阴极电极面积和膜面积对H型MFCs产电能力的影响

以生活污水为底物,碳棒作电极,构建H型瓶式微生物燃料电池(microbial fuel cells,MFCs),研究了阴极电极面积和膜面积对电池产电能力的影响.阳极以厌氧污泥作接种体,两室分隔物使用阳离子交换膜(cation exchange membrane,CEM),阳极不使用中介体,阴极使用无催化剂的普通碳电极....     

阳极内添加阳离子交换树脂提升辊压“三合一”膜电极MFC性能

阳极-隔膜-阴极的"三合一"膜电极结构能够最大程度减小阴阳极间距,提高微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)的输出功率.为进一步提高MFC性能,本研究使用非贵金属材料构建了辊压"三合一"膜电极系统,其欧姆内阻降低至3~5Ω.以乙酸钠为底物,MFC的最高功率密度达到446 m W·m-2.向阳极内添加固体小球(如聚苯乙烯球和玻璃微球)可在辊压过程中增加阳极表面和内部的大孔,强化电解液向阴极的传递从而使MFC的功率密度提升10%.添加阳离子交换树脂能够进一步强化阳极内部的质子传递,提高阴极电位,从而将功率密度提升至543 m W·m-2.此外,阳极内添加阳离子交换树脂还可提高电池运行的稳定性和库仑效率.     

离子交换膜应用于光/电/化学协同催化反应器

在光/电/化学协同催化反应器中,以离子交换膜代替盐桥连通阴、阳两室,以30 mg/L的甲基红溶液为目标降解物,考察了不同连通方式、初始pH和阴极电位对反应的影响. 结果表明:甲基红在阳离子膜型反应器中的表观反应速率常数明显高于盐桥型及阴离子交换膜型反应器,这是由于阳离子交换膜可以及时有效地将阳极室中产生的H+转移至阴极室中参与阴极反应. 甲基红在阳离子膜型反应器中的去除率随溶液初始pH的增高而降低,随阴极电位的增加先增大后减小,最佳反应条件为pH=2.0～3.0,阴极电位(-E_c)=0.6 V.      

强化电容去离子脱盐的吸附机理研究

采用活性炭作为电极材料,通过涂层方法制备了活性炭电极,并构建了简易的电容去离子(CDI)反应装置。从吸附热力学(吸附等温线、热力学参数等)和吸附动力学角度,对所制备的CDI用活性炭涂层电极电容去离子脱盐的吸附理论进行分析,试图揭示提高CDI脱盐效率的吸附机制。结果表明:Na Cl溶液在活性炭涂层电极上的吸附符合准一级动力学模型;活性炭涂层电极吸附Na Cl的过程以物理吸附为主,也进一步证明了活性炭电极对离子的吸附主要通过电场的静电引力作用,而非电化学氧化还原作用;CDI过程活性炭涂层电极电吸附Na Cl符合Langmuir吸附等温线,属于单分子层吸附。     

铜离子对双室微生物燃料电池电能输出的影响研究

通过分别或同时向阳极室和阴极室添加Cu2+,借助铜在体系中的分布解析,研究了Cu2+对体系内阻及其分布、电能输出、库仑效率等的影响,以期为微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)处理含铜废水的相关研究提供有益参考.结果表明,阳极添加10 mg·L-1的Cu2+会增大体系阳极反应的活化内阻及总体表观内阻,降低体系的电能输出和库仑效率,而阴极添加500 mg·L-1的Cu2+可显著降低阴极反应的活化内阻及总体表观内阻,提高体系产电效率.铜在体系中分布的研究表明,阳极室Cu2+不会向阴极室迁移扩散;当阴极添加Cu2+时,大部分被还原沉淀,另一部分因浓度梯度透过质子交换膜(proton exchange membrane,PEM)迁移扩散至阳极室(2.8%),影响产电微生物活性及系统的电能输出,仅有少部分Cu2+残留于阴极上清液中.     

2,6-二氨基蒽醌/石墨烯复合电极强化电吸附Pb2+

电吸附高效去除水中重金属离子的关键在于开发性能优异的电极材料.采用2,6-二氨基蒽醌(DA)修饰还原氧化石墨烯(r GO),通过溶剂热法成功制备了DA@rGO复合电极,考察了复合电极的电化学性质及电吸附Pb~(2+)性能.循环伏安测试表明,复合电极电化学性质优异,比电容在电流密度为1 A·g-1时达到304. 4 F·g-1,DA修饰显著提高了复合电极的赝电容.电吸附Pb~(2+)测试表明,施加电压为-1. 2 V时电吸附效果最优,反应60 min后Pb~(2+)去除率达94. 8%.电吸附过程符合一级动力学方程,Langmuir模型拟合得到Pb~(2+)的饱和吸附量为356. 66 mg·g-1,明显高于r GO电极(319. 40 mg·g-1),DA修饰引起的电容增加是复合电极Pb~(2+)吸附量提高的重要原因.使用0. 5 mol·L-1硝酸处理可使电极吸附的Pb~(2+)在5 min内脱附完全,实现吸附剂再生.经过10次电极吸附-脱附循环后,DA@rGO复合电极对Pb~(2+)的吸附去除率保持在88%左右,电极循环性能稳定.     

