民用燃料燃烧排放PM2.5和PM10中碳组分排放因子对比

在实验室中模拟民用燃料在家庭炉灶中的燃烧,应用稀释通道系统采集颗粒物,获得玉米秸秆、薪柴、蜂窝煤和块煤四种常用民用燃料燃烧排放PM10,PM2.5及载带碳组分的排放因子.结果表明,民用燃料燃烧排放的颗粒物以细颗粒为主, PM2.5占PM10的70%~90%.颗粒物排放因子最大的为块煤,其PM2.5和PM10的排放因子分别为9.837和11.929g/kg,分别是蜂窝煤的12.6和13.7倍;玉米秸秆和薪柴PM2.5和PM10的排放因子稍低于块煤,为7.359~10.444g/kg.4种燃料燃烧OC排放因子块煤最高,其在PM2.5和PM10中分别为5.29和5.19g/kg.薪柴燃烧EC的排放因子最高,其在PM2.5和PM10 中的排放因子分别为1.065和1.126g/kg.块煤两种粒径上EC的排放因子略低于薪柴.蜂窝煤EC的排放因子最低,比薪柴低300倍左右,玉米秸秆EC的排放因子也要比薪柴低10倍左右.碳组分是块煤,秸秆,薪柴排放颗粒物的主要成分,其含量在40%~60%之间,该值比蜂窝煤高3倍.四种燃料对应的OC/EC比值差异很大,薪柴和块煤燃烧排放颗粒该值为3~6,秸秆和蜂窝煤燃烧排放颗粒其值高达30~50.     

落叶燃烧排放的颗粒物及有机碳、元素碳的研究

为研究落叶燃烧排放的颗粒物(PM)及有机碳(OC)、元素碳(EC),采用明燃和闷燃两种形式对10种乔木的落叶进行燃烧实验,采集了排放的烟尘,并用元素碳/有机碳分析仪测定样品的OC和EC含量.结果表明,落叶在明燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为7.9~31.9、0.9~9.7、3.6~13.9 g·kg-1,平均值分别为19.7、5.2、6.8 g·kg-1.闷燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为61.3~128.9、31.7~60.4、1.9~6.0 g·kg-1,平均值分别为91.0、43.0、4.0 g·kg-1.明燃和闷燃的OC/EC变化范围分别为0.21~1.82和8.16~16.84.明燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.11~0.41和0.18~0.56.闷燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.43~0.53和0.03~0.06.OC和PM的排放因子在两种燃烧状态下均呈现显著的相关性.在不同的燃烧状态下,各组分之间的排放因子具有较大的差异,OC的排放因子在闷燃状态下高于明燃状态,而EC的排放因子则相反.不同燃烧状态下PM、OC、EC的排放因子及它们之间的比值分析,对建立森林生物质燃烧源排放清单以及来源解析具有重要意义.     

稻草烟尘中有机碳/元素碳及水溶性离子的组成

选取我国6种稻草,通过自制的生物质焚烧装置模拟秸秆露天焚烧.采用Model 2001A热/光分析仪和ISC 2000/ISC3000离子色谱仪测定了阴燃、明燃烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)与水溶性离子的含量.结果表明,明燃条件下稻草中OC排放因子(EFOC)均值为(6.37±1.86)g·kg-1,EC排放因子(EFEC)均值为(1.07±0.30)g·kg-1;阴燃条件下稻草中EFOC均值为(37.63±6.26)g·kg-1,EFEC均值为(4.98±1.42)g·kg-1.同一品种稻草燃烧排放出的PM、OC与EC变化趋势一致.明燃时稻草中的OC/EC均值为5.96,阴燃时比值均值为7.80,OC/PM几乎不受燃烧状态的影响,阴燃、明燃时EC/PM分别在0.06~0.08、0.08~0.11范围内,通过EC/PM比值可以初步判断燃烧状态的趋势,两种燃烧方式中排放的OC、EC相关性达到0.97,在0.01水平上相关性显著.阴离子中,Cl-含量最高,明燃时稻草中Cl-的排放因子均值为(0.246±0.150)g·kg-1,阴燃下为(0.301±0.274)g·kg-1,明燃时K+排放因子均值为(0.118±0.051)g·kg-1,阴燃时排放因子远低于明燃排放量,均值为(0.053±0.031)g·kg-1.水溶性Na+在阴燃条件下的排放因子均高于明燃状态下的排放.明燃条件下水溶性离子间的相关性比阴燃时显著.通过OC/EC比值可以将稻草与石化燃料及其他一些生物质燃烧区分开,而水溶性离子中的K+/Na+、Cl-/Na+比值也可以将稻草与一些树木类焚烧区别开来.     

