皖南山区降水酸性特征与元素沉降通量

以位于北亚热带的安徽南部丘陵地区为研究区域,2007年4～11月间通过定期监测雨水以及对其pH和主要阴阳离子的测定,分析了该地区降水的酸性特征与H⁺和其他元素的沉降通量.结果表明,在皖南地区雨水pH的平均值为4.61, 酸雨频率高达92%.Ca²⁺是含量最高的阳离子,平均浓度为68.82 μeq/L,SO^2-₄是含量较高的阴离子其浓度为39.69 μeq/L. SO^2-₄/NO^-₃的平均值是1.23, 反映了大气污染特征是SO₂与NO_{x并重的复合型污染.雨水中各离子含量和输入量的动态变化表明该地区大气NOx主要是近源的农业活动所引起,SO2主要来自远源工业污染,盐基离子的变化则有北方沙尘远源传输的影响.2007年4～11月降水输入的盐基离子总量为1289 eq/hm²,NO^-3和SO^2-4的总量为926 eq/hm²,H⁺总量为360 eq/hm²,表明酸沉降对区域生态环境的影响不容忽视.}     

苏、浙、皖、闽、湘、鄂、赣7省酸沉降农业危害——农业损失估算

为估算苏、浙、皖、闽、湘、鄂、赣7省由酸沉降造成的农业经济损失,利用野外开顶式熏气装置对水稻、小麦、大麦、棉花、大豆、油菜、番茄、胡萝卜和菜豆9种作物进行模拟酸雨与SO₂的单独处理和复合处理。建立酸雨pH值和SO₂浓度对农作物产量的单一影响模型和复合影响模型,从而推算出自然条件下7省农作物受酸沉降危害的减产量,利用市场价格法估算并分析酸沉降造成的７省农业经济损失。分析表明,酸沉降已对7省的农业生产造成了一定程度的危害,7省主要农作物受酸沉降影响播种面积达991.83万hm²,减产562.41万t,经济损失约合36.99亿元。     

广州地区雨水化学组成与雨水酸度主控因子研究

采集了广州地区2003-10～2004-09的雨水样品,通过对雨水样品的pH值、主要阴阳离子组成和可溶性有机碳(DOC)的测定,分析了广州地区酸雨的现状以及影响雨水酸度的主要因素等.结果表明,在观测期间,广州地区酸雨频率高达85%;雨水的主要离子组成为NH₄⁺、SO₄^2-、NO₃^-、Ca²⁺、Cl^-和Na⁺,而DOC约占总化学组成的24.0%;雨水酸度的主要控制离子还是SO₄^2-,但NO₃^-对雨水酸度的影响越来越大;同时,水溶性有机酸对雨水酸度的贡献也很明显.另外,来自扬尘中高浓度的碱性含钙化合物也对雨水酸度有明显的中和作用.     

中国地表水酸沉降临界负荷的区划

为了解中国地表水体对酸沉降的响应情况,应用基于酸度平衡的稳态法研究中国地表水酸沉降临界负荷区划.结果表明,中国地表水硫沉降临界负荷呈较明显的地带分布.其中,大兴安岭北端水体的硫沉降临界负荷最低,大部分小于2 keq·(hm²·a)^-1,东北北部部分水体和秦岭-淮河以南大部分地区水体的硫沉降临界负荷介于2～10 keq·(hm²·a)^-1之间,其余地区水体硫沉降临界负荷普遍大于10 keq·(hm²·a)^-1.地表水酸度临界负荷的地区分布和数值大小类似于硫沉降临界负荷由于中国地表水酸度临界负荷普遍大于2 keq·(hm²·a)^-1,因此大部分地表水对酸化并不敏感,近期内不易酸化.     