TiO2光电催化中光生电子降解对苯醌的行为研究

通过施加外加偏压把TiO2/Ti薄膜阳极产生的光生电子转移到阴极,并对其在阴极的电化学行为进行了研究.用水杨酸探针法对阴极溶液中产生的活性氧自由基进行了检测,探讨了pH值、恒电流值和连接类型等因素对阴极室溶液中对苯醌降解效果的影响.实验结果表明,在酸性条件下,转移至阴极的光生电子可将溶液中的溶解氧还原生成H2O2,再进而生成·OH;在pH值为2.0、恒电流为3.5mA和阳离子膜作为反应器双室连接类型的条件下,在60min内,阴极溶液中对苯醌的降解率可达到82.3%.     

剩余污泥燃料电池处理含铬废水的效能及机理

采用剩余污泥为阳极底物,六价铬为阴极电子受体,构建双室微生物燃料电池(MFC).MFC启动成功后,考察阳极室污泥初始浓度和阴极室六价铬初始浓度对MFC产电性能及六价铬还原速率的影响.较高的污泥浓度(8~12g/L)对六价铬的还原速率影响均较小,且去除率均可达99%以上.污泥浓度为10g/L的MFC具有较高的产电性能,内阻为108Ω,最大功率密度输出为3621mW/m3.阴极室较高的Cr(VI)初始浓度可维持较长时间的高输出电压,但对阳极污泥降解并无明显影响.XPS测试结果表明,阴极Cr(VI)的还原产物为Cr(III),因电场作用被吸附在电极片上,使得阴极溶液中的总铬浓度降低.研究表明,剩余污泥为底物的微生物燃料电池可以在产电的同时实现剩余污泥的资源化及电镀废水的无害化.     

电容去离子技术综述(三):影响因素

电容去离子(CDI)是最近十余年快速发展起来的一种用于脱盐的新型水处理技术。采用具有大比表面积及稳定的物理化学性质的多孔材料做电极,并外接直流电源,可使离子被吸附于电极上从而实现水的净化。简单介绍了电容去离子技术的优势所在,并详细分析阐述了包括电压高低、流速流量大小、极板间距对置的大小、温度浓度、离子种类、p H变化、加膜等对脱盐效果的影响。     

气体扩散电极体系电化学消毒

以自制活性炭/聚四氟乙烯(PTFE)气体扩散电极在无隔膜体系发生H2O2进行电化学消毒的系统研究,主要探讨了膜电极中PTFE质量分数W(PTFE)和造孔剂含量m(NH4HCO3),外部操作条件pH值和氧气流速Q(O2)对杀菌效果的影响.结果表明,W(PTFE)为0.5时,H2O2的产量最高.适量造孔剂的添加有效地提高了杀菌效率,与酸性条件相比,效果在中性条件下更为突出.BET比表面积分析结果表明,随着造孔剂含量的增加,膜电极表面的平均孔径先大幅度减小,后缓慢增加,这有助于电极上的气体传质效果.吸附在杀菌过程中起的作用不大.杀菌效率随着pH值的下降迅速提高,该体系pH值适用范围较广:当原水细菌总数为106CFU.mL-1,pH为3～10,以载铂量W(Pt)为3‰的气体扩散电极作为阴极进行电解,30 min后杀菌效率均能达到80%以上.在一定范围内增加氧气流速Q(O2)对H2O2的产生及杀菌效率的提高无太大影响.一方面,高的氧气流速增大了水的电阻,增加了杀菌能耗,提高气体扩散电极体系杀菌的运行成本;另一方面,高的氧气流速在一定程度上适当缩短了处理时间,降低了设备投资.机制研究表明,开始时阳极的直接氧化与自由基的产生起了重要作用;随着反应时间的延长,阴极H2O2间接杀菌的作用迅速增强;电解30 min后阴极室和阳极室的杀菌效率基本相当,此时两者的作用接近.     

