基于船载走航气溶胶质谱技术的海洋气溶胶研究

利用船载走航单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对东南沿海海洋气溶胶进行在线观测,获得了近岸海区大气气溶胶化学组成分布特性,并对气溶胶谱特征及其来源进行分析.结果表明:从近岸到远海,气溶胶的浓度呈下降趋势;在近岸海区气溶胶主要受港口及码头周边的汽车、船舶及燃煤等工业排放源的影响;随着离陆地距离的增加,海源性气溶胶的比重上升;海洋气溶胶在观测范围内呈单峰分布,峰值粒径在0.5μm左右,大多数颗粒主要集中在0.2~0.8μm的粒径段;近岸气溶胶元素碳谱峰强,正谱图中K~+元素具有很强的谱峰,负离子谱中HSO_4~-谱峰信号明显,但缺少NO_3~-和NO_2~-谱峰信号;远海气溶胶中元素碳的谱峰强度明显降低,正谱图中Na~+的谱峰很强,并出现Mg~+、Ca~+和NaCl~+的谱峰信号;负离子谱出现了明显的海洋生物特征气溶胶甲基磺酸MSA~-、CN~-、O~-和HSO_4~-等的谱峰信息.表明该观测海区的气溶胶组成复杂,同时受陆源排放气溶胶和海源气溶胶的影响.     

中国挥发性有机物（VOCs）排放源成分谱研究进展

我国VOCs排放来源多、排放成分复杂.排放源成分谱是识别VOCs排放源特征的基本信息,对开展我国大气复合污染研究及制定污染控制策略具有重要意义.本文在介绍排放源成分谱的测量方法和总结我国排放源成分谱测量结果的基础上,阐述了典型排放源VOCs成分谱组分特征.不完全燃烧产物(烯烃和醛酮类)是机动车尾气的重要组分,烯烃在我国油品挥发成分谱中的比例较高,含氧VOCs在溶剂使用源和燃烧排放源中不容忽视,化学组分复杂是工业排放的重要特征.文章还指出了源谱研究的不足之处,主要包括源谱采集与测试方法不规范、测量结果质量难以保证及评价、含氧VOCs组分关注不够、工业排放源成分谱缺失等.从源谱的测量方法、测量组分和数据后处理等方面进行规范化,继续加强机动车排放研究,开展石油化工等工业源谱测量,构建我国本地化VOCs源谱数据库将是今后重要研究工作.     

基于荧光信号的海陆源生物气溶胶特征研究

生物气溶胶是悬浮在大气中直接来源于生物有机体的粒子,基于生物材料存在荧光的特性利用紫外诱导荧光技术对其监测是近年来的热门研究方法。该研究利用双波段荧光生物气溶胶(WIBS)分别以深圳南澳和韶关南岭监测点作为海陆源背景点进行了大气在线观测,得到了海陆源生物气溶胶特征。深圳南澳3个通道FL1、FL2和FL3的荧光粒子数浓度是0.067、0.067和0.057 cm~(-3),韶关南岭3个通道FL1、FL2和FL3的荧光粒子数浓度是0.012、0.032和0.016 cm~(-3)。进一步根据不同通道荧光阈值将粒子分为7种类型,深圳南澳总荧光气溶胶浓度是0.106 cm~(-3),其中主要是Type ABC和Type A。韶关南岭总荧光粒子浓度为0.053 cm~(-3),其中主要是Type B和Type AC。深圳南澳生物气溶胶的粒径分布在2μm分布显著,韶关南岭点粒径分布主要集中在1~3μm。利用黑碳、乙腈和m/z44与不同类型荧光粒子的相关分析,得到深圳南澳和韶关南岭受到非生物性成分的影响较小,能较好地代表海陆源生物气溶胶。进一步比较海陆源和深圳15 a夏季荧光粒子的粒径特征,通过PMF模型运算,得到海洋源生物气溶胶对深圳夏季生物气溶胶的贡献有0.020 cm~(-3),占到总荧光粒子的2.9%。     