丽江市夏季降水化学组成分析

运用相关分析、趋势分析、海盐示踪法和HYSPLIT模型,对2006-05-23～2006-07-02云南丽江市夏季降水常量离子的化学特征分析表明,降水中离子浓度的大小顺序为SO^2-₄>Ca²⁺>Cl^->NO^-₃>Na⁺>K⁺>Mg²⁺,其中SO^2-₄和Ca²⁺是夏季降水中的高浓度离子,分别占离子总浓度的65.5%和15.6%;13次降水中阴离子总浓度显著高于阳离子总浓度.夏季降水中SO^2-₄∶NO^-₃变化范围为7.2～37.1, 平均值为15.7, 表明SO^2-₄为该区降水酸度的主要贡献者.由于离子在大气中的相互反应和来源的相似性,离子间相关性水平较好,其中SO^2-₄和NO^-₃的相关系数为0.74;离子浓度与同期降水和平均风速表现负相关.研究区夏季降水中NO^-₃、 SO^2-₄、 K⁺、Ca²⁺主要是陆源物质输入,NO^-₃、 SO^2-₄、 K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺和Cl^-陆源物质贡献比例依次为100%、 98.8%、 96%、 99.3%、 46.7%和50.3%.人类经济活动导致的一些污染是该区大气环境变化的主要原因;丽江周边工业区的污染物质主要通过局地环流输入,南亚、东南亚和我国东南沿海工业区的污染物质主要随季风环流输入.     

替代面法和推算法在淅川库区氨氮干沉降评估中的适用性分析

农业源氨氮沉降是水库型水源地水体收到的重要的外源氮之一,其沉降量评估与来源识别是水体氮污染防控的重要依据.替代面法和推算法是大气氮素干沉降监测的两种常用方法.采用替代面法和推算法,于2019年9月—2020年8月对淅川库区周边设置的5个大气监测点进行干沉降样品采集,测定了样品中氨氮浓度及其氮同位素,探讨了2种监测方法在氨氮干沉降通量估算及氨氮来源解析中的适用性.结果表明：替代面法获得的氨氮干沉降通量为推算法的1.4~2.1倍,2种监测方法获得的氨氮干沉降通量在时空变化趋势上具有一致性;推算法获得的δ¹⁵N-NH₄⁺较替代面法偏负,季均相差为11.1‰,时空差异显著.替代面法在获得淅川库区氨氮干沉降通量方面具有优势,受氨氮分馏影响,直接获得的δ¹⁵N-NH₄⁺值较初始源δ¹⁵N-NH₃值存在较大偏差,影响溯源结果的准确性;推算法能够分别获得不同氨氮形态干沉降中的δ¹⁵N-NH₄⁺值,适用于氨氮干沉降来源分析,但易造成氨氮干沉降通量偏低;综合利用2种监测方法能够提高同位素溯源结果的准确性.     

酸沉降对缙云山湖水化学的影响

为了解我国典型酸雨区酸沉降时间变化特征以及对水化学特征的影响,利用2001—2020年东亚酸沉降监测网（EANET）的湿沉降与湖泊监测数据,使用MK检验分析缙云山酸沉降和湖水化学长期变化特征,使用Spearman相关系数明确酸沉降对湖水化学特征的影响。结果表明：2001—2020年,缙云山酸雨问题已得到改善,但降水pH值在3.94—5.15,平均值为4.41,酸雨问题依然严峻。硫和溶解无机氮（dissolved inorganic nitrogen,DIN）沉降通量分别为32.85 kg·hm⁻²·a⁻¹和22.55 kg·hm⁻²·a⁻¹,酸雨类型已由“硫酸型”转变为“硫酸-硝酸混合型”。湖水pH值的范围在5.25—7.50,平均值为5.86,酸化频率为30%。湖水pH值与降水pH值之间的相关性（r=0.56,P＜0.05）表明酸沉降对湖水酸化有一定作用。因此,对于酸化水体的治理须考虑大气沉降因素,只有协同治理大气污染才能根治水生生态系统的退化现象。     