阴离子交换树脂生物再生去除硝酸盐氮

阴离子交换树脂可高效去除水体中的硝酸盐,但盐水再生所产生的脱附液处理难度大.生物再生可通过反硝化作用降解吸附于树脂上硝酸盐氮,减少盐的使用,降低处理成本.本文在考察不同碳源(葡萄糖、乙酸钠、乳酸钠、甲醇)对生物再生影响的基础上,利用反硝化细菌对吸附有硝酸盐氮的阴离子交换树脂进行了生物再生研究,考察了微生物浓度和共存Na Cl对生物再生的影响.结果表明,生物再生过程由离子交换脱附过程和反硝化过程构成,整体受反硝化过程限制.微生物浓度的升高可显著降低生物再生所需时间,当微生物接种量高于0.6 g·L-1时,树脂上的硝酸盐可以在10 h内完全降解.再生体系中Na Cl可促进硝酸根的离子交换脱附,造成初始阶段溶液中硝酸盐浓度的快速升高,但生物再生仍受反硝化过程控制.当Na Cl浓度高于20 g·L-1时,反硝化生物活性被抑制,生物再生时间显著增加.而吸附生物再生多批次实验表明,生物再生后的树脂吸附量稳定于30~35 mg·g~(-1).     

粉煤灰提铝中间产物合成4A分子筛对氨氮的吸附行为研究

采用粉煤灰提铝中间产物合成4A分子筛,利用XRD、SEM、热重分析、化学成分分析、阳离子交换容量对4A分子筛进行表征.考察吸附时间、pH、分子筛投加量、氨氮初始浓度、共存阳离子对其吸附性能的影响,研究其对模拟废水中氨氮的吸附效果,并结合准二级动力学方程、吸附等温线研究吸附性能和机理.结果表明,初始浓度为50 mg·L~(-1)、4A分子筛投加量为5 g·L~(-1)、pH值为6~9、吸附时间为80 min时氨氮去除率可达71.34%;随着氨氮初始浓度升高,其去除率降低,吸附容量增加;共存阳离子Na~+、K~+、Ca~(2+)对NH_4~+有强烈的竞争吸附,Mg~(2+)无明显竞争作用.吸附过程符合准二级动力学方程和Freundlich模型.Langmuir吸附等温线显示最大吸附容量为20 mg·g~(-1).     

壳聚糖的改性及其去除废水中染料物质的性能研究

采用戊二醛交联FeCl_3制备改性壳聚糖吸附处理染料废水,以20 mg·L~(-1)的亚甲基蓝溶液作为处理对象,探究氯化铁改性壳聚糖(FeCl_3-CTS)投加量、废水p H值、反应时间对其处理亚甲基蓝废水性能的影响,并对吸附动力学、吸附等温线过程进行拟合.结果表明,FeCl_3-CTS对亚甲基蓝废水的处理效果远高于未改性壳聚糖(N-CTS),尤其是在投加量为0.1 g·L~(-1)、p H=6的条件下,经FeCl_3-CTS处理50 min后,亚甲基蓝废水的脱色率高达99.4%,FeCl_3-CTS对亚甲基蓝的吸附容量高达198.8 mg·g~(-1),与N-CTS的54.8%和109.6 mg·g~(-1)相比,均有显著的提高.吸附动力学、吸附等温线拟合结果显示,FeCl_3-CTS对亚甲基蓝废水的吸附过程符合准二级反应动力学方程(R2=0.9992)和Langmuir等温线方程(R~2=0.9995).     

一种纳米级不定形碳对水中四环素的吸附研究

研究了一种新型纳米级不定形碳对水中四环素的吸附作用.结果表明,在Li-Na-K碳酸盐的共熔体系中生成的碳粉对四环素表现出了良好的吸附性能.在298K下,碳粉对四环素的吸附行为更符合拟二级动力学模型和Freundlich吸附等温线,最大吸附容量达到127.76 mg·g-1.热力学计算结果表明,吸附过程是吸热的、自发的,以化学吸附为主.吸附行为表现出明显的p H依赖性,当溶液的起始p H在2~11,p H为4时碳粉对四环素的吸附量最大.溶液中的阳离子对吸附有一定的影响,但影响不大,随着阳离子浓度的增加,吸附量在一定程度上逐渐减小.离子交换作用可能是吸附的原理之一,还可能同时存在静电引力、氢键等作用.分别使用0.25 mol·L-1的Ca Cl2和Na Cl溶液进行解吸实验,解吸效率在7.42%~25%,解吸效率较低,说明吸附的化学作用较强.     

