燃烧源（17.31%）、溶剂使用源（11.94%）和植物排放源（8.19%）,控制机动车尾气排放源是缓解运城市夏季VOCs污染的关键.VOCs的臭氧生成潜势（OFP）均值为162.88μg·m^-3     

青岛近海及黄渤海大气气溶胶中不同形态氮磷质量浓度及组成特征

于2016年6~7月采集了青岛近岸以及黄渤海大气气溶胶样品,并于8月6~15日连续采集了青岛近岸气溶胶昼夜样品,分别测定了不同形态的氮磷(溶解无机氮、溶解无机磷、溶解态总氮、溶解态总磷、总氮和总磷)质量浓度,并分析了气溶胶中这些不同形态氮磷的组成特征.结果表明,青岛近岸大气气溶胶中不同形态氮磷的浓度明显高于同时期黄渤海气溶胶中氮磷浓度.青岛近岸气溶胶总氮中溶解态占比为56%,溶解态与不溶态差别不大;黄渤海气溶胶总氮中溶解态为主要部分,所占比例达72%.青岛以及黄渤海气溶胶中,无机氮是溶解态总氮的主要贡献者,分别占溶解总氮的67%和75%.青岛以及黄渤海气溶胶总磷中,溶解态与不溶态磷的贡献相近,溶解态分别占总磷的49%和58%;气溶胶溶解总磷中无机磷的贡献略高于有机磷,青岛以及黄渤海占比分别为56%和59%.气团来源对青岛以及黄渤海气溶胶中不同形态氮磷的浓度和组成特征有一定程度的影响,南方气团来源气溶胶中溶解无机氮(DIN)、溶解有机氮(DON)、总氮(TN)、溶解无机磷(DIP)和溶解有机磷(DOP)的浓度均高于北方和海上气团来源.青岛近岸气溶胶中溶解有机氮浓度昼夜差别不大,而溶解无机氮和总氮浓度则白天相对较高.白天和夜间气溶胶总氮中溶解态氮占主要部分,所占比例达到79%,且无昼夜变化;无机氮是溶解总氮的主要贡献者,且晚上无机氮所占比例(61%)较白天(70%)略有降低.青岛近岸气溶胶中的溶解无机磷和有机磷昼夜浓度差别不大,而总磷浓度则白天明显高于晚上.昼夜气溶胶样品中不溶态磷是总磷的主要组成部分,占比分别为83%、62%,夜间气溶胶中溶解态磷的贡献远高于白天;不论昼夜,无机磷均是溶解总磷的主要部分,所占比例在71%~77%.     

深圳大气VOCs浓度的变化特征与化学反应活性

对深圳2010年4个季节大气中VOCs进行了监测,研究了VOCs组分、季节变化和日变化特征.结果表明,烷烃是大气中含量最丰富的VOCs物种,占总VOCs的50%以上,其他依次是芳香烃和烯烃.总VOCs浓度季节变化表现为冬季最高和夏季最低,日变化特征则表现为夜晚浓度高、白天浓度低,峰值出现在早晨7:00左右,最低值则出现在下午14:00.通过VOCs物种间的比值特征分析了部分物种的来源,结果显示,反式-2-丁烯和顺式-2-丁烯主要来源于机动车尾气,甲苯和正己烷则受到了溶剂挥发的影响.利用最大增量反应活性(MIR)计算了各类VOCs的臭氧生成潜势(OFP),大气各类VOCs的OFP芳香烃最高、其次为烯烃,烷烃最低,甲苯、间,对-二甲苯和乙烯对臭氧生成的贡献在VOCs物种中排名前3.     

大气中汞的分布及其污染预报的研究

本实验用疏基棉定量吸附无机汞和有机汞的方法。测定某地区大气中汞含量。以局部地理变化函数研究该地大气中汞的化学状态,得到汞的分布等值线图,并建立了汞污染预报的季节变化数学模式。     

新疆自然植被对非对称性昼夜增温的时滞响应

为探究新疆地区植被活动与昼夜增温之间的复杂关系,本文利用2000~2015年归一化植被指数（NDVI）及气象数据,定量研究了新疆北疆、南疆及伊犁地区生长季日间最高气温（T_max）、夜间最低气温（T_min）变化趋势及植被对非对称性累积昼夜增温的时滞响应,通过二阶偏相关分析了T_max、T_min对新疆地区植被的影响.结果表明：北疆、南疆及伊犁地区昼夜增温均呈非对称性,昼夜增温空间异质性显著,北疆地区T_min增温速率为T_max增温速率的1.67倍,南疆地区T_min增温速率为T_max增温速率的1.59倍,伊犁地区T_min增温速率为T_max增温速率的2.67倍,伊犁地区昼夜温差缩小趋势显著.植被对非对称性昼夜累积增温时滞性呈现明显的空间差异,T_max、T_min对新疆地区植被平均滞后时间为（0.97±0.93）个月和（0.91±0.95）个月.南疆、北疆及伊犁地区针叶林、阔叶林及草甸草原植被受日间增温的影响,荒漠草原、典型草原受夜间增温影响显著,夜间增温影响范围更广.     

