受体模型在大气颗粒物源解析中的应用和进展

 综述用于大气颗粒物研究的受体模型在国内外的发展概况。对受体模型与扩散模型的特点，常用受体模型的技术内容，受体模型在城区尺度、区域尺度和全球尺度颗粒物源解析研究中的应用作了详细阐述。介绍了受体模型研究的一些热点问题，提出当前应开展的主要研究课题。     

水质模型与CMB相耦合的河流污染源源解析技术

开发了水质模型与化学质量平衡模型(CMB)相耦合的河流污染源源解析技术,用于解析上游断面、直排工业源、支流源和未知源对河流受体断面的污染贡献。该技术可解析具体污染源对环境受体的相对贡献率和绝对贡献值,并附有诊断指标以判断拟合结果的优劣。利用开发出的源解析模型对山东省小清河主要断面进行了解析,发现解析结果与实际情况相符且满足诊断指标要求。扩散模型与受体模型的有机结合,提高了解析结果与实际情况的符合程度。     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

颗粒物源解析研究进展与展望

本文简要介绍目前3大主要颗粒物源解析方法—源清单法、扩散模型法和受体模型法的发展历程和应用特征;总结了主要源解析方法在方法及应用上的优势和局限,提出了颗粒物源解析研究的方向。     

大气颗粒物源解析受体模型优化技术研究

针对大气颗粒物来源解析技术存在的2大问题:二次有机碳(SOC)对CMB模型的影响及源与受体不匹配程度对源成分谱共线性的影响,给出了解决方案.对于SOC影响的问题,提出从受体的角度扣除SOC,对CMB模型进行修正,降低SOC的影响;对于共线性问题,提出了PCA/MLR-CMB复合模型,复合模型首先进行PCA/MLR的解析,降低受体中未知源的影响,使得纳入CMB模型中的源和受体匹配程度大大提高,从而使得共线性源类能够得到理想的结果.     

结合WRF/Chem和PMF方法的邯郸市PM_(2.5)源解析

<正>向源模型法和反向受体模型法是进行城市PM_(2.5)源解析的2种方法,两者各有所长。该研究应用三维空气质量模型Weather Research and Forecasting Model with Chemistry(WRF-Chem)模型和受体模型Positive Matrix Factorization(PMF),以2014年10月为研究时段,分别对邯郸市的细微颗粒物(PM_(2.5))进行源解析。PMF模型的解析结果表明,邯郸市PM_(2.5)来源为二次源30.2%,燃煤源25.4%、金属冶炼源15.1%、机动车源14.4%、扬尘源9.8%,生物质燃烧源5.2%。应用WRF-Chem模型,Brute-Force方法解析出的结果为,在本地源贡献中,工业源贡献了49.0%,民用源11.9%、农业源9.6%、交通源3.8%和电厂源-1.5%(负值由于PM_(2.5)前体物之间的非线性反应所致)。应用源模型对二次成分(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)进行再解析,结果显示,燃煤源源贡献率最大,达到25.7%,其次分别为农业源(24.0%)、工业源(6.5%)、生物质源(1.8%)和机动车(0.03%)。结合2种方法得出,邯郸市的PM_(2.5)中,本地燃煤源贡献了37.1%,其次分别为金属冶炼源(18.4%)、机动车源(15.1%)、扬尘源(13.3%)、生物质燃烧源(6.2%)。     

二次颗粒物源成分谱的建立在尘源解析中的作用

通过CMB模型计算各类尘源对TSP、PM10的影响时发现，二次颗粒物对尘源解析起到了不容忽视的作用，因此就二次颗粒物源成分谱进行了专门解析研究，并把二次颗粒物解析也纳入到模型中来，从而完善了源解析结果。     

