沧州市大气污染特征观测研究

利用沧州2009年7月～2011年7月的NOx(NOx=NO+NO2)、O3、SO2以及PM10的观测数据,分析了沧州市大气污染物的日变化、月平均变化、年变化以及季节平均变化特征.结果表明,NOx、PM10日变化为双峰型,O3为单峰.SO2日变化也呈现为双峰型,但是其变化幅度较平缓.NO、NO2、NOx、SO2有较相同的季节变化趋势.NO、NO2、NOx、SO2及PM10冬季值最大,分别为(30.0±18.9)μg·m-3、(50.5±19.8)μg·m-3、(80.5±38.7)μg·m-3、(62.1±34.7)μg·m-3、(201.6±98.5)μg·m-3.臭氧夏季浓度最高,其月均值为(88.0±22.3)μg·m-3.NO、NO2、NOx、O3、SO2及PM10年均值分别为(18.9±14.5)μg·m-3、(37.6±13.0)μg·m-3、(56.5±27.5)μg·m-3、(49.9±16.3)μg·m-3、(31.6±19.5)μg·m-3、(156.7±79.1)μg·m-3.秋冬季污染物主要为NOx(NOx=NO+NO2)、SO2以及PM10,夏季污染物主要为O3.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

夏秋季石家庄大气污染变化特征观测研究

研究了石家庄夏秋季节大气污染状况及2008奥运前后大气污染物浓度变化特征.2007和2008年夏秋季节,使用全自动在线观测仪器对石家庄大气环境质量进行连续监测,目的是阐明奥运期间石家庄污染物减排对当地大气环境的改变,探讨石家庄地区产生的大气污染物对北京及周边地区可能的影响.结果表明,除了氮氧化物,其他污染物均有超标情况出现,其中夏秋季节O3浓度较高,小时最大浓度值平均(O3-Max)分别为(177.2±63.0)和(105.8±61.7)μg·m-3,NO和NO2在夏秋季节的浓度分别为(4.5±4.0)、(32.7±12.4)μg·m-3和(21.5±16.9)、(60.5±16.9)μg·m-3,SO2浓度分别为(72.0±27.5)和(92.0±44.4)μg·m-3,PM2.5和PM10浓度达到(102.3±47.6)、(153.3±58.3)μg·m-3和(95.8±50.0)、(147.4±67.0)μg·m-3;奥运期间各类污染物浓度显著下降,NOx、O3-Max、SO2、PM2.5和PM10浓度分别为(43.8±15.0)、(142.0±54.9)、(52.4±18.8)、(76.7±35.1)和(116.5±38.8)μg·m-3,其中SO2、PM2.5和PM10分别较2008年监测期间平均值降低34.6%、22.8%和21.0%.本研究系统分析了夏秋季节石家庄大气污染状况,为评估当地大气污染控制措施提供了科学依据.     

河北张家口市大气污染观测研究

冀北重镇张家口,全年干旱少雨风沙大,自然生态环境极其脆弱,但近年来工业发展极为迅速.为了解张家口市大气污染物浓度水平及季节变化,2009年12月1日～2010年11月30日,利用自动在线仪器对张家口市区大气典型污染物NOx、SO2、O3和PM10进行了连续观测研究.结果表明,张家口市首要污染物为可吸入颗粒物(PM10),年均质量浓度达(137±105)μg.m-3.NO、NO2、SO2和O3年均质量浓度分别为:(8±13)、(30±15)、(19±26)和(54±35)μg.m-3.NOx和SO2质量浓度冬季最高,分别达(51±35)μg.m-3和(42±29)μg.m-3;夏季最低,分别为(28±8)μg.m-3和(4±3)μg.m-3.O3质量浓度夏季最高,达(92±40)μg.m-3,最高小时均值可达271μg.m-3;冬季最低,为(34±20)μg.m-3.PM10质量浓度春季最高,达(144±131)μg.m-3;冬季最低,为(130±129)μg.m-3,但季节变化不明显.依照国家二级标准PM10日均值超标率为28%.季节统计日变化显示NOx和PM10为早晚双峰型,SO2为午间单峰型,O3为午后单峰型.张家口市区大气污染日变化受到交通源显著影响,气态污染物冬季受取暖燃煤显著影响.夏季东南气流对张家口O3有输送作用,自西北的沙尘及局地扬尘(浮尘)对张家口PM10影响显著,并对华北平原区域造成一定影响.     

