地膜覆盖对蔬菜地甲烷排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内辣椒-萝卜轮作菜地为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,通过1 a的田间原位观测,研究地膜覆盖对菜地生态系统土壤的水热条件、CH_4排放通量及各土层CH_4剖面浓度的影响.结果表明,地膜覆盖能显著提高春夏辣椒种植季的土壤温度(P0.01),而在秋冬萝卜种植季则改变不明显(P0.05);覆膜种植土壤含水率在萝卜季显著高于常规种植(P0.05),而在辣椒季则差异不显著(P0.05);在整个观测周期内,覆膜和常规种植条件下,土壤CH_4的排放通量均无明显变化规律,CH_4排放通量的均值分别为-7.64μg·(m~2·h)~(-1)和-9.00μg·(m~2·h)~(-1),整个观测期CH_4净吸收量分别为0.54 kg·hm~(-2)和0.64 kg·hm~(-2),表明地膜覆盖在一定程度上能削弱土壤作为CH_4汇的能力.在各土层CH_4浓度观测方面,发现两种种植方式在整个观测周期内各土层CH_4浓度变化趋势大致相同,表现为:10 cm20 cm30 cm,覆膜土壤CH_4浓度在20 cm、30 cm深土层显著低于常规种植(P0.05),而在10 cm土层差异不显著(P0.05).相关性分析结果表明,覆膜种植土壤CH_4的排放通量与5 cm地温显著正相关(P0.05),与土壤含水率之间显著负相关(P0.05),而在常规种植条件下,CH_4排放通量与地表温度、5 cm地温及土壤含水率均无相关性;两处理10 cm、20 cm土层CH_4浓度均与地表CH_4浓度呈显著正相关(P0.01),30 cm土层CH_4浓度与地表温度及5 cm地温均呈显著正相关,各土层CH_4浓度与土壤含水率无显著相关关系.     

地膜覆盖对稻-油轮作农田CH4和N2O排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内的稻-油轮作农田为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,对覆膜与常规(不覆膜)两种处理下稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放特征及影响因素进行了为期一年的原位观测.结果表明,两种处理下,CH_4和N_2O的排放均主要集中在各作物的生长前期,水稻季CH_4和油菜季N_2O的排放通量均具有较明显的季节变化;全年CH_4的排放通量介于-0.45~1.90 mg·(m~2·h)~(-1),N_2O的排放通量介于-46.1~2 040.7μg·(m~2·h)~(-1).地膜覆盖提高了CH_4和N_2O排放总量,其中覆膜处理全年CH_4排放总量为(27.22±4.48)kg·hm~(-2),相比常规处理(19.93±0.56)kg·hm~(-2)提高了26.22%;覆膜处理N_2O的年排放总量为(13.14±0.82)kg·hm~(-2),较常规处理下(11.27±2.77)kg·hm~(-2)增加了16.6%.覆膜显著提高了油菜季土壤含水率,而对全年各作物季土壤温度(地下5 cm温度和地表温度)没有明显的影响.覆膜处理下油菜季CH_4和N_2O的排放与土壤含水率呈负相关,幼苗期达显著负相关;两种处理下,各作物季CH_4和N_2O的排放与土壤温度的相关性均很小.研究表明,地膜覆盖影响作物各生育期内CH_4和N_2O的排放规律,改变了作物各生育期内2种气体排放占全季排放量的比例,促进了稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放.在100 a时间尺度上,覆膜处理下全年排放的CH_4和N_2O所引起的综合GWP(CO_2量)为4 213.00 kg·hm~(-2),较常规处理3 454.17 kg·hm~(-2)提高了22.0%,表明覆膜不是一种有效的碳减排措施.     

硝化作用对盐碱湿地N2O排放的影响及其环境因子分析

湿地是温室气体氧化亚氮(N_2O)重要的源或汇,盐碱湿地作为湿地的重要组成部分,研究其N_2O排放对于探究盐碱湿地N_2O产生的硝化作用机制及评估其在温室效应中的作用具有重要意义.本文对代表性盐碱湿地——扎龙芦苇沼泽湿地生长季的N_2O释放量及相关环境因子进行了研究.结果表明,生长季N_2O通量呈波动性下降趋势,最大值出现在7月中旬,平均排放通量为(37. 49±15. 75)μg·(m2·h)-1,表现为N_2O的释放"源". N_2O通量与不同深度土层温度存在显著正相关关系(P 0. 05),且上层土温对N_2O排放的影响程度高于深层土;淹水期间N_2O通量与积水深度呈显著负相关关系(P 0. 05);且土壤TOC和TN含量较低,N_2O通量与0～40 cm土层NH+4-N含量呈显著正相关关系(P 0. 05),而与NO-3-N含量没有关系,硝化作用程度要比反硝化强;此外,土壤氨氧化菌活性与0～20 cm土层温度存在极显著正相关关系(P 0. 01),且N_2O通量与氨氧化菌活性也呈极显著的线性正相关关系(P 0. 001),表明盐碱湿地的N_2O释放受硝化作用影响巨大.     