基于受体模型和地统计学相结合的土壤镉污染源解析

研究了武汉市东湖高新技术开发区约150km2范围内土壤重金属Cd元素的含量分布和潜在来源情况. 并利用主成份分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型定量解析了土壤中Cd的来源, 结果表明土壤中Cd的来源以源1为主(来源分担率为:源167%、源28%、源316%,其他源9%).同时利用该受体模型得到了在每个采样点的源贡献量, 并用地统计学方法插值了Cd的源贡献量的空间分布状况.结果显示, Cd各个源贡献量具有不同的空间分布状况, 其中最大源1的高贡献值主要集中在研究区中部. 结合PCA分析和源贡献量空间分布状况, 初步推断源1可能为电子工业源,源2为城市大气沉降,源3应为成土母质. 研究结果表明, 将PCA/APCS受体模型和地统计学方法相结合可以有效地对土壤重金属隐性污染源进行定性识别及定量解析.     

大气颗粒物混合尘溯源解析新方法

针对采用化学质量平衡模型(CMB)进行大气颗粒物源解析时,混合尘源由于与单一尘源存在严重共线性而不能代入模型的问题,首先对混合尘进行源解析,根据解析结果将混合尘分拆为对应的单一尘源,然后与原有的单一尘源共同代入CMB进行源解析,提出了大气颗粒物混合尘溯源解析新方法.将混合尘溯源解析新方法应用于某市的大气颗粒物尘源解析,得到扬尘的贡献率为28.75%,较二重源解析技术的46.3%和二重源解析技术改进方法的38.38%都要低,表明新方法更好地解决了共线源代入CMB出现的问题.受体元素计算值与测量值的比值较二重源解析技术改进方法有更多元素接近1,表明新方法建立的模型更加合理.     

基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型（PMF模型）的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明：6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na₂O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.     

A novel approach for VOC source apportionment combining characteristic factor and pattern recognition technology in a Chinese industrial area

Volatile organic compound (VOC) emission control and source apportionment in small-scale industrial areas have become key topics of air pollution control in China. This study proposed a novel characteristic factor and pattern recognition (CF-PR) model for VOC source apportionment based on the similarity of characteristic factors between sources and receptors. A simulation was carried out in a typical industrial area with the CF-PR model involving simulated receptor samples. Refined and accurate source profiles were constructed through in situ sampling and analysis, covering rubber, chemicals, coating, electronics, plastics, printing, incubation and medical treatment industries. Characteristic factors of n-undecane, styrene, o-xylene and propane were identified. The source apportionment simulation results indicated that the predicted contribution rate was basically consistent with the real contribution rate. Compared to traditional receptor models, this method achieves notable advantages in terms of refinement and timeliness at similar accuracy, which is more suitable for VOC source identification and apportionment in small-scale industrial areas.     

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM_2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM_2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM_2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源（（36.1±8.5）%）是山东省PM_2.5的首要贡献源,其次是尘源（（18.4±8.6）%）,燃煤源（（18.2±7.0）%）和机动车源（（17.7±11.7）%）;不同年间济南市和青岛市PM_2.5源解析结果表明,近年来二次源和机动车源的相对贡献有所增加.对山东省PM_2.5源解析提出了几点展望：不同地区宜采用统一或有地区针对性的源解析技术;亟需综合源清单或空气质量模型等解析分摊二次源贡献,区分本地源与区域传输贡献,提供更为精细的源解析结果;加强长期及多地同步观测,以了解该地区PM_2.5及其来源的时空与历史变化趋势.     

香港地区2005—2010年VOCs污染来源解析及特征研究

利用香港地区2005-2010年连续实时监测的挥发性有机污染物(VOCs)组分浓度数据,运用CMB和UNMIX受体模型综合分析了香港地区VOCs主要污染来源及年变化趋势和季节变化规律.结果表明:溶剂使用、机动车尾气排放和液化石油气(LPG)是香港地区主要的VOCs污染源.在2005-2010年间,机动车尾气排放对VOCs贡献呈缓慢增加趋势,溶剂使用的贡献率逐渐降低,天然源的贡献率基本稳定.溶剂使用、机动车尾气和LPG源冬季贡献最大,夏季最低,天然源则在夏季贡献最大.两种模型解析结果有一定的差异,显示源解析结果受较多因素影响.为确保结果的准确性,建议采用两种或以上的模型对受体点数据进行污染来源解析.     

