南京北郊大气气溶胶的吸湿性观测研究

大气气溶胶的吸湿性不仅影响气溶胶的光学特性进而影响大气能见度,并且影响气溶胶的直接和间接气候效应.本文利用加湿串联差分迁移分析仪H-TDMA,于2012年5~7月在南京地区,对40~200nm大气气溶胶粒子在不同相对湿度下的吸湿增长因子进行了观测研究.统计结果表明:在90%相对湿度下,颗粒物的吸湿增长因子GF多为双峰分布,分为GF1.15的强吸湿组分.弱吸湿组分的吸湿增长因子(GFLH)在1.10~1.14之间;对应的强吸湿组分增长因子(GFMH )范围在1.47~1.58之间变化.相同粒径下的离散程度(σ)强吸湿组大于弱吸湿组,说明强吸湿组的粒子化学成分更复杂,异质性更强.相对湿度的变化对粒子吸湿增长的影响与粒子大小及化学组分有关,爱根核模态和积聚模态粒子在相同的相对湿度下潮解点不同,硝酸铵和硫酸铵是颗粒物中的主要吸湿成分.对不同天气条件下的气溶胶吸湿性分析,发现污染期间的吸湿增长因子(GF)和强吸湿组的数目比例(NFMH)都高于清洁期间,这与当时的气象条件以及粒子的内外部混合状态相关.观测还发现气溶胶粒子的吸湿性有明显的日变化特征,白天光照所引发的光化学反应以及混合层演变而造成粒子的吸湿性较强.机动车尾气排放的黑碳等不吸湿或弱吸湿颗粒物也会因为影响颗粒物的化学成分并进而对气溶胶吸湿性产生影响.     

冬季南京城市大气气溶胶吸湿性观测研究

气溶胶吸湿性不仅影响颗粒物非均相化学反应过程和大气能见度,且对云凝结核形成起决定性作用.本研究运用加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)对冬季南京城市大气气溶胶吸湿性进行外场观测研究.结果表明:吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)呈双峰分布,峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰);在85%相对湿度条件下,不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组粒子数目占比(NFLH)随粒径的增大从40%降低至20%,而强吸湿组粒子数目占比(NFMH)却从60%增加到80%.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间,而强吸湿组GF-PDF离散程度(σMH)0.1,说明强吸湿组粒子化学成分较复杂,外混合程度较高.对比各粒径段气溶胶吸湿性日变化规律发现,平均吸湿增长因子(GFmean)和NFMH均呈双峰特征,峰值分别出现在7:00和17:00左右.受夜晚边界层降低、强吸湿性组分非均相转化生成等影响,GFmean和NFMH夜间数值整体大于白天;受降水等气象条件影响,污染时段所有粒径段气溶胶的GFmean和NFMH均高于清洁时段.     

南京北郊一次霾过程中气溶胶理化特征变化研究

本研究利用单颗粒飞行时间气溶胶质谱仪(SPAMS)、宽范围粒径谱仪(WPS)并结合气象数据对南京北郊一次霾过程中气溶胶的理化特征变化进行了分析.结果表明观测期间风向变化导致的气溶胶来源变化是大气能见度变化的主要原因.最低大气能见度出现在西北气团控制期间,其次是偏东气团和北西北气团.不同方向上气溶胶粒子的粒径分布有显著的差异,其中来自西北气团的气溶胶粒子,有最大的表面积浓度,尤其是0.5~1μm粒径范围内的气溶胶粒子浓度最大;而北西北气团的气溶胶粒子主要集中在核模态和粗模态.不同气团中气溶胶粒子的化学组成也有显著的差异,其中K-nitrate、Ammonium、C3、Metal主要来自西北气团的贡献、其次为偏东气团贡献,K-Biomass、K-OC、EC、ECOC在3类气团中均有浓度贡献,其中K-OC、EC、ECOC、Dust在北西北气团所占比例最高.     