区域氮干沉降分布特征的数值模拟

氮沉降对全球尺度的粮食生产、碳氮循环及大气环境质量均具有重要影响.本研究采用WRF-Chem模式对区域氮沉降过程进行数值 模拟,着重分析氮干沉降的时空分布特征.结果表明：在空间场上,我国氮干沉降主要体现出东高西低的特点,华北平原和川渝地区为氮沉降高值区,这主要与排放高值区的空间分布有关,NH₃和HNO₃ 沉降量都是在东部最大,这与东部一直以来较高的经济增长速度和农业活动水平有直接联系.从氮的不同组分形式（气态/颗粒态氮或者氧化性/还原性氮）来看,气态氮较颗粒态氮对总氮沉降的贡献更大,贡献比达66%; 相较氧化性氮,还原性氮对总氮沉降的贡献较大,贡献比为57%.进一步分析不同下垫面类型的氮干沉降结果,气态氮的干沉降均是在城市和农田下垫面上更高.NH₃ 干沉降通量主要受排放源影响,HNO₃ 干沉降通量则受气象条件影响较大,而排放源和气象条件均有很强的季节性 变化.NH₄⁺和NO₃^-在森林下垫面上的干沉降通量远多于其它类型的下垫面,这主要是因为森林下垫面粗糙度比较大,相应的摩擦速度也较大,湍流比较活跃,有利于粒子污染物的沉积.     

2014年北京地区云内云下的降水化学分析

为了解现阶段北京地区降水的化学特征和云下/云内的清除作用,于2014年采用分段采样的方式针对25场降水进行收集,分析了降水中各离子组分浓度.结果发现,2014年北京地区降水中NH₄⁺、SO₄^2-、NO₃^-和Ca²⁺浓度最高,雨量加权平均离子浓度分别为240、162、91和65 μeq·L^-1,与早期研究相比均有所下降.SO₄^2-/NO₃^-比值为1.8,NO₃^-和NH₄⁺的比重显著增加.综合利用相关性分析、主因子分析及后向轨迹等方法,探讨了北京地区降水中各离子组分的来源.结果表明,东南气团中主要离子NO₃^-、SO₄^2-及NH₄⁺的浓度较高,主要受人为活动排放的影响.总体上各离子的云下冲刷作用略大于云内清除,其中,Na⁺、Ca²⁺及NO₃^-云下冲刷的贡献大于SO₄^2-和NH₄⁺.与其他城市相比,北京地区云内清除的贡献略大,表明长距离输送的影响不可忽视.     

2016年1月京津冀地区大气污染特征与多尺度传输量化评估

基于大气环境监测数据和WRF-CAMx模式,分析了2016年1月京津冀城市的大气污染特征,开展了PM_2.5跨界传输量化评估研究.结果表明,2016年1月京津冀地区PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO的平均浓度分别为89.5μg·m^-3、135.61μg·m^-3、57.55μg·m^-3、60.79μg·m^-3和2.12mg·m^-3,其中PM_2.5污染较为严峻.研究期间,京津冀城市近地面PM_2.5以本地排放为主,贡献率为45.4%~69.9%;区域传输贡献为辅,其中来自京津冀区域内和区域外的传输贡献率分别为4.8%~49.7%和4.9%~29.6%.高风速会促进本地PM_2.5污染的扩散,同时位于其上风向污染较高的城市,在高风速和强下风向频率和的作用下,会进一步增强对下风向城市的区域传输贡献.北京（石家庄） PM_2.5总流入、流出和净通量（t·d^-1）分别为1582.96（2036.89）、-1171.09（-1879.12）和411.87（157.77）,表明两城市接受外来输入影响均高于向外传输的影响.PM_2.5净通量呈现显著的垂直分布特征,离地1782 m高度范围内北京和石家庄PM_2.5总净通量强度范围分别是17.86~64.18 t·d^-1和-2.95~134.81t·d^-1,均在距地面817 m左右达到峰值,强度分别为64.18t·d^-1和134.81t·d^-1,而张家口和山西的净流入通量的显著增加是导致两城市PM_2.5总净通量强度达到峰值的主要原因.     

