高铁酸盐对藻类肝毒素的降解

研究高铁酸盐对悦目颤藻(Oscillatoria amoena)肝毒素(Microcystin-LR)的降解效能及其与pH的关系. 结果表明,处理有机质含量很高的藻类肝毒素粗提液,当高铁投加量增到40mg/L,pH控制在6～10,肝毒素几乎被完全降解.同时高铁的还原产物Fe³⁺、Fe(OH)₃发挥其助凝、絮凝的作用,对水体中有机质吸附沉降去除,TOC去除率达到50%左右,铁几乎无残留.高效液相色谱分析发现,作用机制可能是高铁氧化或异构化Adda基团的共轭双键,使Adda基团的结构发生变化,从而降低其毒性.     

投加聚合铝铁对A2O系统脱氮除磷效能的影响及机制

为研究A²O污水处理系统聚合铝铁投加对污水中TP的强化去除及对其他污染物的协同去除,通过小试试验对比研究了聚合铝铁分别在A²O系统曝气池前端和末端投加时各污染物的去除特征. 结果表明,与前端投加相比,聚合铝铁在曝气池末端的投加能够显著提升系统对污水中TP和NH₄⁺-N的去除率,但聚合铝铁末端投加时系统出水中ρ(NO₃--N)高于前端投加. 结果表明,聚合铝铁投加量〔以ρ(Al)计〕为4 mg/L时去除效果最好,此时系统对CODCr、TN、NH₄⁺-N、TP的去除率分别为93.3%、64.6%、83.6%和97.6%,出水中ρ(CODCr)、ρ(TN)、ρ(NH₄⁺-N) 和ρ(TP)分别为19.8、15.3、6.1和0.2 mg/L. 另外,在10 ℃下运行时,聚合铝铁对生活污水中TP及NH₄⁺-N的去除更为有效.     

环境pH条件下Fe2+活化过二硫酸盐降解有机污染物的效能与影响因素

利用Fe²⁺活化过二硫酸盐（PDS）产生SO₄^-·等高活性氧化物种是去除有机污染物的重要方法.然而该方法通常只有在酸性条件下才能获得良好的污染物去除效果,限制了Fe²⁺/PDS体系的实际应用.为此,分别从不同pH条件下Fe²⁺活化PDS降解水中有机污染物的效能、活性氧化物的种类和氧气的影响等角度,系统分析了中碱性条件下Fe²⁺/PDS体系难以氧化有机污染物的影响因素.结果发现,不同pH条件下Fe²⁺/PDS体系中均有SO₄^-·和Fe （Ⅳ）的生成;中碱性条件下溶解氧可与PDS竞争Fe²⁺,但此时仍有可观的PDS （37.6%~100%）得到了活化且排除氧气并不能提高污染物的去除效果.通过改变Fe²⁺的投量发现,过量的Fe²⁺会显著降低Fe²⁺/PDS体系对卡马西平的去除率,这表明过量的Fe²⁺对活性氧化物种是无谓消耗,是导致中碱性条件下Fe²⁺/PDS体系除污效能降低的重要原因.鉴于此,进一步探讨了零价铁或硫化零价铁替代Fe²⁺活化PDS去除污染物的可行性,并利用同步辐射技术分析了零价铁的腐蚀情况.结果为中碱性条件下PDS的有效活化和实际应用提供了理论支撑.     

Fe3+掺杂纳米管TiO2光催化臭氧化去除水中腐植酸

HA(humic acids, 腐植酸)是一种难降解天然有机物,常规饮用水处理工艺很难将其去除. 采用水热合成法制备纳米管TiO₂,并通过TEM(透射电镜)、XRD(X射线衍射)、XPS(X射线光电子能谱)和BET比表面积分析对催化剂进行表征,考察纳米管TiO₂光催化臭氧化对HA的去除效果. 结果表明:①254 nm紫外光照射下,500 ℃煅烧纳米管TiO₂催化臭氧化HA的工艺去除效果最佳,HA去除率可达42.1%,较单独臭氧化工艺提高92.2%. ②采用Fe³⁺掺杂纳米管TiO₂催化臭氧化工艺时,Fe³⁺掺杂量为1.0%(原子百分含量),煅烧温度为550 ℃时,催化效果最好,HA去除率可达79.5%. ③HA去除率高于TOC,0~10min内该现象更为明显. ④考察陶粒和活性炭负载Fe³⁺掺杂纳米管TiO₂的催化效果及催化次数对催化性能的影响发现,陶粒和活性炭负载Fe³⁺掺杂纳米管TiO₂存在下,HA去除率分别为85.1%和97.7%,使用4次后,HA去除率分别为73.9%和82.8%.     