霾天气下城市气溶胶吸湿性的观测

气溶胶吸湿性对大气能见度有重要影响,是形成霾污染的主要因素之一.利用南京信息工程大学观测获得的2014年4月17日至5月21日气溶胶吸湿增长因子(GF)、OC/EC以及水溶性无机离子资料,对南京霾日气溶胶吸湿性及主要化学组分进行分析.结果表明,随着粒径的增加,平均吸湿增长因子(GF_(mean))数值变化较小,吸湿性标准差(σ)逐渐增大,化学组分的外混合程度逐渐增强;白天气溶胶粒子的吸湿性强于夜间,但是外混合程度弱于夜晚;非霾日气溶胶吸湿性强,外混合程度高,霾日正好与之相反,且随着霾等级的增加,吸湿性和外混合程度都进一步减小;非霾日气溶胶主要水溶性无机离子为NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-),而霾日OC/EC的含量占比较高;含量相对丰富的OC/EC是造成低湿背景霾天气下小尺度气溶胶吸湿性变弱的主要原因,霾日所处环境相对湿度的高低也是影响气溶胶吸湿能力的重要因素;整个观测期间,南京市气溶胶化学组分中(NH_4)_2SO_4和OC等不可溶物质含量最多,NH_4NO_3含量次之;利用化学组分计算得到的平均吸湿性参数κ_(chem)和利用H-TDMA仪器实际观测计算得出的κ_(mean)存在较好的一致性,两者的相关性在霾天气下进一步增强,因此可以利用气溶胶主要化学组分来预报气溶胶吸湿性.     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

黄山夏季气溶胶吸湿性及与化学组分闭合

大气气溶胶的吸湿性对其光学性质、云凝结核的活性以及人体健康都有重要影响.利用2014年7月在黄山光明顶观测获得的气溶胶的吸湿增长因子(GF)和多尺度气溶胶离子化学成分的观测数据,进行气溶胶吸湿性与化学组分的闭合研究.结果表明,黄山夏季气溶胶(在70~230 nm范围内)中硫酸铵、有机物(OC)、不可溶的物质含量最多,硝酸铵含量次之,硫酸氢铵含量最少,其中主要无机成分含量随着粒径的增加而逐渐增加;气溶胶在白天的吸湿性强于夜间,并且气溶胶粒子的吸湿性随粒径增加有逐渐增强的趋势;根据所有粒径的气溶胶粒子化学组分计算出的吸湿性参数κ值与κ观测值呈现大致相同的波动变化趋势,并且较接近观测值,决定系数r~2达到0.60.     

南京夏季清洁与污染区气溶胶微物理特征分析

为研究南京地区大气气溶胶粒子的微物理特征,于2008年8月～2008年9月在南京北郊和南京紫金山对照点进行了大气气溶胶观测,文章分析了气溶胶的浓度、谱分布、日变化特征以及降水对其数浓度的影响。结果表明:南京北郊大气气溶胶日平均数浓度约是紫金山的2.6倍,最大值数量级高达106,比紫金山高出2个量级;南京北郊气溶胶数浓度谱分布呈单峰分布,紫金山观测区呈双峰分布,峰值都集中在爱根核模态;气溶胶的表面积浓度分布集中在积聚模态,质量浓度则主要集中在积聚模态和粗粒子模态;气溶胶表现出明显的日变化,紫金山观测区上午达到全天最大值,南京北郊午后达到全天最大值,受人为活动影响较大;气溶胶的数浓度与降水强度呈负相关性,降水对粒径范围为0.02μm～0.1μm的气溶胶有很强的清除作用。     

南京北郊秋季高污染大气背景下云凝结核活化特性研究

于2019年10月17日—11月16日在南京北郊地区,采用SMPS-CCNC联用的方式,对8.2~346 nm的气溶胶粒子展开了粒径分辨的CCN活化特征观测.根据PM_2.5浓度范围选取了清洁天和污染天进行分析发现,在高污染大气背景下,由于有机物浓度及占比较高,无机盐浓度较低,故CCN活化率低于清洁天.清洁天SOA组分占比较高,其大气氧化经历更长,氧化态更高,吸湿参数κ也更高;污染天在受到直接排放的影响下,大气氧化经历短,氧化态较低,POA占比相对较高,所以清洁天的吸湿参数κ大于污染天κ(0.28±0.07>0.24±0.09).清洁天的f₄₄平均值为0.14±0.02,污染天的f₄₄平均值为0.12±0.02,进一步表明清洁天的有机气溶胶氧化态更高.因此,高污染大气背景下由于大气中存在很多受排放影响的积聚模态的气溶胶,含有很多低吸湿性物质,降低了CCN的活化能力和吸湿性.     