大气可吸入颗粒物源解析方法研究进展

综述了国内外用于可吸入颗粒物源解析的受体模型的最新研究进展,详细介绍了粗集理论模型、BP网络权重分析、投影寻踪回归、正定矩阵分解和主成分分析等多种方法。指出了可吸入颗粒物源解析方法的发展趋势和还需做的工作。     

源解析中环境受体数据处理与扩展方法的建立

本文对包含污染源或气象条件等发生剧烈变化且数据量小的实测受体数据进行了正态扩展,得到扩展数据.同时,利用PMF和PCA模型验证了扩展方法得到的数据量是否能满足模型的要求.结果表明,扩展范围和扩展受体成分谱个数是两个影响扩展数据合理性的主要因素,最佳扩展条件为:扩展范围取标准差的0.5倍,扩展受体成分谱个数为6个.通过53 h算法标记出每个化学成分时间序列中能够代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值并给出对应的估计值.将与估计值的相对误差(RE)超过80%的被标记的值剔除,其余的替换成估计值,发现扩展后PCA解析结果与原始数据处理后数据解析结果基本一致,能够得到主要贡献的污染源及贡献率;若将被标记的值全部剔除后,则不适合做PCA解析;仅通过PMF验证,且扩展数据与原始数据的解析结果中污染源类的判断一致.将受体数据各化学成分的时间序列中代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值替换成53 h算法给出的估计值,对于受体数据量小且用无源成分谱的多元统计方法解析无法给出结果的情况下的源解析有更大价值.     

基于气团老化程度对挥发性有机物分类改善PMF源解析效果

VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不同VOCs反应活性不同而导致的组分相对变化与模型假设不符的问题,引入VOCs老化程度来表征其光化学反应的状态.将乌海市超级观测站监测的VOCs依据乙苯与间/对-二甲苯的比值分为高、中和低这3种老化状态.结果表明,分类后解析结果的模拟值与实测值的回归方程参数(斜率和截距)、标准误差、决定系数和残差合格率等模型诊断参数改善明显.因为老化程度与气团在大气中的传输时间和大气氧化性密切相关,在一定程度上也反映了气团的不同来源信息.在高老化态样品中焦化源贡献率最高,达47.20%;在低老化态样品中燃烧源和焦化源均较高,分别为28.67%和24.39%.按老化程度进行分类后,PMF对VOCs源解析的结果更符合实际排放源的贡献.     

基于单颗粒气溶胶质谱技术的源解析新算法

针对现有单颗粒气溶胶质谱技术的颗粒物快速来源解析方法不能提供基于质量浓度单位源解析结果的问题,提出一种新型单颗粒快速源解析算法ArtPMF.选择淮河平原某能源工业城市2021年2～3月的单颗粒质谱监测数据对ArtPMF算法进行应用.结果表明监测期间二次源、工业源、机动车尾气源、燃煤源、扬尘源、生物质燃烧源和烟花燃放源对...     

基于BP神经网络的VOCs实时源解析方法

为了提高挥发性有机物(VOCs)源解析的时效性,基于BP神经网络提出了对VOCs监测数据进行实时源解析的PBP模型。利用验证数据证实了PBP模型可获得与PMF模型准确性相当的源解析结果,并且PBP模型具有不受输入数据量限制且计算速度快的优点。将PBP模型应用于长三角某工业园区监测时长为10个月的VOCs组分在线数据并计算得到高时间分辨率的源解析结果,发现监测点位VOCs主要来源为工业源(25%)>燃煤源(20%)>汽油车尾气源(18%)>溶剂使用源(15%)>柴油车船舶尾气混合源(12%)>油品挥发源(6%)>植物源(5%)。此外,结合风速风向数据对各污染源主要贡献方位进行识别,为VOCs的精确管理和控制提供参考,且具有较大的源解析应用潜力。