2008~2011年夏季京津冀区域背景大气污染变化分析

2008～2011年夏季京津冀区域大气背景兴隆站大气污染观测结果表明,4 a夏季NOx的平均浓度分别为(9.1±5.1)、(5.9±2.6)、(12.2±4.6)、(14.1±5.0)μg·m-3,O3日小时最大浓度平均分别为(163.3±42.7)、(175.2±48.8)、(199.6±52.6)、(207.2±62.1)μg·m-3,PM2.5的平均浓度分别为(59.8±44.6)、(44.4±28.0)、(58.1±34.2)、(52.5±36.7)μg·m-3;其中,2010年污染物上升的幅度最大,NOx、O3、PM2.5平均浓度比2009年分别上升了106%、14%、31%.2010年京津冀地区机动车保有量的激增以及工业的快速发展,使得京津冀地区背景大气污染物浓度显著上升.区域大气氧化性同样显著升高,2010年Ox比2009年上升了20%,达到(155.3±40.2)μg·m-3,区域高浓度臭氧与高浓度细粒子大气复合污染正在进一步加剧.     

北京奥运时段河北香河大气污染观测研究

为监测评估周边地区大气污染对北京的可能影响,2008年6～9月北京奥运时段,在北京东南方向河北香河开展了大气污染物SO2、NOx、O3、PM2.5和PM10的连续在线观测,结合地面气象资料和HYSPLIT轨迹模式探讨了污染物的来源与传输过程.结果表明,香河地区大气污染较为严重,上述污染物观测期间日均最高值(日均值±标准差)分别达到84.4(13.4±15.2)、43.3(15.9±9.1)、230(82±38)、184(76±42)和248(113±52)μg.m-3,特别在奥运会开幕前后的7月20日～8月12日之间出现了2次持续污染过程,导致O3和PM10分别超过国家二级标准46 h(超标率9%)和11 d(46%),PM2.5则超过美国EPA标准18 d(75%).奥运时段8～9月的大气污染物日均值较6～7月日均值有明显降低:SO2从27.7μg.m-3下降到5.8μg.m-3;NOx从18.6μg.m-3下降到13.2μg.m-3;O3从96μg.m-3下降到80μg.m-3;PM2.5从90μg.m-3下降到60μg.m-3;PM10从127μg.m-3下降到106μg.m-3.NOx、PM2.5和PM10统计(月为单位)日变化为双峰型,峰值分别出现在07:00和20:00左右;臭氧呈单峰型,峰值出现在14:00～16:00之间.香河地区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,持续的偏南气流易造成污染物积累,而偏北气流有利于污染物扩散,降水可明显清除大气中的污染物质.通过计算7月20日～8月12日香河和北京奥运村PM2.5小时平均浓度之间的超前相关系数,发现香河超前北京6～10 h时相关性较大(0.57r0.65,p=0.01),最大相关系数出现在超前8 h,表明上述时间段内香河实时观测数据对北京大气PM2.5污染超标事件可能具有预警作用.     

唐山夏秋季大气质量观测与分析

为了研究唐山市大气污染状况和其在奥运期间对北京及周边地区的影响,于2007年、2008年夏秋季节,使用全自动在线观测仪器对唐山市大气质量进行连续观测研究.结果表明,唐山大气细粒子PM2.5夏季平均浓度为105.1μg.m-3±46.5μg.m-3,秋季为108.1μg.m-3±61.8μg.m-3;O3小时浓度最大值夏季平均为153.9μg.m-3±50.9μg.m-3,秋季为114.6μg.m-3±56.5μg.m-3;NO2的夏、秋季节平均浓度分别为39.2μg.m-3±10.0μg.m-3与42.7μg.m-3±11.6μg.m-3;SO2夏、秋季节平均浓度分别为44.8μg.m-3±31.1μg.m-3、52.2μg.m-3±25.2μg.m-3;大气氧化性Ox(O3+NO2)夏季平均为111.9μg.m-3±27.0μg.m-3,秋季为87.2μg.m-3±27.8μg.m-3.唐山市大气细粒子污染严重,是京津冀地区细粒子的主要源之一;SO2、NO2浓度比周边地区高,但并未超过国家二级标准,NO2主要源于汽车尾气排放,长期变化小;O3浓度相对周边地区较低,但当地O3前体物(NOx)相对高排放对区域内臭氧生成的影响尚不清楚.北京奥运期间,受减排措施影响唐山大气污染物浓度均有不同程度的下降,其中SO2、PM2.5下降最为显著.奥运减排措施可以作为改善唐山大气质量的有效手段.     