南京北郊冬春季气溶胶数浓度变化特征分析

使用APS-3321对2014年南京北郊冬春季0.5~20μm粒径段大气气溶胶数浓度进行了较长时间的连续观测,对其变化特征进行了分析.观测期间南京北郊冬、春季大气气溶胶平均数浓度分别为(364.8±297.8)个·cm~(-3)和(79.6±62.4)个·cm~(-3),细粒子(0.5~1.0μm)分别占整个观测粒径段数浓度的87.8%和86.6%,在不同时间段,数浓度变化很大.南京北郊数浓度具有明显的日变化特征,夜晚浓度高,白天浓度低,冬季07:00和春季09:00达到早高峰,冬季17:00和春季18:00数浓度开始迅速增加.数浓度粒径谱分布冬季为单峰型,峰值粒径在0.583~0.626μm之间,春季峰值粒径小于0.542μm,冬季峰值粒径大于春季.随着相对湿度的增加气溶胶数浓度不断增加,同时峰值粒径向较大粒径方向偏移,体现了吸湿增长对气溶胶粒径谱分布的影响.观测期间,霾天比例高达83.3%,随着霾污染加重,在小于2.0μm的粒径段数浓度显著增加且冬季更为明显;春季,细粒子比例随霾的加重而增加,但冬季由于气溶胶老化导致大粒径粒子浓度显著增大,重度霾天时,细粒子比例有所降低.对1月典型污染过程的分析表明,气团来源与地面风向存在很好的对应关系,苏北近距离污染输送和地面小风造成的污染物累积是此次重污染过程形成的重要原因.     

不同污染条件下南京春季CCN活化特征分析

在2018年3~4月对南京北郊地区的气溶胶开展了云凝结核（CCN）特征的外场观测,并结合气象数据、PM_2.5浓度和化学组分信息以及光学特性等数据,对观测期间的污染天和清洁天进行了对比,分析了典型污染过程和新粒子生成天的CCN特征.结果表明,本次观测中气溶胶CCN活性总体较高,各过饱和度（SS）下的平均吸湿性参数（κ）为0.30,在最低过饱和度下（SS=0.17%）κ最低,且最大活化率（B）仅为0.72,表明气溶胶中有较多不易活化的物质.污染天κ高于清洁天,但活化率更低且外混程度更高,主要是受交通和工业排放的吸湿性较差的粒子影响,而颗粒物在夜间可迅速老化,使其吸湿性提升,CCN数浓度增加.新粒子生成天的κ受到粒子成核的影响有明显日变化,对总气溶胶数浓度（N_CN）和CCN数浓度（N_CCN）也有显著贡献.     

山西夏季气溶胶空间分布飞机观测研究

以搭载了多种气溶胶观测仪器的飞机为观测平台,在2013年夏季首次对山西中部地区霾日及晴空大气气溶胶空间分布特性进行了观测,得到气溶胶粒子数浓度和尺度的垂直分布廓线以及不同高度气溶胶粒子谱分布特征.研究发现,山西夏季非降水天气条件下气溶胶粒子以核模态和积聚模态的细粒子为主,粗粒子很少.霾日气溶胶数浓度是晴空的2~3倍,主要是核模态的小粒子;气溶胶粒子数浓度随着高度逐渐减小,低空存在气溶胶累积区,逆温层的存在是导致气溶胶累积区形成的主要原因;气溶胶粒子尺度随高度增加,大粒子主要分布在2500m以上的高空;不同高度上的气溶胶粒子谱均呈双峰或三峰分布,谱型基本一致,从近地面到5000m高空,气溶胶粒子谱随高度的增加略有展宽.观测区域气团后向轨迹模拟结果显示,4000m以上高空气溶胶粒子主要是从中国西北地区远距离输送而来,3000m以下气溶胶粒子则主要来源于近地面排放.     

Hygroscopicity of ambient submicron particles in urban Hangzhou, China

In this study, hygroscopicity of size-segregated ambient submicron particles in urban Hangzhou was studied from 28th December 2009 to 18th January 2010, using a hygroscopicity-tandem differential mobility analyzer (H-TDMA). The submicron particles in Hangzhou showed a minor hygroscopic growth at 73% relative humidity (RH), and then grew significantly between 77% and 82% RH. Monomodal distribution accounted for 90% for 30 nm particles, 17% for 50 nm particles, and less than 7% for particles larger than 50 nm at 82% RH. Deconvolution of the bimodal distribution indicated a less hygroscopic group and a more hygroscopic group, with the fraction of the more hygroscopic group increasing with the initial dry particle size and then remaining almost constant for accumulation mode particles. Our results imply that submicron particles in urban Hangzhou were almost entirely externally mixed, and the hygroscopic properties of ambient particles in urban Hangzhou were mainly a function of their size and chemical composition.     