秸秆燃烧产生颗粒物化学组分及排放特征

收集玉米、水稻和小麦秸秆模拟露天燃烧排放的颗粒物,分析样品中碳质组分、水溶性离子(共9种)和无机元素(共17种),研究其排放因子及特征比值。结果表明:秸秆燃烧OC的排放因子远高于EC,二者范围分别为169~1 707和91~300 mg/kg。总水溶性离子排放因子范围为162~840 mg/kg。K~+、Na~+、NH_4~+和Cl~-是水溶性离子的主要组分,占水溶性离子总排放因子的80%~92%。K、Ca、P和Mg 4种生长元素排放因子之和占秸秆燃烧排放颗粒物中无机元素的98%~99%。Zn、Pb、Cu为秸秆燃烧排放颗粒物中排放因子较高的重金属元素,这些重金属对人体健康的影响不可忽视。此外,研究发现OC/EC可以用来区分秸秆燃烧与香烟燃烧、重型柴油车和草类燃烧源,K~+/OC可以用来区分秸秆燃烧与居民燃木取暖,K/Ca可以用来区分秸秆燃烧与交通污染源。     

民用燃煤含碳颗粒物的排放因子测量

通过烟尘罩稀释通道系统采样,实验室模拟民用燃煤的燃烧方式,获取了不同成熟度的散煤、蜂窝煤的PM2.5、EC和OC的排放因子.民用燃煤的排放与煤炭成熟度有很大相关,不同煤种排放因子差距很大.在6种实验煤炭中,烟煤散烧的排放因子较大,其中S3煤种的排放因子最大,其PM2.5、EC和OC的实测值分别为11.06、3.51和5.39 g·kg-1;无烟煤散烧排放因子较少,S1煤种的排放因子最小,其PM2.5、EC和OC分别为0.78、0.02和0.49 g·kg-1;蜂窝煤的颗粒物以及OC排放因子与相似成熟度的散煤燃烧相当,但是EC排放相对散煤较低.EC、OC源清单工作需要对民用燃煤源进行更详细的分类,结合相应的排放因子,才能更加准确的估计这一重要排放源的贡献率.     

天津市EC和OC气溶胶排放源的估算

通过调研天津市污染源,在原有NOx,SO2,NMVOC,CO,NH3,PM 10和PM 2.5等污染物的基础上,从工农业生产和居民生活方面计算了天津市各行业、各区县的元素碳(EC)和有机碳(OC)排放量,对天津市2003年大气污染源排放清单进行了发展和补充. 结果表明:天津市2003年EC排放量为1.30×104 t,OC为2.40×104 t. 从排放源的行业分布来看,燃煤源是天津市EC和OC的重要排放源,对EC和OC排放量的贡献均为42%. 移动源与秸秆燃烧也是较大排放源,移动源对EC和OC排放量的贡献分别为43%和35%,秸秆燃烧对EC和OC的贡献分别为15%和23%. 炼焦、钢铁行业是EC和OC的主要工业源,炼焦行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的47%和23%,钢铁行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的24%和18%. 2003年天津市区对EC和OC的贡献均高于其他区县,其次,武清区、塘沽区对2种污染物的贡献也很高. 民用源的EC排放量在PM 2.5中占33.7%. 集中供热的OC排放量在PM 2.5中占67.6%,在各行业中最高. EC和OC排放量在PM2.5中所占比例最高的区域均在市区,最高值分别为25.0%和43.3%,其次是大港区和塘沽区.秸秆燃烧和移动源的估算误差较小,工业燃煤源的估算误差较大. 秸秆燃烧的正负误差分别为+18%和-16%,工业燃煤源的正负误差分别为+300%和-50%.     