不同灌溉方式对华北平原冬小麦田土壤CO2和N2O排放通量的影响

节水灌溉是现代农业的发展趋势,为研究节水灌溉措施对农田土壤温室气体排放的影响,采用静态箱暗箱法研究了微喷水肥一体化(微喷)与传统漫灌方式下华北平原西部2013~2014年冬小麦田土壤CO_2及N_2O排放通量的变化特征及微喷方式下垂直微喷管不同距离的3个空间位置土壤CO_2、N_2O排放通量的空间变化.利用根排除法分析土壤呼吸组分,并估算不同灌溉方式下农田碳收支状况.结果表明:1微喷与漫灌方式下小麦田土壤CO_2排放通量平均值分别为418.19mg·(m~2·h)~(-1)和372.14 mg·(m~2·h)~(-1),两种灌溉方式间CO_2排放通量无显著差异,累积排放量分别为2 150.6 g·m~(-2)及1 904.6 g·m~(-2).2返青期-成熟期微喷方式下距离微喷管不同距离的3个位置土壤CO_2累积排放量表现为距离微喷管近的土壤CO_2排放量最大,但无明显差异.3微喷和漫灌方式下,小麦生长季土壤异养呼吸排放量(以C计)分别为468.49 g·m~(-2)和427.31 g·m~(-2),净初级生产力(以C计)分别为1 988.21 g·m~(-2)和1 770.54 g·m~(-2),生长生育期小麦田碳汇(以C计)分别为1 519.72 g·m~(-2)和1 343.24 g·m~(-2).4微喷与漫灌处理小麦生长季土壤N_2O排放通量的平均值分别为50.77μg·(m~2·h)~(-1)和28.81μg·(m~2·h)~(-1),两种灌溉方式间N_2O排放通量无显著差异,累积排放量分别为272.67 mg·m~(-2)及154.08 mg·m~(-2).5小麦返青期-成熟期微喷方式下3个空间位置土壤N_2O排放通量表现为距离微喷管越远,N_2O累积排放量越小,但处理间无显著性差异.可见,小麦田由传统漫灌转变为微喷节水灌溉后,农田土壤CO_2和N_2O排放通量均有增加,但农田碳汇强度也增加了.     

闽江河口短叶茳芏湿地及围垦后的养虾塘N_2O通量比较

以闽江河口鳝鱼滩的短叶茳芏湿地及其转化而成的养虾塘为研究对象,于2016年5~11月,采用静态箱-气相色谱法和悬浮箱-气相色谱法分别对白天短叶茳芏湿地和养虾塘水-气界面N_2O通量进行观测,并同步测定短叶茳芏湿地间隙水化学指标和养虾塘水体理化指标.结果表明,观测期间短叶茳芏湿地和养虾塘水-气界面N_2O通量变化范围分别为-113.11~206.57μg/(m~2·h)和-2.27~143.25μg/(m2·h),均值分别为(38.35±24.44)μg/(m2·h)和(46.44±15.93)μg/(m2·h),整体均表现为大气中N_2O的排放源,但两者N_2O通量无显著差异(P0.05).短叶茳芏湿地N_2O通量与土壤间隙水的盐度和营养盐呈显著正相关(P0.05),养虾塘水-气界面N_2O通量与水深、水体盐度和营养盐含量均呈极显著正相关关系(P0.01).     