天津市PM_(2.5)在线源解析成分特征谱库构建研究

根据天津市颗粒物源解析结果,选取扬尘、燃煤、机动车尾气、工业生产、生物质燃烧及餐饮油烟等典型PM_(2.5)排放源,利用单颗粒气溶胶质谱仪开展天津市PM_(2.5)在线源解析成分特征谱库的构建研究。应用自适应共振理论神经网络分类算法(ART-2a)对采集的数据进行分析,确定了天津市PM_(2.5)的成分谱特征。通过对PM_(2.5)源谱离线与在线组分测试结果的相关性分析,得出各类污染物在线源解析源谱具有较好的代表性,能够定性反映各类污染源的基本信息,可作为在线源解析受体样品进行匹配的依据使用。     

中国大气气溶胶粒谱分布研究进展

大气气溶胶粒子浓度和粒径分布受不同环境和气象条件制约,分析其分布特征对研究大气环境具有重要意义。该文综合论述了近20年来中国大气气溶胶的谱分布研究进展,重点讨论了背景大气气溶胶、城市型气溶胶、海洋型气溶胶和沙尘气溶胶谱分布特征及相应的对数正态分布谱分布函数参数值,介绍了气溶胶谱分布垂直分布特征,并简述了气溶胶谱分布对大气能见度、人体健康及其对新粒子形成的影响,为大气环境相关研究以及各种气候模式提供参考。     

海洋-大气过程对南海气溶胶数浓度谱分布的影响

利用2012年8月28日至10月13日期间走航观测的气溶胶数据,分析了南海气溶胶数浓度时空分布和粒径谱分布特征,以及海洋-大气过程的影响.结果表明,南海气溶胶数浓度的时空分布和粒径谱分布受海洋和陆地源以及当地气象条件如风速、风向、相对湿度、云量、温度等的共同影响.陆地气团影响下的海域气溶胶数浓度较大,达2 300个·cm~(-3);受陆地影响较小的海域大气较为洁净,气溶胶数浓度在1 200个·cm~(-3)以下.观测得到的气溶胶粒径谱包括积聚模态和粗模态,峰值分别位于0.08~0.2μm和0.5~2μm附近.出现频率较高的谱型有3种:陆地型,海洋背景1型和海洋背景2型.陆地型与海洋2型的谱分布形状基本一致,但后者次微米粒子数浓度非常小,是洁净海洋背景下最常见的谱型;海洋1型在0.05~0.1μm粒径段数浓度显著高于海洋2型,并且在大于0.5μm的粗粒子段,海洋1型的气溶胶数浓度超过陆地型气溶胶数浓度,暗示了海洋源对这两个粒径段的粒子数浓度的贡献.0.05~0.12μm的积聚模态粒子数浓度与低云量有明显的正相关关系,且当相对湿度达90%~95%时,0.08μm附近的粒子数浓度增加显著.0.5~6μm的粗模态海洋气溶胶对风速的依赖性较强,相关性达0.7;0.05~0.12μm气溶胶数浓度与风速呈现弱正相关;0.12~0.5μm粒子数浓度与风速呈负相关.随着相对湿度的增大,0.08~0.12μm的粒子数浓度降低,而0.05~0.08μm和0.5~6μm的粒子数浓度增大.降水过程中,各粒径段粒子数浓度逐渐降低,但在降水初期,相对湿度达到90%~95%,0.05~0.12μm和0.5~6μm的粒子数浓度显著增大,随后逐渐减小.     