Water uptake of multicomponent organic mixtures and their influence on hygroscopicity of inorganic salts

The hygroscopic behaviors of atmospherically relevant multicomponent water soluble organic compounds(WSOCs) and their effects on ammonium sulfate(AS) and sodium chloride were investigated using a hygroscopicity tandem differential mobility analyzer(HTDMA) in the relative humidity(RH) range of 5%–90%. The measured hygroscopic growth was compared with predictions from the Extended-Aerosol Inorganics Model(E-AIM) and Zdanovskii–Stokes–Robinson(ZSR) method. The equal mass multicomponent WSOCs mixture containing levoglucosan, succinic acid, phthalic acid and humic acid showed gradual water uptake without obvious phase change over the whole RH range. It was found that the organic content played an important role in the water uptake of mixed particles.When organic content was dominant in the mixture(75%), the measured hygroscopic growth was higher than predictions from the E-AIM or ZSR relation, especially under high RH conditions. For mass fractions of organics not larger than 50%, the hygroscopic growth of mixtures was in good agreement with model predictions. The influence of interactions between inorganic and organic components on the hygroscopicity of mixed particles was related to the salt type and organic content. These results could contribute to understanding of the hygroscopic behaviors of multicomponent aerosol particles.     

上海不同污染等级下气溶胶光学特性垂直分布特征

气溶胶光学特性是可吸入颗粒物的重要表征指标之一,而针对不同空气污染等级的气溶胶光学特性的垂直分布特征当前研究较少.本文利用上海地区(30°E,120°N~33°E,123°N)2006年6月至2011年12月的星载云-气溶胶激光雷达(Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations,CALIOPSO)资料分析不同季节气溶胶光学特性垂直分布的基础上,深入探讨了不同空气污染等级下的气溶胶垂直(0~6km)分布特征.结果表明:上海地区气溶胶粒子多聚集在0~2 km的高度上且具有明显的季节特征,冬春季节气溶胶粒子后向散射系数集中于0.005以上,颗粒物散射能力较大,其中冬季偏振比范围为0.15~0.25,色比范围为0.57~0.77,主要为不规则的小颗粒;夏季气溶胶粒子的偏振比(0.03~0.09)较小,气溶胶颗粒物较为规则;秋季各种形态的颗粒混合程度较高,其偏振比的范围为0.12~0.23,色比范围为0.58~0.90;不同污染等级下的气溶胶光学特性在垂直分布上具有明显的差异,在重污染时期散射能力大不规则颗粒物增多,垂直差异不明显,污染高度较高;轻度污染以规则颗粒物为主,颗粒物散射能力较小,表现出低层以粗颗粒为主,高层以细颗粒物为主的特征;轻微污染和无污染的气溶胶垂直分布类似,颗粒物散射能力较小.     

黄山夏季气溶胶光学特性观测分析

利用2011年6~8月黄山光明顶气溶胶光学参数的观测资料,分析了气溶胶各光学参数的逐日变化和非降水条件下日变化特征,并结合Hysplit后向轨迹模式,探讨了不同气团影响下气溶胶光学参数的变化特征.结果表明:黄山光明顶气溶胶消光作用以散射为主,观测期间气溶胶散射系数(σsc)、吸收系数(σab)、单次散射反照率(SSA)和后向散射比(BSR)的平均值(标准差)分别为62.59(49.17) Mm-1、5.49(3.67) Mm-1、0.89(0.04)和0.13(0.02);各光学特征量具有明显日变化特征.σsc、σab和SSA白天高,夜间低, BSR则相反,边界层活动是影响光明顶气溶胶光学性质日变化的主要因素.聚类分析结果显示光明顶主要受西北方大陆性气团、西南方大陆性气团以及东南方海洋性气团的影响.不同气团影响下,气溶胶光学参数有很大差异,其中北方大陆性气团影响下的σab、σsc和SSA最大,东南方海洋性气团影响下最小,表明大陆性气团传输过程中二次气溶胶生成的影响较为明显.     

南京冬季云凝结核活化特征及闭合研究

2017年12月~2018年1月在南京地区对气溶胶的云凝结核（CCN）活化特征进行外场观测,并利用4种常用的闭合方法实现对CCN数浓度的预测.结果表明本次观测期间南京地区的气溶胶具有较高的CCN活性,吸湿性参数（κ）的平均值为0.36.对清洁到不同程度雾-霾天气溶胶污染的CCN活化特征进行对比分析,发现随着污染程度的加深,气溶胶的吸湿性逐渐减弱;在同一能见度（VIS）范围内,环境相对湿度（RH）更高的天气类型中气溶胶的吸湿性和活化能力也更高,这可能由于高RH条件能促进大气中非均相及液相反应生成更多的二次无机气溶胶.4种闭合方法的结果显示,利用临界粒径、截断粒径及粒径分辨的活化谱三种方法总体上均有较好的闭合结果.其中,对于低过饱和度（S）下的预测来说,利用截断粒径方法的闭合结果最为理想.