北京东灵山地区主要大气污染物浓度变化特征

2009年8月～2011年6月在北京东灵山森林站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,利用观测数据分析了大气污染物的月变化、季节变化和统计日变化特征,结合气流轨迹探讨了传输对污染物的影响.结果表明,观测期间NO、NO2、NOx、O3、SO2和PM2.5浓度的平均值分别为(2.0±1.6)、(13.2±7.2)、(15.3±8.2)、(61.0±19.6)、(3.6±3.6)、(35.6±32.0)μg.m-3,均低于北京城区的观测值.NOx浓度秋季最高,夏季最低,分别为(17.0±8.0)μg.m-3和(13.8±4.1)μg.m-3.O3浓度春、夏季高于秋、冬季,最高值出现在6月份.SO2冬季浓度最高,夏季浓度最低,冬季与夏季的比值约为2.7.PM2.5夏季的浓度要远高于其他3个季节,达到56.4μg.m-3.NOx、O3和SO2浓度日变化显著,其中NOx日变化为双峰型,O3和SO2日变化为单峰型,PM2.5日变化幅度较小.     

重庆市北碚城区大气污染物浓度变化特征观测研究

为了研究重庆市北碚区大气污染物浓度变化特征及其污染状况,采用全自动在线监测仪器对重庆市北碚城区大气污染物进行连续在线监测,分析了2012年1月~2013年2月的大气污染物观测数据.结果表明,除SO2以外,其它污染物均有超出国家新环境空气质量标准(GB 3095-2012)的情况出现,其中细粒子污染最严重.大气污染物浓度具有明显的季节变化,2012年春夏秋冬季各污染物平均浓度:O3为(36.1±19.2)、(48.8±32.6)、(29.8±28.6)、(18.2±15.8)μg·m-3,Ox为(77.6±20.6)、(91.3±37.6)、(77.5±30.6)、(69.4±18.2)μg·m-3,表现为夏高冬低;NO为(11.8±9.4)、(8.2±4.9)、(20.7±17.1)、(30.4±25.1)μg·m-3,NO2为(42.3±13.1)、(40.5±9.9)、(47.2±14.1)、(51.2±15.9)μg·m-3,NOx为(54.1±20.8)、(48.7±12.6)、(67.9±25.5)、(81.6±37.9)μg·m-3,均表现为冬高夏低;SO2为(50.5±23.3)、(26.3±16.7)、(38.8±18.4)、(53.7±23.4)μg·m-3,表现为冬春高而夏秋低;而PM2.5则为(61.4±28.5)、(68.1±32.5)、(61.9±27.1)、(89.6±44.2)μg·m-3,表现出冬季高而其它季节比较平稳的特征.O3、Ox、NO、NOx以及SO2浓度均为单峰型的日变化形式,其中O3和Ox的日变化峰值出现在午后16:00,而NO、NOx及SO2的日最大值则出现在08:00~11:00;NO2和PM2.5的日变化模态呈双峰型,有早晚两个峰值.O3和Ox在夏季日变化振幅最大,而其它污染物则冬季日变化振幅最大.将工作日与周末各污染物浓度的日变化相比,成对t检验分析表明,NO并无明显差异(P=0.14),但N2O工作日显著高于周末(P=0.03),而O3则为工作日极显著低于周末(P<0.001).相关分析表明,O3浓度与气温和风速呈显著或极显著正相关,与相对湿度呈极显著负相关,而NOx则与以上各气象要素的关系正好相反;PM2.5与气温和风速呈负相关,与相对湿度呈正相关;SO2与各气象要素的关系在不同的季节表现不同.除此之外,风向也是影响大气污染物浓度的一个重要因素.     