气溶胶的成份与粒径的关系

不同粒径的气溶胶,其成分有很大的差别,它们对人的危害也不相同。粒径小于10μ的微粒称为吸入性粒子(inhalable particles),可进入人的呼吸道。而小于2μ的细粒子(fineParticles)由于很易沉积在肺部,对人的危害性最大。因此,国外在制定有关气溶胶的大气质量标准时,已经考虑粒子的粒径分布。研究气溶胶的组成和粒径的关系的意义还在于粒径不同,其来源也不同,一般细粒子多来源于人为源,而粗粒子多来源于天然源和机械过程,并且粗细粒子在大气中的     

青岛大气气溶胶中氨基化合物的分布特征

氨基化合物是大气气溶胶和雨水中常被检出的一类有机氮化合物,由于其可作为生物生长直接的氮源,因此可能对海洋生态系统产生直接作用.利用2008年1～12月在青岛采集的66个总悬浮颗粒物样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了其中溶解态(DAC)和颗粒态氨基化合物(PAC)的浓度.气溶胶中DAC浓度为2.4～40.9nmol·m-3,在春季最高,夏季次之,秋季、冬季最低.PAC浓度为0.7～76.1nmol·m-3,呈现春季冬季秋季夏季的变化趋势.不同季节氨基化合物的组成不同.依据气团的后向轨迹,气溶胶样品可分为受北方陆源、南方陆源和海洋源影响,DAC和PAC在受南方陆源影响的气溶胶中浓度最高,北方陆源次之,海洋源气溶胶中最低.不同来源的气溶胶中氨基化合物的组成不同,蛋白质类氨基化合物对总氨基化合物的贡献在海洋源气溶胶中最高,在南方源气溶胶中最低.     

青岛大气气溶胶中游离氨基化合物的浓度、组成和来源

氨基化合物是大气气溶胶中一类重要的有机氮化合物,由于其具有吸湿性,且沉降入海后可被海洋浮游生物直接利用,因此,可能在大气化学方面和海洋生态系统中具有重要作用.基于此,本研究利用2007年6月至2008年5月在青岛采集的55个总悬浮颗粒物样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了其中游离氨基化合物(FAC)的浓度.结果表明,气溶胶中总FAC浓度为0.14~8.33 nmol·m^-3,其中,精氨酸、甲胺和丙氨酸的贡献最大.不同季节FAC的组成不同,精氨酸在夏、秋季节对FAC的贡献高于冬、春季节,甲胺的相对贡献则在夏季较低,而冬、春季较高.采样期间气团来源和天气状况的不同会影响气溶胶中FAC的浓度和组成.FAC在受南方陆源影响的气溶胶中浓度最高,北方陆源次之,海洋源气溶胶中的浓度最低,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在海洋源气溶胶中最高,在南方陆源气溶胶中最低.雾天和烟霾时气溶胶中FAC的浓度分别为晴天时的2.5倍和1.8倍,沙尘天气时FAC浓度与晴天时基本相当,蛋白质类氨基化合物对总FAC的贡献在晴天和雨后相对较高,在烟霾和雾天时相对较低.     

云滴谱离散度对气溶胶间接效应影响的研究进展

气溶胶作为云凝结核(CCN)或者冰核(IN),通过改变云微物理属性可以间接地影响地气系统的辐射平衡及区域乃至全球水循环。最新研究结果表明,云滴谱离散度对气溶胶间接效应(包括第一及第二间接效应)有着重要的影响(简称为云滴谱离散度效应)。然而,在目前绝大多数天气、气候数值模式中并没有考虑云滴谱离散度效应。因此,本文主要从云滴谱离散度对气溶胶第一间接效应和第二间接效应影响的两方面入手,系统地回顾了国内外相关研究工作,并讨论了云滴谱离散度效应的不确定性,进一步指出减少该效应不确定性是未来需要关注的研究方向。     

