海河沉积物对菲的吸附解吸行为研究

采用北运河坝河断面、海河干流邓善沽断面及葛沽镇断面表层沉积物及南开花园土为吸附剂,以菲为吸附质进行一系列吸附动力学和吸附-解吸平衡实验研究。结果表明,菲在各颗粒物上的吸附动力学过程,在0-4h内基本可达吸附平衡,刚开始吸附速率很快,然后迅速降低,并逐渐稳定;菲在各颗粒物上的等温平衡吸附可用线性等温线方程及Freundlich方程较好的拟合;不同来源颗粒物对菲的吸附能力随颗粒物中有机质含量增加而增强;葛沽镇颗粒物经高温灼烧处理后,其吸附能力明显降低;各天然颗粒物及不同温度灼烧处理的颗粒物对菲的解吸行为存在不同程度的滞后,灼烧颗粒物的滞后性远远大于原颗粒物,颗粒物中的有机质组分及性质对菲的解吸滞后有重要影响     

苯胺在水体悬浮颗粒物上吸附特征

通过批量平衡法实验,比较了作为有机碱离子化有机污染物之一的苯胺在酸性、天然水和碱性水体中悬浮颗粒物上的吸附特征,并观察了水体颗粒物中腐殖酸含量对苯胺吸附行为的影响。结果表明,苯胺在水体悬浮颗粒物上的吸附遵守Ｆｒｅ－ｕｎｄｌｉｃｈ方程：在ｐＨ５—１０范围内苯胺被吸附的能力随介质ｐＨ值和颗粒物中有机质含量的升高而增大．     

苯胺在水体悬浮颗粒上吸附特征

通过批量平衡法实验，比较了作为有机碱离子化有机污染物之一的苯胺在酸性，天然水和碱性水体中悬浮颗粒物上的吸附特征，并观察了水体颗粒物中腐殖酸含量对苯胺吸附行为的影响。结果表明，苯胺在水体悬浮颗粒物上的吸附遵守Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程；在ＰＨ５－１０范围内苯胺被吸附的能力附介质ＰＨ值和颗粒物中有机质含量的升高而增大。     

黄河入河沙漠颗粒物对磷酸盐的吸附特征

研究了黄河入河沙漠颗粒物在天然水(河水和海水)中对磷酸盐的吸附行为,用改进的Langmuir和Freundlich等温吸附模型对实验数据进行了拟合.结果表明,①改进的Langmuir等温吸附模型更适用于描述黄河入河沙漠颗粒物对磷酸盐的吸附特征,其物理意义更明确,得到的拟合参数更合理;②颗粒物对磷的最大吸附容量Qmax变化范围为41.322～357.143mg.kg-1,其中居延海颗粒物Y2的Qmax最大.Qmax与颗粒物(Y1～Y5)的有机质有着极显著的正相关关系;③除巴丹吉林沙漠颗粒物Y1外,颗粒物的临界磷平衡浓度EPC0值均大于其相应水体的磷浓度.Y1在黄河水中吸附磷的EPC0小于相应水体的磷浓度0.0100.053 mg.L-1,而在渤海海水中却大于相应水体的磷浓度0.1090.074 mg.L-1,表明Y1吸附了黄河水中的磷,进入渤海后Y1原有吸附可交换态磷NAP转移到海水中.其它颗粒物与相应水体进行磷交换的过程中存在着解吸磷的现象,具有向相应水体释放磷的能力;④黄河入河沙漠颗粒物对磷酸盐的吸附等温线是过溶液浓度轴0.00的交叉型等温线,这种新型交叉型吸附-解吸模型较好地解释了其吸附特征和天然粒子的双重性作用.     