铁促电解深度处理填埋场渗滤液的研究

采用箱式电化学反应器（具有氧化物涂层的钛基阳极）进行填埋场渗滤液的深度处理,考察了FeSO₄浓度、初始pH值、电压（电流）对污染物去除的影响,对比了铁促电解过程使用Fe²⁺和Fe³⁺的污染物去除效果.结果表明,与传统有机物电化学氧化相比,铁促电解显著提高了有机物的去除效率.FeSO₄浓度增大,有机物去除效果提高,当FeSO₄浓度大于1　250　mg·L^-1,有机物去除率提高幅度减小;污染物去除速率在30　min内较快,然后逐渐递减;合理的初始pH值范围为3～4;若有效去除COD和NH⁺₄-N,则电解电压须大于3.3 V,电流大于4.8 A;Fe³⁺促进电解去除有机物的效果略低于Fe²⁺;提出了铁盐循环利用和将酸洗废水应用于铁促电解过程的设想.     

MoS2强化Fe2+活化单过硫酸盐去除磺胺甲恶唑和还原六价铬的研究

采用二硫化钼（MoS₂）作为助催化剂加入到亚铁离子（Fe²⁺）/单过硫酸盐（PMS）体系,去除溶液中的磺胺甲恶唑（SMX）和还原六价铬（Cr（Ⅵ））,分别对SMX及SMX与Cr（Ⅵ）共存情况下的去除效果进行研究,并考察了MoS₂、Fe²⁺、PMS、SMX投加量对SMX和Cr（Ⅵ）去除效果的影响.结果表明,在[MoS₂]₀=0.9 g·L^-1,[Fe²⁺]₀ =0.3 mmol·L^-1,[PMS]₀=1 mmol·L^-1,[Cr（Ⅵ）]₀=100 μmol·L^-1,[SMX]₀=25 μmol·L^-1,初始pH为3.0的条件下反应30 min时,SMX的去除率和Cr（Ⅵ）的还原率分别达到98.8%和99.2%;实验中MoS₂和Fe²⁺浓度与Cr（Ⅵ）还原率呈正相关,而PMS浓度过高则会抑制Cr（Ⅵ）的还原;MoS₂/Fe²⁺/PMS体系下Cr（Ⅵ）的还原机理不仅与MoS₂还原生成的亚铁离子有关,Cr（Ⅵ）也能够被MoS₂或PMS直接还原.EPR实验表明,MoS₂/Fe²⁺/PMS体系中主要的自由基是SO₄^·-和HO^·.     

铁促双电极电化学氧化处理丙烯腈生产废水的研究

采用钛基二氧化锡(Ti/SnO₂)和金属铁构成组合阳极,并以石墨为阴极,研究了铁促双电极电化学氧化处理丙烯腈生产废水的效果及反应过程的相关规律.结果表明,与传统电化学氧化相比,采用组合阳极的双电极氧化过程获得了更高的有机物去除率并提高了电流效率.在相同电压下,当不外加H₂O₂时,COD去除率比采用传统电化学氧化提高11.0%～13.8%,电流效率提高8.0%～15.0%,而当外加H₂O₂浓度为2 200　mg·L^-1,且电压为4.0V时,COD去除率达74.6%, TOC去除率达67.9%.随着外加H₂O₂浓度的增加,COD和TOC去除率增加.反应初始阶段H₂O₂浓度较高而Fe²⁺浓度很低,随反应时间延长H₂O₂浓度迅速下降而Fe²⁺浓度则逐渐升高.反应过程中H₂O₂与Fe²⁺浓度变化速率与电压密切相关. H₂O₂初始浓度一定的情况下,阳极通电时间对电流效率影响显著.双电极电化学氧化对丙烯腈生产废水色度也具有良好的去除作用.铁促双电极电化学氧化为有机废水的处理提供了一个新的选择.     