北京市典型区域大气亚微米颗粒物理化特性及其来源

本研究采用Aerodyne气溶胶化学组成在线监测质谱仪ACSM,于2019年春季、夏季后期、秋季和冬季典型代表月对北京市东南城区非难熔亚微米颗粒物NR-PM₁进行了实时监测与分析,研究了NR-PM₁及其物种在不同时段,特别是霾污染期间的演变特征,以及4个季节有机物的来源.结果表明,整个研究期间NR-PM₁的平均浓度为22.06μg/m³,其季节变化呈现出春季>冬季>秋季>夏季后期的特征.整个研究期间,Org （有机物）的平均浓度为7.12μg/m³,占NR-PM₁的32.30%;NO₃^-和SO₄^2-的平均浓度分别为5.91和6.20μg/m³,分别占NR-PM₁的26.80%和28.12%;而NH₄⁺和Cl^-的平均质量浓度和质量百分数均较低.所有物种呈现出Org> SO₄^2-~NO₃^-> NH₄⁺>Cl^-的特征.清洁天NR-PM₁以Org为主要特征,各季节所有物种的日变化均较小,而霾污染天NR-PM₁以二次无机物种为主要特征,不同季节各物种表现出不同的日变化特征.OA （有机气溶胶）在不同季节解析出的物种有所不同.一次有机气溶胶POA对OA的贡献随春夏秋冬逐渐升高,而二次有机气溶胶SOA则随之逐渐降低.     

珠海市秋季大气挥发性有机物变化趋势和大气化学反应活性

为探究珠海市大气挥发性有机物（VOCs）的来源和影响,制定有效的臭氧控制政策,本研究利用在线气相色谱-质谱仪/火焰离子检测器（Online-GC-MS/FID）于2016年9-10月对珠海市大气中96种VOCs进行了测量,并分析了珠海市大气VOCs的组成特征、日变化趋势、来源及其对臭氧生成的贡献.研究结果表明：珠海市大气VOCs中烷烃的体积混合比最高,其次为芳香烃;烷烃、芳香烃日变化趋势明显,具有双峰特征;珠海市大气中丙烷、异戊二烯和芳香烃分别来自于液化石油气（LPG）、天然源和工业排放.通过反向轨迹分析发现,来自珠三角内陆地区的气团传输对珠海VOCs污染具有重要贡献,其对臭氧生成潜势（OFP）的影响主要来自芳香烃.VOCs活性分析表明,芳香烃和烷烃是珠海市OFP的最主要贡献者,其中甲苯、间/对二甲苯和乙烯是对OFP贡献最大的物种,因此控制人为源VOCs排放是未来珠海市臭氧污染控制的重点.     

2020年夏季威海瑜泰海洋牧场底层海水溶解氧的日变化研究

利用2020年8月威海瑜泰海洋牧场获取的定点在线观测数据和大面航次观测数据,研究了夏季海洋牧场底层海水溶解氧的日变化特征,并探讨了其影响机制。结果表明,底层海水溶解氧浓度日变化的平均范围为4.02～4.45mg/L,呈现单峰结构,溶解氧浓度逐时的月标准差则存在多个峰值,溶解氧浓度每日峰值出现的时刻随日期推移向后延迟,其...     

城市湿地水质昼夜变化研究

2012年6月13～14日对温州三垟湿地水质进行连续24h的采样监测,并运用对数型幂函数普适指数公式评价了监测站点1天内连续的水质变化情况。研究目的是揭示城市湿地水体中水质参数是否存在昼夜变化、昼夜变化的幅度大小和变化原因。结果表明:温度、pH、溶解氧、化学需氧量和叶绿素a表现出明显的昼夜变化,由于影响营养盐的因素复杂,营养盐指标没有表现出明显的昼夜变化。运用对数型幂函数普适指数公式评价监测站点的水质情况,评价结果显示在连续24h的实验中,水体的富营养化程度都处于"极富"营养状态而且呈现出白天营养状态综合指数下降,夜间升高的趋势。     

中国对虾养殖系统中溶解有机碳和胶体有机碳的动态变化

运用切向超滤技术对中国对虾培养系统进行了研究。结果表明,在对虾周日观测中DOC和COC低值出现在下午,而高值则在夜间出现,一日之内波动剧烈,胶体有机碳的活性较大;在周日观测中COC/DOC%与DOC和COC有相近的变化趋势,但增大的趋势更为明显;在连续7d的动态观测中,DOC和COC与时间呈显著的线性正相关,系统内DOC和COC在培养过程中的自然积聚与换入海水物理混合的共同作用使得体系内的DOC和COC的浓度随着时间而缓慢的增加;在整个培养过程中,COC与DOC具有很好的线性正相关,其斜率为0 43,COC在对虾培养系统中占总DOC的比例远高于天然海水。     

青藏高原夏季500hPa纬向风昼夜差异及其影响

论文利用NCEP/NCAR再分析资料及中国142 个测站12 小时降水资料,采用线性倾向估计、合成分析、相关分析等方法,对青藏高原夏季500 hPa 纬向风的昼夜变化特征及其影响进行了分析。结果表明：自1950 年以来,高原夏季500 hPa 昼、夜纬向风均呈现整体减弱趋势,且减弱趋势夜间比白天明显,纬向风日较差呈增大趋势。高原昼、夜纬向风在1967 年均存在减弱突变,纬向风日较差存在1965 年的减小突变和1975 年的增大突变,纬向风日较差具有4~6 a 及16~23 a 的显著周期。高原昼夜纬向风异常,使得高原东侧及其以东地区出现异常的上升或下沉气流,且高原纬向风减弱时,长江以北的我国大部分地区降水偏少,长江以南地区降水偏多,降水对高原纬向风异常响应的昼夜差异主要表现在四川盆地东西部降水异常的昼夜差异上。