亚铁氧化反硝化生物膜反应器中铁矿物的多样性及其对重金属Cd的吸附

亚铁氧化反硝化过程,是指亚铁氧化和NO₃--N还原相结合的生物矿化过程,该过程不仅可以实现水中NO₃--N脱除,还可以得到对多种污染物有较强吸附去除能力的铁矿物。构建了亚铁氧化反硝化过程的连续流式生物膜反应器,分析了反应器运行3个月后内部生成的颗粒物特性及其对重金属镉(Cd)的吸附效果。结果表明:反应器内不同位置会生成颗粒成分不同的铁矿物,下部和中部以菱铁矿为主,上部以针铁矿为主。这些颗粒均具有较大的比表面积和多种有利于吸附的有机官能团,对于水中Cd2+具有较强的吸附能力,不同位置形成的颗粒物的吸附去除率从大到小依次为出水>上部>中部>下部,去除率均可达到84%以上,吸附动力学和热力学方程更符合准二级动力学方程和Freundlich模型。     

苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

模拟实验研究了苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的吸附作用,重点探讨了颗粒物粒径对苯并(a)芘的表面吸附和分配作用的影响.结果表明:(1)苯并(a)芘在黄河水体颗粒物上的吸附符合表面吸附-分配作用复合模式(2)苯并(a)芘在粒径d≥0.025 mm颗粒物上的吸附以表面吸附为主,表面吸附对吸附的贡献在68.7%至82.4%之间;当苯并(a)芘液相平衡浓度为0～8.87μg·L-1时,其在粒径0 007 mm≤d＜0.025 mm颗粒物上的吸附以表吸附作用为主,当液相平衡浓度大于8.87μg·L-1时,吸附以分配作用为主;苯并(a)芘在粒径d＜0.007 mm颗粒物上的吸附以分配作用为主;(3)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物上的表面吸附对总吸附的贡献大小顺序为:(d≥0.025 mm)＞(0.007 mm≤d＜0 025 mm)＞(d＜0.007 mm);(4)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物中的分配系数与有机质含量呈线性相关,其标化分配系数Koc约为1.26×105L·kg-1.     

氮在高含沙水向人工浅水湖泊补水期间的变化规律

外来补给水源的水质和作为污染物载体的悬浮颗粒物对人工浅水湖泊的影响备受关注.在2012年4月23～25日东昌湖引黄河水补水期间,从入湖口到出湖口的纵断面5个监测点同步监测流量、泥沙和溶解态氮、颗粒态氮含量,并于23日和26日在整个湖区12个监测点采集水样和底泥样进行不同形态氮含量分析.结果表明,补水导致入湖口附近的流速、悬浮颗粒物含量有明显的上升和回落,但影响范围有限;氮素的空间分布沿入湖湖流方向呈现一定的浓度梯度,入湖口附近水体、悬浮颗粒物和底泥中各形态氮含量比其他湖区高;从入湖口到出湖口的纵断面,补水阶段各种形态氮含量变化幅度依次降低,补水后溶解态和颗粒态总氮含量有不同程度的增加,其中颗粒态总氮增幅较大,受黄河补水影响显著.本次黄河补水氮素以溶解态氮为主,溶解态总氮∶颗粒态总氮=7.3∶1,溶解态氮形态以硝氮为主,颗粒态氮形态以氨氮为主.氨氮受外源补水和悬浮颗粒物吸附沉降影响较大,补水阶段悬浮颗粒物含量与颗粒态氨氮、总氮的相关系数是0.868、0.876,而硝氮受其影响不大.东昌湖底泥氮主要以有机氮形式存在,其输入源是黄河水及泥沙颗粒.     