华中地区水旱轮作模式下水稻季施氮肥对油菜季施氮肥土壤N2O排放的影响

设置了水稻季与油菜季均不施用氮肥(N0-0);水稻季施用氮肥150 kg·hm-2(以N计,下同),油菜季不施用氮肥(N150-0);水稻季与油菜季均施用氮肥150 kg·hm-2(N150-150);水稻季不施用氮肥,油菜季施用氮肥150 kg·hm-2(N0-150)4种施肥处理,采用静态箱/气相色谱法对旱作油菜季N_2O的排放进行了原位观测(2016年9月—2017年4月),研究了华中地区水旱轮作模式下水稻季施肥对油菜季土壤N_2O排放的影响.结果表明,油菜季N_2O排放主要集中在施基肥后1周内.N0-0、N150-0、N150-150和N0-150处理N_2O排放通量变化范围分别为-10.81~181.26、-20.48~95.61、-8.87~638.56和-21.76~827.86μg·m-2·h-1,平均排放通量分别为4.58、3.89、21.06和27.24μg·m-2·h-1,N_2O累积排放量分别为0.20、0.17、0.92和1.19 kg·hm-2,施氮肥处理(N150-150和N0-150)N_2O排放量显著高于不施氮肥处理(N0-0、N150-0)(p0.05).N150-150和N0-150处理N_2O排放通量与土壤孔隙充水率(WFPS)具有显著正相关关系(p0.05);N150-150和N0-150处理N_2O排放通量与土壤可溶性有机氮(DON)和无机氮(NO-3-N和NH+4-N)具有显著正相关关系(p0.01).以上结果表明,油菜季N_2O排放与稻季施用氮肥无关,施氮肥对土壤活性氮含量的影响是导致N_2O排放差异的主要原因,而土壤孔隙充水率也是影响油菜季N_2O排放的重要环境因子.     

生物炭介导的不同地表条件下土壤N2O的排放特征

为探究不同地表条件下农田土壤N_2O产生与释放对生物炭输入的响应,于2014~2015年小麦-玉米生长季,采用田间小区试验的方法,在不同生物炭用量[0 t·(hm~2·a)-1(CK)、5 t·(hm~2·a)-1(BC5)、45 t·(hm~2·a)-1(BC45)]及不同地表条件下[种植作物(以+表示)、裸地(以-表示)],对土壤N_2O释放、土壤铵态氮(NH_4~+-N)和硝态氮(NO_3~--N)的动态变化进行了观测分析.结果表明:(1)在小麦生长季,CK+、BC5+、BC45+这3个处理的土壤N_2O排放通量分别在21.70~88.91、21.42~130.09、64.44~179.58μg·(m~2·h)-1之间变动,BC45+处理显著高于其它2个处理(P0.05).其中在小麦生长盛期(返青拔节期-孕穗抽穗期),3个处理的土壤N_2O排放通量均较小麦越冬期显著下降(P0.05),而且BC45+处理基于CK+、BC5+的土壤N_2O排放通量增幅在小麦孕穗抽穗期已较其越冬期时分别降低了18.43%、14.62%.在玉米生长季前期,BC45+处理的土壤N_2O排放通量也显著高于BC5+和CK+处理(P0.05),但至玉米的抽穗期及成熟期,BC45+处理的土壤N_2O排放通量已与BC5+和CK+无显著差异.这说明随作物生长盛期的到来及地表覆盖度的增加,生物炭介导的土壤N_2O排放的增加效应得以有效抑制.同期裸地条件下相同生物炭处理的土壤N_2O排放通量结果也证实了这一点.(2)在小麦生长季及其同期的裸地条件下,与CK相比,两种生物炭处理均可增加土壤NO_3~--N和NH_4~+-N含量,但在作物生育盛期,BC5+、BC45+处理的两种氮素形态较CK+处理均有下降,尤以BC45+最为突出,其土壤NO_3~--N和NH_4~+-N含量分别下降了96.44%、69.40%.玉米生长季与小麦季有着相近的趋势.较高生物炭施用量土壤NH_4~+-N和NO_3~--N含量在作物生育盛期的明显下降与同期土壤N_2O的排放显著减少相呼应.因作物生长发育对氮元素吸收增加致呼吸底物减少可能是生物炭介导下N_2O排放减少的原因之一.(3)在小麦生长季,生物炭施用提高土壤pH从4.62至最高5.18.至玉米季时,土壤的pH值在4.42~5.02之间波动,土壤pH值相对低时土壤N_2O的释放量相对高,反之亦然.土壤pH可在一定程度上影响土壤N_2O释放.     