秸秆露天焚烧典型大气污染物排放因子

利用烟气污染物稀释采样系统,基于实际测试,针对玉米、小麦、花生和棉花4种农作物秸秆开展露天焚烧排放大气污染物采集和分析.利用修正燃烧效率区分燃烧状态,根据碳平衡法计算烟气中颗粒物和气态污染物排放因子.结果表明,4种秸秆露天焚烧CO、SO₂、NO_x和CH₄平均排放因子分别在7.39~92.4g/kg、0.11~0.89g/kg、0.72~3.86g/kg和0.2~5.45g/kg之间,PM_2.5平均排放因子在1.48~13.29g/kg之间.OC和EC的质量分别占PM_2.5全部质量的27.7%~54.3%和4.4%~17.1%,是PM_2.5的主要组成成分.污染物排放主要来自混合燃烧状态,焖烧状态排放污染物浓度相对较高.随着含水率升高,焖烧过程增强显著,CO、CH₄、PM_2.5和OC的排放因子升高,其中PM_2.5排放量增高主要是由OC排放占比升高导致.     

森林生物质燃烧烟尘中的有机碳和元素碳

选取10种乔木制备风干树枝、新鲜树枝两种类型的样品,通过自制的生物质燃烧装置模拟阴、明燃两种燃烧方式燃烧制备的树枝样品,采集排放的烟尘,并使用DRI2001A热/光分析仪测定样品中的有机碳(OC)、元素碳(EC).结果表明,风干树枝明燃排放烟尘中OC的排放因子(EFOC)、EC的排放因子(EFEC)、PM的排放因子(EFPM)均值分别为6.8、2.1、16.5g·kg-1,阴燃排放烟尘中均值分别为57.5、11.1、130.9 g·kg-1;新鲜树枝明燃排放烟尘中EFOC、EFEC、EFPM均值分别为13.6、3.3、30.5 g·kg-1,阴燃排放烟尘中均值分别为57.6、9.6、125.6 g·kg-1.树枝(风干树枝、新鲜树枝)阴燃时EFOC、EFEC、EFPM均高于明燃时,在明燃(高温度)条件下含水率与树枝燃烧时EFOC、EFEC、EFPM是呈正相关关系.树枝燃烧烟尘中OC、EC、TC(TC=OC+EC)占PM的百分比约为45%、10%、55%,乔木树枝阴燃排放烟尘中OC的质量分数高于明燃,EC的质量分数低于明燃.新鲜树枝排放烟尘中OC的质量分数高于风干树枝,EC的质量分数低于风干树枝.风干树枝明燃条件下OC/EC的均值为3.3(2.5~5.2),阴燃条件下均值为5.2(4.3~6.3);新鲜树枝明燃条件下OC/EC的均值为4.1(3.1~5.3),阴燃条件下均值为6.2(4.2~8.4),乔木树枝阴燃时OC/EC的值高于明燃,含水率高的乔木树枝(新鲜树枝)燃烧排放烟尘中OC/EC的值高于含水率低的树枝(风干树枝).风干树枝燃烧烟尘中OC、EC的相关系数为0.985,新鲜树枝燃烧烟尘中OC、EC的相关系数为0.915,含水率不同的乔木树枝(风干树枝、新鲜树枝)在不同燃烧条件下(明燃、阴燃)排放烟尘中OC与EC都具有良好的相关性.     

四川省秸秆露天焚烧污染物排放清单及时空分布特征

根据收集的活动水平数据,采用排放因子法建立了四川省2012年秸秆露天焚烧污染物排放清单,并分析了污染排放的时空分布特征.结果表明,2012年四川省秸秆露天焚烧共排放SO2、NOx、NH3、CH4、NMVOC、CO、PM2.5、EC以及OC分别为1 210、12 185、2 827、20 659、40 463、292 671、39 277、1 984以及10 215 t;水稻、小麦、玉米、油菜是四大主要的焚烧作物秸秆,对污染物的总贡献率约为88%~94%;秸秆露天焚烧受农作收获的影响,全年的排放主要集中在7~8月,而5月是上半年的一个排放小高峰;秸秆焚烧排放的高值地区主要分布在成都平原、川北地区以及川南地区,川西地区排放分布相对较少;本清单的不确定性主要来自排放因子及秸秆焚烧量.     