多环芳烃在黄河水体颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

通过模拟实验研究了多环芳烃在黄河水体颗粒物上的吸附特征,重点探讨了表面吸附和分配作用对吸附的贡献,结果表明:①随着泥沙含量的增加,总吸附量在增加,而单位颗粒物的吸附量却在减少;且泥沙含量不同时,吸附等温式的拟合方程也不同;②颗粒物对多环芳烃的吸附等温线与吸附-分配复合模式拟合较好;表面吸附和分配作用对多环芳烃的吸附实验值与吸附-分配模式中的理论值比较吻合;③在实验浓度范围内,黄河颗粒物对多环芳烃的吸附以表面吸附为主,如当颗粒物含量为3、8和15g/L,液相平衡浓度分别为2.84、2.35和3.4μg/L时,表面吸附对总吸附的贡献分别为67.85%、65.6%和62.69%;且表面吸附对总吸附的贡献大小顺序可以用泥沙含量表示为:3g/L>8g/L>15g/L,即随着泥沙含量的增加,表面吸附的贡献有减小的趋势;④单一多环芳烃在颗粒物上的单位吸附量大于3种多环芳烃共存时的单位吸附量,这从另一角度证实多环芳烃在黄河水体颗粒物上的吸附以表面吸附为主.     

太湖不同生态型湖区悬浮颗粒磷空间分布和降解速率

对太湖不同生态型湖区水体悬浮颗粒物含量,有机磷组成及降解特征进行分析,研究了富营养化湖泊颗粒磷性质及其对水体磷循环的影响.太湖颗粒P平均占水体TP浓度的75.86%;不同生态类型湖区间颗粒物性质差异明显,河口区和湖心区的颗粒物含量高于藻型湖区和草型湖区,但颗粒物有机质比例分布却相反.利用31P液相核磁共振法(31P-NMR)发现太湖悬浮颗粒P的成分包括膦酸酯,正磷酸盐,磷酸单酯,磷酸二酯,焦磷酸盐和多聚磷酸盐6类,含量分别为1.06%,50.99%,33.02%,2.48%,10.68%和3.80%.不同生态型湖区之间颗粒P组成差异明显,河口区正磷酸盐含量最高,达到82.57%,藻型湖区和湖心区颗粒有机磷比例最高,分别达到达到64.02%和63.95%;颗粒物焦磷酸盐和多聚磷酸盐可能以藻源性颗粒物来源为分别与Chla浓度呈显著相关(P0.05;P0.01).颗粒态生物可利用性磷(PEHP)与正磷酸盐显著相关(P0.05),说明颗粒物正磷酸盐是颗粒物生物可利用性磷的重要来源.太湖PEHP降解速率平均为47.3min,PEHP占水体生物可利用磷(EHP)的65.16%,说明颗粒P是水体溶解性反应磷(SRP)补充的重要来源.     

涕灭威在水体悬浮颗粒物上的吸附行为

通过静态吸附实验,探讨了氨基甲酸酯类农药涕灭威在水体悬浮颗粒物上的吸附规律.实验表明,25±1℃条件下,涕灭威在低浓度(0.2～1.5mg/L)时,在颗粒物上的吸附符合Langmuir等温吸附;在2.0～15mg/L用Freundlich吸附等温线描述更合理;在20～2000mg/L,涕灭威的吸附既可以用线性等温方程式也可以用Fre-undlich等温方程式来描述.并研究了阴离子表面活性剂SDBS和非离子表面活性剂TWEEN60存在下涕灭威的吸附等温线,以及悬浮颗粒物浓度、腐殖酸、pH、盐度及微生物对涕灭威在颗粒物上吸附行为的影响.     

几种低分子量有机酸和氨基酸对黄棕壤吸附菲的影响

采用批量平衡试验方法,研究了根系分泌物中几种常见的低分子量有机酸(LMWOA)和氨基酸对黄棕壤吸附菲的影响.结果表明,在供试有机酸和氨基酸的影响下黄棕壤对菲的等温吸附曲线仍呈显著的线性关系,分配作用是黄棕壤吸附菲的主导机制,供试LMWOA和氨基酸对黄棕壤吸附菲有抑制作用,且加入量越大,抑制作用越强.与氨基酸相比,LMW...     