零价铁对重金属和硝酸根的同步去除研究

为考察零价铁粉(Fe^O)同步快速处理废水中多种污染物的可能性,研究了Fe^０同步处理Cu²⁺、 Ni²⁺、 Cr(Ⅵ)等重金属离子和硝酸根.实验结果表明,硝酸盐对重金属离子的去除无明显影响,而不同重金属离子则对硝酸盐的去除有不同的影响.Fe^０同步去除水中的NO^-₃和Cu²⁺时,明显地提高了硝酸盐的去除率和反应速度,反应120 min使NO^-₃的去除率从38.2%提高到了95.0％,相应反应速率常数k_obs也从0.004 3 min^-1提高到了0.033 9 min^-1,且k_obs与Cu²⁺的初始浓度呈线性关系.Fe^０同步去除水中的NO^-₃ 和Cu²⁺时,由于Cu²⁺的存在,使得铁还原NO^-₃的表观活化能由40.8 　kJ·mol^-1降低到21.1 　kJ·mol^-1. 从而加快了Fe^０还原NO^-₃的反应速度.Fe^０同步去除水中的NO^-₃ 和Ni²⁺时,它们之间的相互影响较小.Fe^０同步去除水中的NO^-₃和Cr(Ⅵ)时,溶液中的硝酸盐浓度几乎保持不变,Cr(Ⅵ)的存在明显阻碍了铁粉还原脱除硝酸盐反应的发生.     

MnFe2O4@HTC活化过硫酸盐体系除藻效能与机制

采用水热法和共沉淀法将MnFe₂O₄负载在水热炭（HTC）表面制备磁性MnFe₂O₄@HTC复合催化剂.采用SEM、XRD、BET、FTIR、XPS对催化剂进行表征,通过考察MnFe₂O₄/HTC负载比、过硫酸钠（PS）投加量、初始pH和不同化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下MnFe₂O₄@HTC活化PS体系除藻的效能.基于自由基屏蔽实验和XPS分析对MnFe₂O₄@HTC活化PS体系反应机制进行研究验证.结果表明,当初始藻浓度为1.4×10⁹个·L^-1（OD₆₈₀=0.14）,催化剂投加量为0.2 g·L^-1,PS投加量为0.4 g·L^-1,pH为6时,降解30 min,该体系除藻率可达到99%.在该体系中,MnFe₂O₄@HTC材料可将藻细胞吸附在材料表面,通过Mn、Fe的价态循环和HTC的协同效应反应催化PS产生空穴、¹O₂、·O₂^-、SO₄^-·和·OH多种氧化物质,使藻细胞破裂死亡.     

活性炭-Fenton组合法去除水中PAEs的研究

采用活性炭-Fenton组合方法催化氧化去除水中的邻苯二甲酸酯(PAEs),研究了H₂O₂、Fe^2+-、H₂O₂/Fe^2+-及活性炭的用量、pH值、反应时间以及PAEs的初始浓度等对水中PAEs去除率的影响.结果表明,在Fenton试剂与活性炭的协同作用下,对PAEs具有较好的去除效果.PAEs水溶液(DMP、DEP、DBP、DOP各为12　mg·L^-1),经活性炭-Fenton法处理15　h后,PAEs的平均去除率可达到99.1%.     

高铁酸钾调理改善活性污泥脱水性能的反应机制研究

研究了高铁酸钾(K_2FeO_4)对处理活性污泥脱水性的效果,重点考察了不同pH和剂量条件下,K_2FeO_4调理对污泥过滤脱水特性和胞外聚合物(EPS)分布和组成的影响,以深入认识K_2FeO_4调理污泥的反应机制.研究表明,K_2FeO_4调理效果随pH值的降低而改善,其不仅有氧化裂解作用导致结合型EPS(BEPS)释放,同时其还原产物三价铁离子兼具混凝功效,能够通过电中和与界面吸附去除部分溶解性EPS(SEPS),同时压缩EPS结构,增强污泥絮体结构.此外,当pH值为3,K_2FeO_4投加量为0.1 g·g~(-1)(以TSS计)时,污泥过滤脱水速率和程度均达到最佳.过量投加K_2FeO_4(0.2 g·g~(-1),以TSS计)后,BEPS大量释放,污泥过滤阻力增加,脱水性能恶化.     