中国硫沉降数值模拟

采用致酸污染物长距离传输模型ATMOS,对我国2002年排放的SO₂所产生的S沉降分布进行了数值模拟研究.分别将模式输出的ρ(SO₂),SO₄2-湿沉降量与实际监测地面层的ρ(SO₂),降水中SO₄2-湿沉降量进行相关性分析;对我国总S沉降、地面层ρ(SO₂)分布,以及S干、湿沉降分布特点等模拟结果进行详细分析.在此基础上,得到模拟各网格的总S沉降数值,将其与相应的S沉降临界负荷值进行比较,获得95%保证率(RAINS-Asia)下我国1°×1°S沉降超临界负荷分布图.为控制我国的S沉降,对各省SO₂减排的形势进行分析,并提出具体要求.      

东亚地区的硫沉降特征分析

利用一个硫沉降模式讨论了东亚地区的硫沉降特征。大多数地区,干沉降是硫沉降的主要形式,在降水区,湿沉降可占总沉降的20%~95%。干沉降以SO₂的沉降为主,SO₂的干沉降占总干沉降的70%~90%。降水引起的湿沉降主要是SO₄2-的沉降,SO₄2-的湿沉降量一般为SO₂湿沉降量的1~9倍。干沉降与排放量之比的大值区与排放的大值区相对应,但其中心与排放的大值中心不重合,而是在其附近。      

Acid deposition critical loads modeling for the simulation of sulfur exceedance and reduction in Guangdong, China

The current acid deposition critical loads in Guangdong, China were calculated using the PROFILE model with a 3 km × 3 km resolution. Calculations were carried out for critical loads of potential acidity, actual acidity, sulfur and nitrogen, with values in extents of 0–3.5, 0–14.0, 0–26.0 and 0–3.5 kmol/(hm2·year), respectively. These values were comparable to previously reported results and reflected the influences of vegetation and soil characteristics on the soil acid buffering capacity. Simulations of S...     

太原市五年降尘及降水中主要离子特征

随着我国工业化和城镇化的深入推进,人们对城市大气环境质量关注日益增加。连续五年对山西省太原市5个点位进行监测,考察降水中主要离子时间变异及大气干湿沉降规律。结果表明:太原市五个监测点年均干沉降量排序为太钢工业区坞城(东)桃园(市中)晋祠(景区)上兰(市郊),其中太钢年均沉降量是上兰的三倍。降尘量除了在不同点位差异较大外,相同点上不同季节也有较大波动,表现为各监测点春季和冬季降尘量为全年最高。而夏季由于降雨较多,干沉降最少。总体上,近五年各点干沉降量呈现逐年下降的趋势。湿沉降方面以桃园为市区代表分析,SO_4~(2-)、NO_3~-、Ca~(2+)和NH_4~+是太原市桃园降水中主要的无机离子,其加权平均浓度范围为3.1～19 mg/L,各离子浓度在干燥的冬春季较高,且近五年其浓度及沉降量快速增加。桃园降雨中SO_4~(2-)和NO_3~-仍然是最主要的致酸离子,SO_4~(2-)年均沉降量分别是NO_3~-、Ca~(2+)和NH_4~+的1.7、3.9、5.9倍。Ca~(2+)、NH_4~+和Mg~(2+)的中和因子分别是0.42、0.30、0.14,说明Ca~(2+)、NH_4~+对酸雨缓冲作用大于Mg~(2+)。2013～2017年太原市桃园降雨SO_4~(2-)/NO_3~-和NH_4~+/NO_3~-比值分别为1.7和0.3,表明酸雨类型由硫酸型向混合型发展,主要是近年来NO_3~-浓度增幅大于SO_4~(2-)和NH_4~+。总的来看,近些年太原市政府大力提倡节能减排带来明显效果,但工业厂矿区周边降尘污染依然严重,属于今后城市环境治理的重点。     