溶解性有机质对菲在沉积物上吸附与解吸性能的影响

采集了北京通州凉水河(标记为L)以及广东东江流域(标记为D)的沉积物,并进行菲(Phe)的连续吸附-解吸实验,研究了不同含量及组成的溶解性有机质(DOMs)对其吸附与解吸性能的影响.结果表明,DOMs能明显抑制菲在沉积物上的吸附,在实验浓度范围内(0~110mg/L),菲在沉积物上的吸附量与DOC浓度呈显著的负线性相关,并且DOC浓度越高,对吸附作用的抑制越显著.在溶解性有机质存在条件下,菲在2种沉积物上的吸附均呈线性吸附特征,kd值随加入沉积物浸出液DOC浓度的减小呈增大的趋势.菲在2种沉积物上的解吸过程均呈现一定的迟滞性,其解吸迟滞性可用热力学指数TII来描述.随着菲初始浓度的增加,TII值先减小后增加,其变化可以用吸附在高低位点上的菲分子比例以及菲分子是否能够被禁锢在吸附剂微孔内部来加以解释;溶解性有机质的存在,能促进菲从沉积物上的解吸,从而使菲的解吸滞后性减弱, 增强其在水环境介质中的迁移与传输能力.     

悬浮泥沙对酚类化合物的吸附特性研究

研究了4种分别取自长江口和杭州湾的悬浮泥沙样品对苯酚、邻氯酚和2,4-二氯酚的吸附特性.结果表明,在12 h内可以达到对酚类化合物的吸附平衡,对苯酚的吸附量小,且不同样品间无显著差别,样品对酚类化合物吸附量随着酚类化合物氯化程度的提高而增大,与样品粒径分布、比表面积、有机物含量有关.在酚类化合物初始浓度＜2.0 mg/L时,样品对酚类化合物的等温吸附可以用Freundlich吸附等温式来表征,计算得到吸附常数Koc分别为622～1 410、3 287～3 707、6 444～8 787.挥发酚国家二级排放标准限定浓度为0.5 mg/L以下,此浓度下水体中悬浮泥沙能够有效吸附挥发酚,但高盐度不利于酚类化合物的吸附.     

天然土壤中菲的解吸行为特征研究

选取天然土壤样品,以菲作为代表性污染物,利用批量吸附-解吸实验考察不同初始浓度、不同吸附时间条件下菲解吸行为的滞后性特征.实验数据采用Freundlich方程式拟合,并由基于热力学的TII指数表征.结果表明,天然土壤吸持菲的比例随其初始浓度的增加而减少.在土壤多次解吸过程中,每次释放菲的比例随其初始浓度的升高而增加,随解吸次数的增加而减少.吸附过程的拟合指数n大于解吸过程的对应值,并随初始固相浓度的加大而增加.天然土壤吸附-解吸过程的滞后性特征表现为初始固相浓度越高,TII值越接近0,滞后性越弱;反之,则TII值越接近1,滞后性越强.另外,吸附平衡时间30 d对应的n值小于5 d的,而两者的TII值随初始浓度增高则呈现降低趋势.就同一浓度而言,吸附平衡30 d所对应的TII值高于5 d的.     

TX100悬浮的多壁纳米碳管在土壤中运移及其对菲迁移的影响

采用柱淋溶实验研究了TX100悬浮的多壁纳米碳管在土柱中的淋溶行为及其对菲在土壤中迁移的影响,并用胶体运移的一级动力学对流-弥散模型对纳米碳管在土柱中的迁移能力进行了估算.实验结果表明,在砂土和粉砂壤土中分别有83.5%和73.4%的多壁纳米碳管能够穿透土柱,模型估算的最远迁移距离均大于200cm,说明多壁纳米碳管有向...     