高铁酸盐溶液的制备与去除氨氮的实验研究

根据现场制备要求,优化传统高铁制备工艺,得出工业化现场制备液体高铁的最佳工艺条件,进而用于水库水氨氮的去除研究。实验结果表明,通过优化工艺所制得高铁浓度为24 g/L左右,铁转化率为80%左右。高铁对氨氮的去除效果随高铁与氨氮的摩尔比增大而增大,当摩尔比为0.45时,高铁对水源水中氨氮的去除率可达75%;在保证高去除率的基础上,通过延长絮凝反应时间,可降低高铁投加量;如果采用高铁预氧化,聚合铝或三氯化铁作絮凝剂,可提高对氨氮的去除率,还能大幅度降低高铁投加量,缩短反应时间。     

多功能复合高铁水处理药剂的电解制备研究

通过膜电解方法合成具有氧化、絮凝、吸附等多功能的复合高铁水处理药剂，研究电流过程的电流、温度、碱度等重要参数与高铁制备效率的关系，实验证明，控制适宜的电解时间和条件，可以获得高铁浓度为０．０２３３ｍｏｌ／Ｌ、总铁２为０．０２８２ｍｏｌ／Ｌ的复合药液，其中不含铁的固体形态，适合作为以现场制备和投加为目的的高效多功能水处理药剂     

微米SiC/石墨烯复合物光催化降解罗丹明B

为发展低耗和环境友好的有机物降解技术,采用光催化还原制备微米级碳化硅(SiC)/石墨烯复合材料,XRD、FTIR、Raman光谱、XPS和SEM等手段表征其物相组成和形貌结构,并以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,研究了复合材料在可见光照射下的光催化活性和稳定性;通过活性物种捕获实验初步探讨了RhB的光催化降解机制.结果表明,SiC与石墨烯复合延长了光生电子和光生空穴的寿命,提高了材料的光催化活性与稳定性.当SiC/石墨烯配比为1∶0. 8时,光照60 min时RhB的降解率可以达到92. 7%,降解过程符合一级反应动力学方程.光催化降解RhB过程中,主要活性物种的贡献依次为:光生空穴(h~+)超氧阴离子自由基(·O_2~-)光生电子(e~-)羟基自由基(·OH).     

工业园区污水处理厂的深度处理试验研究

针对河南某产业集聚区已建污水处理厂出水不能稳定达标问题,分别采用聚合硫酸铁混凝、高铁酸钾氧化协同聚合硫酸铁混凝、芬顿试剂氧化等方法对该厂的二沉池出水进行深度处理,研究了这三种方法对污水中CODcr和TP的去除效果.结果表明,聚合硫酸铁混凝不能将污水中的CODcr和TP处理达标;高铁酸钾氧化协同聚合硫酸铁混凝可以将污水中的CODcr处理达标,但是不能将污水中的TP处理达标;芬顿试剂氧化可以将污水中的CODcr和TP均处理达标,符合城镇污水处理厂污染物排放标准一级A排放要求.     

高铁酸钾氧化去除水中三氯生的研究

采用高铁酸钾对水中三氯生（TCS）的去除进行了研究,探讨了TCS的降解机理,考察了高铁酸钾投加量、pH值、天然有机物（NOM）和双氧水等因素对TCS去除和中间产物2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）生成的影响.结果表明：TCS通过醚键断裂降解生成2,4-DCP,TCS浓度为550μg/L,高铁酸钾浓度为15mg/L时,600s后TCS去除率可达96.48%.增加高铁酸钾投加量可以提高TCS的去除,TCS的去除率随pH值升高呈现出降低的趋势,酸性环境有利于TCS的去除,pH值为4时,TCS的去除达100%,腐殖酸和双氧水对TCS的去除有抑制作用.高铁酸钾可以有效降解TCS并降低溶液的急毒性,降低水质健康风险.     