黑龙江海伦农业区冬春PM2.5和气态污染物污染特征

2011~2012年冬春期间(11月到翌年4月),通过设置在海伦农田生态系统国家野外科学观测研究站内的在线监测仪器获取了PM2.5和气态污染物(NOx、O3和SO2)质量浓度的时间变化,同时结合地面气象资料和HYSPLIT后向气团轨迹模型分析了该地大气污染物的污染水平、可能来源及传输过程.结果表明:观测期间PM2.5、NOx和SO2的24h均值(范围)分别为(54.7±45.7)(8.0~217.8),(23.0±11.5)(4.5~59.6), (10.0±10.3)(0.3~56.0)μg/m3, O3的日最大8h平均值(范围)为(62.4±18.7)(24.1~173.5)μg/m3,其中除O3在4月份超过国家一级标准8d外,其它气态污染物均未超过国家一级标准;PM2.5超过国家二级标准的天数为40d,占整个观测期间的22.5%.PM2.5和SO2各月质量浓度变化较大,最高值出现在12月份,是冬季采暖的高峰期.NOx、PM2.5和SO2日变化呈双峰型,峰值出现在07:00和17:00左右;O3为单峰型,峰值出现13:00~15:00.通过对海伦地区72h内HYSPLIT后向气团轨迹模拟结果和该站点的气象数据进行分析,表明该农业区大气污染受本地源和区域输送共同影响,偏南气流易造成污染物积累,而偏北气流有利于污染物扩散.     

大气NOx测量准确性问题分析

采用美国热电公司的NO-N02-NOx分析仪(Model 42i TL)和NOy分析仪(Model 42i NOy),在2011年1月-10月期间,对北京城市大气中的NO、NOx和NOy进行了连续在线测量.两台仪器对NO的测量结果具有较高的一致性(r＞0.998,p＜0.01),说明两台仪器测量精度基本一致.将NOy分析仪(Model 42i NOy)采样口处安装和不安装颗粒物过滤膜两种条件下测量的NOy结果与NO-NO2-NOx分析仪所测的NOx结果分别进行了相关性分析([NOy] =0.989x[NOx],R2 =0.993;[NOy] =1.134 ×[NOx],R2=0.959),得出以下两个结论:①以颗粒态硝酸盐为代表的颗粒物是造成NOx与NOy偏差的主要原因,其所占比例在10％左右;②目前Model 42i-TL所测NOx的浓度水平较真实值偏高,其测量值更接近气态NOy的浓度水平.为估算NO2测值被高估的程度(以2011年8月6日-15日观测数据为例),用扣除部分气态NOz物种(HONO、HNO3、PAN、PPN)的修正方法,推论出在夏季N02被高估约7％(R2=0.968).     

外加微量N2H4下SBR中硝化微生物特性

运行实验室规模单级硝化序批式反应器(SBR),研究长期外加微量N_2H_4(约3 mg·L~(-1))对硝化污泥中功能微生物好氧氨氧化菌(AOB)、亚硝酸盐氧化菌(NOB)的影响.结果表明,外加微量N_2H_4的硝化污泥中,AOB主要属于亚硝化球菌(Nitrosococcu)属和亚硝化单胞菌(Nitrosomonas)属,另有少部分属于亚硝化螺旋菌(Nitrosospira)属,NOB属于硝化杆菌(Nitrobacter)属.外加微量N_2H_4前后,AOB amoA基因拷贝数(以干污泥计)由1.0×10~9copies·g~(-1)减少为2.09×10~4copies·g~(-1),NOB nxrB基因拷贝数由1.28×10~7copies·g~(-1)减少为2.56×10~5copies·g~(-1).AOB对环境因素较NOB相比更为敏感,N_2H_4对硝化微生物的抑制与毒性作用使外加微量N_2H_4的硝化污泥中AOB流失幅度大于NOB,但定量PCR方法无法准确比较N_2H_4对AOB与NOB活性抑制的强弱.长期外加微量N_2H_4破坏硝化微生物活性,使反应器崩溃.因此在没有厌氧氨氧化菌(AnAOB)消耗N_2H_4的亚硝化系统中,企图通过调控外加N_2H_4浓度水平抑制NOB活性,从而进一步洗脱NOB提高脱氮性能可能无法实现.     