菲在沉积物上的吸附-解吸研究

采用批量实验的方法,研究了盐度对菲在沉积物上的吸附的影响以及菲的初始浓度、沉积物结构性质改变、盐度对菲解吸的影响,并深入讨论了不可逆吸附的机制.结果表明,提高盐度促进菲的吸附,促进程度与沉积物所含有机质（SOM）有关.由菲吸附增加计算得到的盐常数0.299 L·mol^-1高于由菲溶解度降低计算得到的盐常数0.125 L·mol^-1.菲的解吸具有不同程度的迟滞性,实验数据用Freundlich方程拟合,解吸迟滞性用热力学指数TII表征.随着菲初始加入浓度增加,TII值先降低后又增加,以淡水中菲的解吸为例,随着菲初始浓度由0.5 mg·L^-1增加到2.5 mg·L^-1,TII值先由0.80降到0.38又增加到0.55,表明解吸迟滞性呈先下降后增加的趋势.氢氧化钠处理后的沉积物与原沉积物相比解吸迟滞性减弱,TII值由0.55降到0.33,说明对菲的锁定能力变弱.首次报道了盐度对菲解吸的迟滞性影响,结果表明,菲的解吸迟滞性指数TII值由淡水中的0.55减少到盐水中的0.42,说明盐水中菲解吸迟滞性比淡水中弱,解吸迟滞性的变化可以用菲分布到的吸附点位能量高低不同以及菲分子是否能够锁定在吸附剂内部微孔来解释.     

蒙脱石/DOM复合体对菲的吸附

以垃圾渗滤液为水溶性有机质(DOM)提取原料,通过与吸附载体蒙脱石的有机-无机复合制得蒙脱石/DOM复合体,研究其对菲的吸附作用以及温度、pH值、固液比等不同因素对吸附过程的影响.结果表明,相比蒙脱石原土,蒙脱石/DOM复合体对菲的吸附能力得到显著提高;随着温度升高吸附量呈下降趋势;介质pH值对吸附影响不大;随着固液比的增大,平均吸附量逐渐减小,吸附率逐渐增大.动力学研究表明,菲在蒙脱石/DOM复合体上的吸附等温线与Henry线性方程和Freundlich经验方程的线性拟合较好.另外,对菲在蒙脱石/DOM复合体上的解吸实验表明,菲在蒙脱石/DOM复合体上的吸附有较好的稳定性.     

天然土壤有机质中菲的分配行为

天然土壤吸附不同初始浓度的菲后,提取胡敏酸组分(包括胡敏酸和富里酸),通过计算得到胡敏素组份所吸附的菲,用以研究菲在2种组份中的动态吸附/分配行为,以及初始浓度的影响,并利用Freundlich式进行拟合.结果表明:天然土壤中菲的吸附/分配过程表现出分阶段特征:从最初的快吸附至48 h左右达到转折点,然后进入慢吸附过程.在快吸附至转折点阶段,胡敏酸组分中菲的吸附比例(吸附量与初始量之比)出现先升后降的波动,可归因于初始时段矿物表面吸附、胡敏素竞争吸附的影响.在慢吸附阶段,胡敏酸中菲的吸附比例变化很小,菲初始浓度的影响也不大;而对于胡敏素组份,低初始浓度条件下菲的吸附比例明显大于高初始浓度条件,并呈现逐步增加的趋势,表明胡敏素组份是慢吸附的主要发生域.模型参数拟合结果显示:胡敏酸、全土、胡敏素吸附的非线性程度依次增加,并随时间逐渐加强.在吸附/分配的动力学过程中,胡敏酸和胡敏素分阶段不同的变化特征反映出土壤有机质组分异质性对非线性吸附行为的影响.     

中国南方河流和湖泊沉积物对菲的吸附特性

采用循环吸附/解吸实验法,研究了西湖,滇池,太湖,甬江和钱塘江表层沉积物对菲的吸附特性.结果表明5水域沉积物对菲的吸附行为与沉积物有机碳含量有关,西湖和滇池沉积物对菲的吸附表现出明显不可逆性.研究发现当将总吸附量分解成可逆和不可逆吸附2个部分后,其可逆吸附部分可以很好地用脂/水分配机理进行预测.本工作认为河流和湖泊表层沉积物中的有机碳是控制菲环境行为的一个重要因素,但是其生态风险同时取决于沉积物的不可逆吸附特性.