青海南部高原积雪期与生长季高寒草甸土壤CO2、CH4和N2O通量的观测

以静态箱采集气体和气相色谱分析气体浓度方法,测定分析了青海南部高原积雪期和生长季高寒草甸土壤CO_2、CH_4和N_2O通量.结果表明在积雪集中期的3月3日和4日,积雪深度为9~10 cm时,土壤CO_2通量为1.33 g·(m~2·h)-1、N_2O通量为0.21 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-0.19 mg·(m~2·h)-1;在积雪末期的4月30日,积雪深度在8~9 cm时,土壤CO_2通量为4.70 g·(m~2·h)~(-1)、N_2O通量为0.24 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-1.23 mg·(m~2·h)-1;积雪深度小于4 cm时,土壤CO_2和N_2O通量较低或为负值,土壤CH_4通量为负值且绝对值较小.土壤CO_2和N_2O通量与积雪深度呈正相关、土壤CH_4通量与积雪深度呈负相关(P0.05),土壤CO_2与CH_4通量及CH_4与N_2O通量间呈负相关、土壤CO_2与N_2O通量间呈正相关.土壤CO_2和N_2O通量在生长季较高、在积雪末期其次、在积雪集中期较低;土壤CH_4通量为负值,其绝对值在生长季和积雪末期较大.结果说明积雪改变将影响青藏高原高寒草甸土壤温室气体通量.     

地膜覆盖和施氮对菜地N2O排放的影响

为了探讨地膜覆盖和不同施氮处理对菜地N_2O排放的影响,以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内辣椒-萝卜轮作菜地为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,进行为期2 a的田间原位观测.试验设置8个处理,分别为对照常规(NN0)、对照覆膜(FN0),低N常规(NN1)、低N覆膜(FN1),中N常规(NN2)、中N覆膜(FN2),高N常规(NN3)、高N覆膜(FN3),研究地膜覆盖和施氮对菜地N_2O的排放特征和影响因素.结果表明,覆膜与常规两种种植方式对于菜地N_2O的排放体现出明显差异,表现为辣椒季常规显著大于覆膜(P 0. 05),萝卜季为覆膜显著大于常规(P 0. 05). 2014年5月至2016年4月观测期间,覆膜种植下无氮、低氮、中氮和高氮菜地N_2O年均累积排放量分别为244. 91、730. 49、903. 32和1 867. 45 mg·m-2,常规种植下N_2O年均累积排放量为221. 48、840. 33、1 256. 50和1 469. 67 mg·m-2.不同施氮梯度对于菜地N_2O的排放呈现为随施氮量增加N_2O的排放随之增加.通过计算N_2O排放系数可知,覆膜可以一定程度上降低辣椒季N_2O的排放系数,而萝卜季则没有明显规律. 2014年5月至2015年4月,辣椒季常规和覆膜种植下均为低氮菜地的N_2O排放系数最高,在萝卜季则显示为高氮排放系数最高; 2015年5月至2016年4月,则显示辣椒季为高氮菜地N_2O排放系数最高,而萝卜季低氮菜地最高. N_2O的排放通量和土壤氮素含量以及土壤温度呈显著相关关系,而地膜覆盖可一定程度地增加土壤中氮素的含量,进而影响菜地N_2O的排放通量.     

有机氮替代比例对冬小麦/夏玉米轮作体系作物产量及N2O排放的影响

控制农业温室气体排放(如N_2O)是减缓全球气候变暖的一个重要措施.本研究通过动态监测小麦-玉米轮作体系N_2O排放通量,探究不施任何肥料(对照,CK)、单施氮磷钾化肥(NPK)、75%NPK+25%(有机氮M)(25%M)、50%NPK+50%M(50%M)、25%NPK+75%M(75%M)以及100%M,即不同有机氮替代比例对陕西关中塿土冬小麦/夏玉米轮作体系N_2O排放及作物产量的影响.结果表明,各处理N_2O排放通量在施肥、降雨或灌水后出现排放峰值.在小麦季各处理变化幅度为-1.33~144.2μg·(m~2·h)~(-1),其中NPK处理峰值最高.玉米季各处理变化幅度为88.2~1 800.1μg·(m~2·h)~(-1),50%M处理峰值最高.小麦/玉米一个轮作年不同处理N_2O排放总量为429.8~2 632.1 g·hm~(-2),且50%M25%MNPK75%M100%MCK.无论小麦、玉米还是一个轮作年总产量,施肥处理产量均显著高于对照.小麦季,施用有机肥的处理小麦产量均显著高于单施化肥处理,增幅达26.1%~50.0%.玉米季,50%M和75%M处理产量与NPK相似,而25%M和100%M处理玉米产量显著低于NPK处理.小麦/玉米轮作总产量变幅为9 166~17 496 kg·hm~(-2),其中50%M和75%M处理显著高于NPK处理,25%M和100%M处理与NPK处理无显著差异.综合考虑塿土小麦/玉米轮作体系有机氮替代化肥氮75%最好,可以保证作物产量、实现N_2O减排.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.