NOx光解测量装置的设计与测试

根据二氧化氮的光解反应原理,自主设计、装配了一套氮氧化物光解反应装置,并将其与Thermo 42系列氮氧化物分析仪的化学发光检测室联用,进行了不同条件下(分别为标气流量、臭氧流量、光源温度、功率、样品湿度)NO2光解转化效率的测试.结果表明:进样流量为100~200 mL·min-1、光源温度为20℃、光源功率约为60 W(光密度约26 W·mL-1)的条件下,可得到较高的光解转化效率(约80%);臭氧流量及样品相对湿度对转化效率影响不大.在上述最佳转化效率的条件下,将其与PLC860-CLD88p(ECO PHYSICIS)进行了为期8 d的比对实验.结果显示:二者的NO2实际测量结果趋势基本一致:[NO2]ECO=0.908×[NO2]PKU+1.913(R2=0.955),初步证实了该套自主设计光解装置应用于实际观测的可靠程度.     

白洋淀荷茎叶提取液对铜绿微囊藻及四尾栅藻化感效应

本研究探讨了活体荷不同部位(茎和叶)提取出液对铜绿微囊藻、四尾栅藻生长化感效应,为推广荷遏制水华暴发及制作抑藻制剂提供理论基础.实验设计了5个浓度梯度,结果表明,荷叶浸出液对藻类的抑制效果优于荷茎浸出液,当荷叶浸出质量浓度为25 g.L-1时,对铜绿微囊藻及四尾栅藻的抑制率分别为71.33%、78.14%.浸出液成分的GC-MS分析表明,荷叶和茎浸出液都含有丙酰胺,质量浓度分别为1.1 mg.L-1、0.2 mg.L-1.并根据概率计算法,分别计算了两种藻类的半浓度效应.     

硝酸还原酶介导的NO合成参与SO2引发的拟南芥气孔运动的调节

以拟南芥为材料,研究了硝酸还原酶(NR)途径在植物适应SO2胁迫中的作用.结果表明:SO2胁迫可诱导4周龄拟南芥植株叶片NR活性增强、一氧化氮(NO)水平提高,NR活性和NO水平与SO2暴露时间呈正相关.NR抑制剂叠氮化钠(NaN3)可缓解SO2诱发的NO水平升高.RT-PCR检测发现,SO2熏气72 h时拟南芥NR途径关键基因Nia1、Nia2和NiR1均转录上调.研究还发现,SO2可诱发拟南芥野生型、突变体nia2、nia1nia2的气孔关闭,NaN3和NO清除剂c-PTIO可阻止SO2诱发的野生型和nia2气孔关闭,说明通过NR途径合成的NO参与了SO2胁迫诱发的拟南芥气孔运动调节.研究结果表明,NR活性的增强介导了SO2胁迫期间拟南芥叶片NO水平的升高,后者参与胁迫期间拟南芥气孔运动的调控,以增强拟南芥植株对SO2胁迫的适应性.     

NR途径参与调节SO2胁迫下拟南芥含硫抗氧化物水平

以拟南芥为材料,研究了硝酸还原酶(NR)途径在植株响应SO_2过程中对含硫抗氧化物水平的影响.结果发现,野生型拟南芥植株中谷胱甘肽过氧化物酶(GPX)和谷胱甘肽硫转移酶(GST)活性高于NR缺失突变体(nia1nia2);SO_2暴露后,野生型和突变体nia1nia2植株中半胱氨酸(Cys)和谷胱甘肽(GSH)含量显著增加,GPX和GST的活性诱导性增高,且野生型植株中上述4项指标的增幅高于突变体;拟南芥逆境响应基因GSTU24和GPX7在野生型和突变体nia1nia2中差异表达,且对SO_2的响应程度不同.研究表明,植株体内NR途径与拟南芥细胞中含硫抗氧化物水平有关,NR缺失影响逆境应答中含硫抗氧化物水平的提高及抗逆基因转录,说明NR途径参与调节了植株逆境响应中含硫抗氧化物的合成及相关氧化还原反应与解毒过程.