南京北郊夏季大气颗粒物中有机碳和元素碳的污染特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪对2013年5~7月期间南京北郊大气气溶胶9级惯性撞击式分级Andersen采样器膜采样样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行了分析.结果表明,南京北郊夏季EC、OC的平均浓度,在PM2.1(空气动力学直径≤2.1μm)中分别为(2.6±1.1)μg·m-3、(13.0±5.2)μg·m-3,在PM9.0(空气动力学直径≤9.0μm)中,分别为(3.4±1.7)μg·m-3、(20.3±7.3)μg·m-3.EC主要富集在超细颗粒物中,OC主要存在于细颗粒物中,EC的PM1.1/PM9.0比值和OC的PM2.1/PM9.0比值分别为0.62和0.64.EC和OC浓度的平均最高值都出现在≤0.43μm粒径段中,分别占PM9.0中的总元素碳的33.4%和总有机碳的21.1%.南京北郊夏季PM1.1、PM2.1和PM9.0中EC、OC的相关性较好,说明存在共同的一次污染源.通过OC/EC特征物比值的方法得到南京夏季碳质颗粒物的主要来源有机动车尾气排放、燃煤排放和地面扬尘排放.     

不同燃烧状态下农作物秸秆PM2.5排放因子及主要成分分析

运用自主设计的生物质燃烧系统,对水稻、小麦、大豆、玉米、花生和油菜6种农作物秸秆采用不同燃烧状态(阴燃和明燃)进行实验室模拟燃烧,分析PM_(2.5)的排放因子及其碳质组分和水溶性离子之间的差异.研究结果表明,不同燃烧状态对秸秆PM_(2.5)的排放因子、碳质组分和水溶性离子的排放均具有显著影响.不同农作物秸秆PM_(2.5)排放因子范围在阴燃和明燃时分别是11.45~23.84 g·kg~(-1)和4.51~12.15 g·kg~(-1).有机碳(OC)、元素碳(EC)的排放因子范围阴燃时分别是5.03~11.04 g·kg~(-1)和0.94~2.70 g·kg~(-1),明燃时分别是1.55~6.02 g·kg~(-1)·kg~(-1)和1.04~2.11 g·kg~(-1),阴明燃具有显著差异且阴燃高于明燃.此外,OC/EC、OC/PM_(2.5)和EC/PM_(2.5)在不同燃烧状态均具有显著差别,可作为区分阴明燃的指标.PM_(2.5)中水溶性离子的主要组分阴燃时为K+(1.011 g·kg~(-1))、Cl~-(0.712 g·kg~(-1))、F~-(0.182 g·kg~(-1)g)和SO_4~(2-)(0.166 g·kg~(-1)),明燃时为K+(0.457 g·kg~(-1))、Cl~-(0.271 g·kg~(-1))、SO_4~(2-)(0.086 g·kg~(-1))和F~-(0.048 g·kg~(-1)),且阴燃条件更有利于离子的排放.此外,水溶性离子的相关性也因燃烧状态的不同而有较大的差异.     