深圳大气降水的化学组成特征

为了了解近年来深圳降水的化学特征与大气污染状况,连续2 a采集了深圳降水样品,分析其化学组分.结果表明,与北京等中国北方内陆城市相比,深圳降水中离子浓度比较低,但降水的酸化程度和酸化频率非常高,雨量加权pH值在2004年和2005年分别为4.48和4.68,酸化频率分别为88%和91%,降水酸化严重;相对中国内陆酸雨城市,深圳降水中SO24-对雨水酸性贡献相对较低,而NO-3和Cl-对雨水阴离子总量及降水酸性的贡献相对较大;Cl-和Na 对雨水阴阳离子的贡献较高,深圳降水受海洋的影响显著;SO24-、NO-3、NH 4等二次组分在雨水中占有很高比例,三者之和超过离子总量的40%,表明深圳大气环境中二次污染突出;降水中不同组分的来源差别较大,Cl-、K 、Na 主要来自海洋源,而SO24-、NO-3、Ca2 、Mg2 主要来自非海洋源;甲酸、乙酸和乙二酸是深圳降水中主要的有机酸,三者之和在2004年和2005年分别占检测到的有机酸总量的94%和99%.     

贵州省六冲关流域大气沉降和地表水化学特征

对比贵州六冲关森林小流域1992─1994年和2001─2005年2个时期穿透水沉降(TF)和地表水的化学组成,以分析大气沉降对森林小流域生物地球化学过程的影响. 结果表明:2001─2004年硫沉降量较1992─1994年有显著下降,但自2005年起硫沉降量又显著增加. 六冲关流域无机氮(尤其是NH₄+-N)沉降量较历史时期显著增加,说明贵阳市大气污染正在由硫酸型向硫酸-硝酸混合型过渡. 长期的大气沉降导致地表水中SO₄2-和NO₃-等阴离子质量浓度的增加,加剧了Ca,Mg和K等营养元素的流失,使地表水的酸中和能力在2002年为负值. 长期观测发现,地表水酸中和能力与穿透水中Ca和Mg的沉降通量密切相关,说明大气沉降已经对六冲关流域的相关生物地球化学过程造成了潜在的影响.      

浙江宁波天童地区酸性降水化学特征研究

为了解浙江宁波天童地区降水的化学特征、离子来源及酸性降水的成因,于2010年3月—2011年2月在该地区采集了90个降水样品,并运用离子色谱法分析其化学组分.结果显示,天童地区降水的酸化频率和酸化程度非常高,酸雨频率为97%,雨量加权pH平均值为4.37,离子浓度的大小顺序为SO24->NH4+>NO3->Ca2+>Cl->Na+>Mg2+>K+>F-,降水较清洁;降水pH值和各离子含量存在明显的季节变化,总体表现为冬、春季污染程度高于夏、秋季;SO24-/NO3-的浓度比值为1.9,表明该地区酸雨类型为硫酸和硝酸复合型;SO24-、NO3-、NH4+和部分Ca2+主要来自人为污染源,Na+、Cl-和大部分Mg2+主要来自海洋源,K+和大部分Ca2+则主要来自地壳源,海洋对天童地区降水离子组分影响较大,但对降水酸度影响并不显著;NH4+与SO42-(r=0.90)、NO3-(r=0.88)的相关性分别大于Ca2+与SO24-(r=0.67)、NO3-(r=0.73)的相关性,且NH4+/Ca2+的浓度比值为1.47,说明NH4+对降水酸性的中和作用大于Ca2+,与我国其他城市降水相比,天童地区降水中的碱性离子,尤其是Ca2+浓度较低,从而导致降水酸度高于北方地区和西南其他地区.     