我国典型钢铁行业主要工艺环节排放颗粒物源成分谱特征

鉴于我国钢铁行业排放颗粒物源成分谱数量不足,有待更新的现状,致力于服务精细化颗粒物源解析的需求,采用稀释通道系统对武汉市某钢铁公司的3个主要工艺环节(烧结、炼钢、炼铁)排放源进行了采样.构建了3类PM_(2.5)源成分谱及3类PM_(10)成分谱,对源谱主要化学组分特征进行了研究,并与国内其他区域已有的钢铁行业源谱研究进行了对比.结果表明:(1)烧结工艺源成分谱中,SO_4~(2-)、Al和NH_4~+等含量高,PM_(2.5)源谱中质量分数依次为22. 2%、4. 5%和3. 5%,PM_(10)源谱中依次为36. 0%、5. 2%和2. 7%,炼铁工艺Fe元素含量最高,在PM_(2.5)源谱和PM_(10)源谱中分别达到28. 3%和24. 5%,炼钢工艺源谱Ca、Fe元素等为主要组分;(2)元素组分中,烧结工艺S元素含量最高,地壳元素在PM_(10)源谱中含量更高,炼铁工艺Pb、Cr等重金属含量偏高,炼钢工艺Cr富集;(3)源谱之间分歧系数的计算显示,同类工艺粗细粒径源谱相似性偏高,烧结工艺与其他两类工艺源谱之间差异性较高,炼钢工艺与炼铁工艺差异性较低.同国内其他区域研究源谱相比,发现Fe、Si和Ca等为钢铁行业排放颗粒物中标识性组分,而碳组分和SO_4~(2-)等组分特征随生产方式、除污设备等不同表现出不同特征.     

铅稳定同位素在示踪环境污染中的应用

根据Pb同位素的地球化学特点,分析了Pb同位素在示踪环境污染中的理论基础.从国内外大量研究实例出发,总结了近年来Pb同位素在示踪工业Pb污染的应用现状,肯定了Pb同位素在示踪Pb工业污染中的地位和作用.结合我国首次北极考察海洋大气气溶胶铅稳定同位素的初步研究,笔者认为研究环境系统有关对象(如大气、海水、冰雪和沉积物等)的Pb同位素组成,通过其Pb同位素混合模型计算和源区参数计算,可有效示踪Pb工业污染的来源、分布和远距离传输规律.      

基于MODIS的内蒙古气溶胶时空分布特征分析

通过对2002—2018年采用融合算法反演的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)数据进行分析,研究了内蒙古气溶胶的时空分布特征.结果表明,内蒙古AOD值在东北部地区最高,其次为工业发达的中西部地区,最低值出现在大兴安岭及其山脉上空.全年AOD峰值出现在4月和6月,4月峰值主要受沙尘影响,6月峰值受季节雨带位移带来的湿度变化影响.中部气溶胶成分以沙尘气溶胶为主,而中西部和东北部气溶胶成分中存在大量人为源气溶胶.风场和相对湿度场与AOD值的年代际变化有关.     

哈尔滨市周边秸秆焚烧对市区空气质量的影响分析研究

利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),结合哈尔滨市大气污染物排放源谱库对大气污染主要成分进行来源解析,结果表明,秸秆焚烧期间,哈尔滨市环境空气中细颗粒物质量浓度明显上升,生物质燃烧排放源仅低于燃煤和机动车尾气,位列第三大污染源,浓度占总颗粒物浓度的20％.同时,为了探讨秸秆焚烧对哈尔滨市空气质量造成影响的原因,结合气象观测资料,对污染期间气团后向轨迹分析,发现在高空无风不利于污染物扩散的情况下更易加剧哈尔滨环境空气质量污染的程度.     

海洋气溶胶采样、提取方法对痕量元素溶解度的影响

海洋气溶胶中痕量元素的溶解度对于精确评估大气输送量及痕量元素的生物地球化学行为具有重要的意义。目前文献报道的气溶胶中痕量元素溶解度的变化范围很大,除气溶胶自身的物理化学性质及其在迁移过程中受大气过程的影响外,不同的采样和提取方法对结果引入的差异不容忽视。对于痕量元素含量较低的海洋气溶胶,这一问题更为突出,不仅影响各研究结果之间的可比性,也不利于数据的解读。为此,"痕量元素及其同位素的海洋生物地球化学研究"（GEOTRACES）国际海洋研究计划在2008年发起了国际气溶胶采样及分析方法的互校实验。根据互校实验结果展开综述,从海洋气溶胶的采样器、采样膜、淋溶和消解方法等方面进行比较,并给出海洋气溶胶采样和提取的最优方法建议。     