城市生活垃圾露天焚烧PM2.5及其组分排放特征

利用稀释采样系统,针对桶内燃烧和自然堆积两种常见露天焚烧方式,分别对橡塑类、纸类和木竹类这3种组分生活垃圾露天焚烧PM_(2.5)排放特征进行实测,计算PM_(2.5)、OC、EC、水溶性离子和无机元素排放因子.结果表明,木竹类生活垃圾PM_(2.5)排放因子(7.44±0.76)g·kg~(-1)最高,纸类PM_(2.5)排放因子(2.72±0.52)g·kg~(-1)最低.桶内燃烧的条件会造成更多污染物排放.在不同的燃烧方式下,橡塑类和纸类生活垃圾在桶内燃烧的条件下PM_(2.5)排放因子是自然堆积燃烧的2.5~3.5倍.PM_(2.5)中OC和EC为主要组成成分,PM_(2.5)组分构成占比约为46.6%~67.2%.不同垃圾组分OC/EC比率差异较大,但该比率受焚烧条件影响较小,有助于解析不同组分垃圾焚烧排放贡献.水溶性离子中NH+4离子、Cl-离子含量最高,在PM_(2.5)中所占比例范围分别为2.28%~6.35%和1.04%~14.31%.无机元素中Ca、K、Fe和Ba元素排放因子较高.重金属元素中Zn元素排放因子最高,Cu、Cr、Sb和Pb等元素也有一定富集.Zn元素含量主要由燃烧方式决定,桶内燃烧大约是自然堆积燃烧的20倍左右.     

典型内燃叉车尾气挥发性有机物与正构烷烃的排放特征

非道路柴油车尾气是影响我国空气质量的重要排放源,但目前针对其化学组分及其影响因素的了解仍然非常有限.以6台内燃叉车为研究对象,利用气态组分在线监测结合样品采集离线分析方法,重点探讨了柴油机颗粒物过滤器（DPF）对叉车尾气中的关键化学组分挥发性有机物（VOCs）和正构烷烃含量及其特征的影响.结果表明,含氧挥发性有机物（OVOCs）、烯烃、烷烃、芳香烃和卤代烃在叉车尾气VOCs中的质量分数分别为:26%～37%、 16%～36%、 19%～22%、 13%～21%和4%～7%.小功率和大功率叉车的VOCs排放因子分别为:（2.47±0.33）g·kg^-1和（1.48±0.24）g·kg^-1.叉车在使用DPF前和后的总VOCs排放因子平均值分别为（1.94±0.58） g·kg^-1和（2.08±0.79）g·kg^-1, DPF对VOCs排放因子无显著影响.然而值得注意的是,DPF可对部分OVOCs组分的去除产生重要作用,乙醛和丙酮排放因子在使用DPF后分别降低了19%和26%.正构烷烃组分的碳数分别在C<...     

重庆市新型干法水泥厂汞排放特征

以重庆市3个新型干法水泥厂为研究对象,分析典型水泥厂输入输出物料汞含量,探讨水泥厂中汞的来源和去向,研究重庆市典型新型干法水泥厂汞的排放特征,估算其大气汞排放量和排放因子.结果表明,3个水泥厂的汞主要来源为石灰石,其次为煤.石灰石汞含量为(0.025±0.001)~(0.032±0.002)mg·kg~(-1),煤汞含量为(0.080±0.002)~(0.110±0.012)mg·kg~(-1).脱硫石膏汞含量较高,为(0.447±0.007)~(0.525±0.009)mg·kg~(-1),其余原料的汞含量均较小.3个水泥厂排放的汞主要进入了烟气,脱硫石膏中的汞主要进入了水泥产品.3个水泥厂的大气汞排放量为(73.42±8.10)~(215.18±10.75)g·d-1,大气汞排放因子(EF熟料、EF水泥)分别为(0.016±0.001)~(0.049±0.001)g·t-1和(0.011±0.000)~(0.036±0.001)g·t-1,明显低于以往水泥行业采用的国外汞排放因子.     