可见光激发下模拟海水中四环素光降解的机制和路径

为了探明海水体系中多相光催化降解污染物的机制和路径,研究了在可见光激发下不同介孔TiO₂光催化降解纯水和模拟海水中四环素(TC)的过程,明确了不同盐离子对光催化降解过程的影响.结合自由基捕获实验,电子自旋共振(ESR)光谱和中间产物分析研究了光降解污染物的主要活性物种和模拟海水中TC降解途径.结果表明,模拟海水中TC光催化过程会受到显著抑制,手性介孔TiO₂催化剂对TC光降解反应速率相比其在纯水体系降低了70%左右,而非手性TiO₂光催化剂在海水体系中几乎不能降解TC.模拟海水中阴离子对光降解过程影响较小,但Mg²⁺和Ca²⁺存在会显著抑制光催化过程.无论在纯水还是模拟海水中,可见光激发后催化剂产生的活性物种都是空穴为主,因此模拟海水中降解路径与纯水体系中相同.盐离子不会抑制活性物种的产生,但Mg²⁺和Ca²⁺会富集在TC分子中电负性强的原子周边,阻碍空穴等对TC分子中电负性强原子的攻击,从而抑制了光催化降解效率.     

高铁酸钾制备影响因素的实验研究

文章介绍了湿法制备高铁酸钾的工艺,研究了次氯酸盐浓度、氧化反应温度、铁盐原料选择、洗涤所用溶剂种类等对高铁酸钾纯度和产率的影响。实验表明在制备次氯酸盐溶液时用冰水浴反应温度控制为20℃,选用37.5%的KOH溶液,可制得ClO-质量分数为123.5 g/L的饱和次氯酸钾溶液。实验还表明制备高铁酸钾的最佳反应时间为45 min,硝酸铁投加量为化学计量的80%时,可得到纯度为80%～90%、产率为71%的高铁酸钾固体产物。通过实验提出在0℃饱和的氢氧化钾溶液中不断搅拌,高铁酸钾晶体可以充分析出。     

多功能高铁酸盐去除饮用水中砷的研究

利用高铁酸盐的氧化絮凝双重水处理功能,取代氧化铁盐法,对其氧化除砷效果进行了评价.考察了高铁酸盐除砷的适宜pH值范围、氧化时间和絮凝时间,定性和定量分析了盐度、硬度等因素对高铁酸盐除砷效果的影响.结果表明,高铁酸盐与砷浓度比为15∶1,最佳pH为5.5～7.5,适宜的氧化时间为10min,絮凝时间为30min,处理后的水样中砷残留量可达到国家饮用水标准;盐度和硬度不干扰除砷过程.与传统的铁盐法和氧化铁盐法对比,此方法简便,高效,无二次污染,更有利于饮用水的清洁化除砷.     

C3N4/BiOBr复合可见光催化剂的性能及其作用机制

利用水热合成法制备了C_3N_4/BiOBr复合可见光催化剂,通过XRD、FT-IR、SEM、DRS、PL等手段对催化剂的物相组成和光化学性能进行了系统表征,利用对罗丹明B(RhB)的降解实验评价了催化剂在可见光照下的光催化降解活性和稳定性并通过ESR分析和自由基捕获实验探究了RhB的光催化降解机制.结果表明,水热合成法可成功制备结晶性能良好的C_3N_4/BiOBr复合可见光催化剂;C_3N_4的复合降低了BiOBr光催化剂的电子-空穴的复合,提高了光催化降解活性,其中15%C_3N_4/BiOBr的活性最佳,可见光照18 min后RhB的脱色率达100%,较纯BiOBr提高了1.5倍,且重复使用5次后仍具有较高的光催化降解活性;复合催化剂光催化降解RhB过程中参与降解的主要活性物种为空穴(h~+)和超氧自由基(·O_2~-),其中h~+影响更为显著.