海水中137Csγ能谱测量的效率刻度研究

基于实验室无源效率刻度技术LabSOCS,分别从样品源基质成分、相对探测器几何位置、质量和密度四个方面开展了海水中137Cs的γ能谱测定过程中的效率刻度研究。结果表明,样品源基质成分和相对几何位置的差异对探测器探测效率的影响可以忽略。探测效率与样品源质量和密度的关系则采用统一的二元二次多项式进行描述,复相关系数高达0.99946。研究结果为海水中137Cs活度浓度的γ能谱测定提供了理论基础。     

我国火电厂烟气海水脱硫的发展建议

使用海水进行火电厂烟气脱硫具有环境友好性,可适应新的《火电厂大气污染物排放标准》,目前对海洋生态环境影响不明显,但是在具体推广应用环节还存在一些问题,需要从明确海水脱硫的适用条件、加强海洋连续监测研究、加强政策管理研究等方面加以完善。     

根据硫酸盐中硫S~(32)/S~(34)的比值研究海洋盐类成分的演化

关于世界上海洋盐类成分的形成和演化有着多种见解。某些科学家认为早期海水所含盐类在比例上与现代海洋是近似的。另一些科学家认为,海洋中盐类的成分在元古代时已经形成,此后扑无多大变化。第三种意见则确认,海水中盐类离子组成发生了周期性的变化。最后,还有一些研究者认为,海洋的总含盐量是随时间的流逝而不断增高。硫同位素组成的研究有助于解决这些问题。 硫酸盐的S~(32)/S~(34)比值的变异是与古地理环境和这些盐类各自在大洋中的平衡有关。脱水后的硫酸盐的硫同位素成分则随地质时期而变化。此变化是全球性     

黄东海大气气溶胶数浓度特征及影响因素研究

本文根据2022年4月10日至26日我国东部海域大气气溶胶及走航气象的观测数据,对黄东海海域大气气溶胶粒子数浓度的时空分布、粒径谱分布特征以及观测中发生的新粒子生成(NPF)事件进行了研究。结果表明,靠近陆地的江苏沿海地区海洋气溶胶总数浓度为150.79～313.14个/cm³,而远离陆地的远海海域气溶胶总数浓度仅为70个/cm³左右;数浓度谱总体呈双峰分布,靠近陆地的海区峰值更高,且温度、湿度均未与气溶胶数浓度呈线性相关性。通过计算可知,本次航测中NPF事件的生成速率(FR)为0.14～1.45/(cm³·s),生长速率(GR)为2.84～17.00 nm/h。与陆地NPF事件对比,本次海上观测到的核模态气溶胶粒子数浓度要低1～2个数量级,但生成速率和增长速率并无较大差异,因此,核模态气溶胶数浓度及新粒子生成速率并不是新粒子增长过程的主导因素。对观测过程中的一次NPF事件进行研究发现,相对于核模态气溶胶,积聚模态气溶胶数浓度的增加具有延后性。     

SBR工艺城市污水处理厂微生物气溶胶逸散特征

在采用SBR工艺的某污水处理厂设置采样点,研究各污水处理工艺段微生物气溶胶的逸散特征.结果表明,各工艺段均有细菌气溶胶逸散,浓度为82～1 525 CFU·m~(-3),粗格栅、生化池和污泥脱水间为主要逸散源.各工艺段检测到的细菌气溶胶主要菌属为Cyanobacteria,其它丰度较高的菌属有Aeromonas、Peptostreptococcaceae、Moraxellaceae、Chroococcidiopsis、Sphingomonas、Arcobacter及Acinetobacter等,其中Aeromonas、Arcobacter、Acinetobacter及Sphingomonas为潜在致病菌.微生物气溶胶的浓度和丰度沿垂直方向和水平方向减少.适宜的温度和相对湿度利于微生物气溶胶在空气中保持活性(P 0. 01),风速则与微生物气溶胶的逸散呈负相关(P 0. 05).污水处理过程产生的微生物气溶胶的暴露风险较小(HQ 1),但是污染物的累积会增加人体的暴露风险.生物除臭反应器在处理臭味气体的同时还可以有效削减微生物气溶胶.