生物质燃烧排放PM2.5中无机离子及有机组分的分布特征

为探讨生物质在明火和阴燃两种不同条件下PM_(2.5)及主要成分的排放差异,选取了7种具有代表性的生物质样品(小麦、水稻、马尾松叶、马尾松枝、杂草、玉米、棉花)进行了燃烧实验,并对PM_(2.5)样品中的7种主要水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))及有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、有机酸和左旋葡聚糖(LG)等有机成分进行了分析.结果表明,明火和阴燃条件下PM_(2.5)的排放因子分别为2.82~7.74 mg·g~(-1)和3.24~22.56 mg·g~(-1),阴燃时的排放因子偏高,不同燃料类型也存在一定差异.燃烧排放PM_(2.5)中水溶性离子以Cl~-为最高,占总离子的比例为72%~94%,且与NH_4~+存在显著正相关关系,水溶性离子整体表现为明火条件下的浓度显著高于阴燃条件下的浓度.受阴燃条件下氧气不足的影响,PM_(2.5)中有机组分的浓度表现为阴燃高于明火,进而导致阴燃时PM_(2.5)的排放因子增加.水稻秸秆燃烧烟尘中3种来源特征比值(LG/PM_(2.5)、LG/OC和LG/WSOC)仅为小麦和玉米秸秆燃烧排放相应比值均值的0.34、0.24和0.27倍,表明在不同农作物的收获季节采用上述特征比值进行生物质燃烧来源估算时,应区别对待.     

树叶烟尘中的有机碳和元素碳

为了探讨不同燃烧条件下树叶烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)及8种碳组分(OC1~OC4、POC、EC1~EC3)的质量分数及分布,利用自制的燃烧采样装置,对10种绿叶进行了阴、明燃两种条件的燃烧,并用热/光碳分析仪对产生的烟尘进行了测定.结果表明,10种绿叶阴燃烟尘中的OC、EC质量分数均值分别为48.9%和4.5%,焦炭char-EC(定义为EC1-POC)的质量分数均值为4.4%.该条件下绿叶燃烧的烟尘(PM)、OC及EC的排放因子均值分别为102.4、50.0和4.7 g·kg-1,烟尘中OC/EC、OC1/OC2及焦炭和炭灰的比值char-EC/soot-EC(定义为EC1-POC/EC2+EC3)的均值分别为11.5、1.9和48.1.明燃条件下,10种绿叶烟尘中OC、EC及char-EC的质量分数均值分别为44.9%、10.9%和10.7%,PM、OC及EC的排放因子均值分别为59.2、26.6和6.0 g·kg-1.10种绿叶明燃烟尘中上述三特征比值的均值分别为4.8、1.1和133.0.树叶阴燃烟尘中OC1质量分数及OC1/OC2值均显著高于明燃,而明燃烟尘中的char-EC质量分数及char-EC/soot-EC显著大于阴燃.树叶烟尘中OC、EC的组成在不同树种及燃烧条件间均体现出一些差异,同时也明显区别于其他生物质烟尘.     

长期定位有机物料还田对关中平原冬小麦-玉米轮作土壤N2O排放的影响

为定量研究有机物料还田对农田土壤N2O排放的影响,采用静态暗箱-气相色谱法对关中平原冬小麦-玉米轮作24 a长期定位施肥试验地土壤N2O排放速率和相关环境因子进行了周年观测,试验处理为对照(CK,0 kg·hm~(-2))、氮磷钾(NPK,353kg·hm~(-2))、氮磷钾加秸秆还田[NPKS,(353+40)kg·hm~(-2)]和氮磷钾加牛粪[NPKM,(238+115)kg·hm~(-2)]4个处理.结果表明观测期内,CK处理N2O排放速率较小[2.9 g·(hm~2·d)~(-1)];施肥处理在冬小麦季施肥和玉米季灌溉后均出现排放峰,最高值分别为NPKS[113.4 g·(hm~2·d)~(-1)]和NPKM[495.0 g·(hm~2·d)~(-1)]处理.各处理N2O排放通量与土壤湿度均呈显著正相关关系(r0.28,P0.05).CK、NPK、NPKS和NPKM处理N2O年排放总量分别为(0.1±0.0)、(2.6±0.1)、(3.4±0.7)和(2.9±0.3)kg·hm~(-2),施肥处理排放总量显著高于CK处理(P0.05),但施肥处理之间差异不显著(P=0.06),说明施肥促进了N2O排放,但有机物料还田未能显著增加N2O排放.各施肥处理N2O直接排放系数分别为0.72%、0.83%和0.80%,均低于IPCC缺省值1%.施肥处理中,NPKM处理的单位产量N2O排放量最低.