Dry deposition of PM10 over the Yellow Sea during Asian dust events from 2001 to 2007

Dry deposition velocities and fluxes of PM10during Asian dust events over the Yellow Sea from 2001 to 2007 were investigated using observation data in Qingdao, China and Jeju, Korea. The dry deposition velocities of PM10 during dust events over the Yellow Sea ranged from 0.19 to 8.17 cm/sec, with an average of 3.38 cm/sec. Dry deposition fluxes of PM10during dust events over the Yellow Sea were in the range of 68.5–2647.1 mg/(m2·day), with an average of 545.4 mg/(m2·day), which is 2–10 times higher than those reported by other studies for both dust and non-dust periods. It was estimated that 2.6 × 1011–48.7 × 1011g dust particles deposit to the Yellow Sea during dust events through dry deposition every year. Compared with the results in previous studies, it was found that the dry deposition of PM10over the Yellow Sea during dust events in the years with high frequency of dust could account for a large or overwhelming fraction of the annual total dry deposition. Backward air mass trajectory analysis showed that dust events influenced Jeju mainly originated from the desert regions located in Mongolia and Inner Mongolia, China. There were 119 backward trajectories influenced both Qingdao and Jeju during 15 dust events from 2001 to 2007, accounting for 61.3% of the total trajectories of 194, indicating that Qingdao and Jeju were usually on the same pathway of dust transport downwind from source areas.     

不同植被下森林地表系统水相硫的分布与迁移

为了阐明酸雨对森林生态系统水相硫动态分布的影响,在1997~1999年以庐山植物园的针叶林和阔叶林为研究对象,对降雨、透冠水、干流水、渗漏水、径流水及硫通量进行了监测分析。结果表明,降水中SO2-4含量最高值出现在冬季,最低值在夏季;针叶林和阔叶林的透冠水、干流水和渗漏水中的SO2-4含量均高于降水,且透冠水和干流水均表现为春夏季较低、秋冬季较高,径流水变化与之相反;渗漏水针叶林冬季最高,阔叶林春季最高,其他三个季节差异不大;森林生态系统水相硫年际变化呈递增趋势,即1997年1998年1999年,1999年SO2-4浓度与1998和1997年之间差异达显著或极显著水平,而1997年和1998年差异不显著;针叶林的透冠水、干流水、渗漏水中的SO2-4含量均比阔叶林高,而径流水则比阔叶林低,其pH值变化与之相反。针叶林和阔叶林都能够较好的吸收大气沉降中的S,其固定量均高于降水中S的通量,故庐山森林生态系统目前仍是大气S沉降的汇,对酸沉降仍有缓冲作用,但针叶林由于高输入低输出,因此对S的固定能力更强。     

西安市大气降水污染和沉降特征及其来源解析

基于东亚酸沉降监测网(Acid Deposition Monitoring Network in East Asia,EANET)的湿沉降观测数据,分析了2000～2017年西安市大气降水化学特征、沉降特征以及潜在来源.结果表明,2000～2017年西安市降水pH和电导率的变化分别呈上升和下降趋势;大气降水中离子平均浓度大小依次为SO_4~(2-) Ca~(2+) NH_4~+ NO_3~- Na+ Cl- Mg~(2+) K+,其中SO_4~(2-)浓度占总离子的比值由2000年的38. 6%降低到2017年的27. 9%.近年来的SO_4~(2-)和NO_3~-的比值表明,西安市大气污染物排放类型有由燃煤型向混合型转变的趋势.近十几年来SO_4~(2-)的沉降量整体呈下降趋势,与Mann-Kendall检验所得结果基本一致.西安市大气降水中氮和硫的沉降量分别为16. 89 kg·(hm~2·a)~(-1)和33. 52 kg·(hm~2·a)~(-1),并且NH_4~+-N为西安市大气活性氮的主要沉降成分.机动车排放既是SO_4~(2-)的主要贡献者,又是NO_3~-的主要贡献者,对SO_4~(2-)和NO_3~-的贡献占比分别为15. 43%和72. 99%.对NH_4~+贡献最大的是农业源,占比达到75. 47%.