富铁酸性硫酸盐体系施氏矿物附着包裹硫杆菌的Fe2+氧化能力研究

探究富铁酸性硫酸盐体系次生铁矿物附着包裹硫杆菌的Fe~(2+)氧化活性,对揭示次生铁矿物调控酸性矿山废水形成过程具有指导意义.本研究首先采用摇瓶实验合成次生铁矿物—施氏矿物,然后将脱水后的0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接或溶解后加入到pH为2.50的富铁酸性硫酸盐体系(改进型9K液体培养基)中进行Fe~(2+)氧化,分析体系pH、Fe~(2+)氧化率、次生铁矿物产生量等相关指标.研究表明,氧化亚铁硫杆菌在脱水施氏矿物的附着包裹量为2×10~8cells·g~(-1).0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接加入体系经过108 h培养,pH分别下降至2.28、2.25、2.24及2.22;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物加入量的增加而增加,且各体系Fe~(2+)氧化率在108 h均达到100%,此时次生铁矿物产生量分别是3.05、3.30、3.61与3.70 g·L~(-1).然而,0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物溶解后进入的相应体系经过108 h培养后,pH分别下降至2.19、2.18、2.10及2.02;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物溶解量的增加而增加,各体系Fe~(2+)氧化率在96 h均达到100%,各体系次生铁矿物在108 h时的产生量分别是6.16、6.44、6.76与7.89 g·L~(-1).可见,施氏矿物对硫杆菌的吸附包裹作用致使体系Fe~(2+)氧化效率降低,次生铁矿物合成量减少,酸化程度减弱.     

HDTMA改性沸石的制备及吸附废水中对硝基苯酚的性能和动力学

采用十六烷基三甲基溴化铵(HDTMA)对天然沸石进行改性,研究了沸石的改性条件、改性沸石投加量、废水p H值、反应时间等对HDTMA改性沸石去除废水中对硝基苯酚性能的影响,并分析了吸附动力学和吸附等温线.结果表明,改性沸石对废水中对硝基苯酚的吸附效果明显高于天然沸石,当制备改性沸石的HDTMA溶液的质量分数为1.2%,且其p H值为10时,改性沸石对废水中对硝基苯酚的吸附量达到2.53 mg·g~(-1),远高于天然沸石的0.54 mg·g~(-1).吸附实验中,改性沸石投加量8 g·L~(-1),反应时间90 min,p H=6的条件下,HDTMA改性沸石对废水中对硝基苯酚的去除率高达93.9%.吸附动力学和等温线研究表明,一级动力学方程能够更好地拟合沸石吸附对硝基苯酚的过程(R20.90),不同温度条件下Langmuir等温线拟合方程的相关系数均在0.90以上,数据和方程拟合性较好.     

负载多壁碳纳米管的多孔Ti/SnO2-Sb-Ni电极电催化氧化双酚A

为发展废水中双酚A（BPA）的处理技术和保护水环境安全,采用“电沉积-热分解”法制备负载多壁碳纳米管（MWCNTs）的多孔Ti/SnO₂-Sb-Ni电极,研究了电极对BPA的去除能力、动力学特征和矿化效率,初步分析了BPA的降解途径.结果表明,当浸渍液中n（Sn）∶n（Sb）∶n（Ni）为100∶10∶1、ρ（MWCNTs）为0.8g·L^-1时,制备的电极对BPA的去除效果最好;负载MWCNTs使得电极表面的晶体尺寸更小,可增大电极的比表面积,为电催化反应提供更多的活性位点,进而提高电极的电催化效率.当c（Na₂SO₄）为10mmol·L^-1、反应液初始pH为5和电流密度为50 mA·cm^-2时,对50 mg·L^-1的BPA降解60 min时去除效率达到99.76%;去除过程符合一级反应动力学方程,速率常数为0.096 min^-1;电解120 min时,TOC去除率达到67.01%.采用液相色谱-串联质谱分析法（...     

铈改性水葫芦生物炭对磷酸盐的吸附特性

本研究通过共浸渍-热解法开发了一种铈改性水葫芦生物炭吸附剂（Ce-BC）,用以去除实际废水中的磷酸盐,考察了Ce-BC投加量、废水pH值、反应时间及共存的竞争性离子对吸附过程的影响.结果表明,当Ce-BC投加量为0.4 g·L^-1,初始磷酸盐溶液pH值介于3~10时,Ce-BC对磷酸盐的吸附性能最佳,最大吸附量达到35.00 mg·g^-1.Ce-BC对磷酸盐的吸附过程符合准二级动力学模型,并能在1 h内达到98%的磷酸盐去除率,吸附速率快.此外,Ce-BC具有较高的抗阴离子干扰能力,且具有良好的再生性能,Ce-BC经过4次再生后仍能保持90%以上的初始吸附效率.场发射扫描电镜-能量色散光谱（FESEM-EDS）、傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线衍射光谱（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）等表征结果表明,Ce-BC对磷酸盐的吸附机制主要包括配体交换和内球络合.本研究制备的Ce-BC吸附剂,可以有效去除及回收实际生活污水中的磷酸盐,在避免水体富营养化的同时实现磷资源的回收利用.     

石墨烯凝胶电极的制备及电吸附Pb2+的性能

电吸附去除水中重金属离子具有吸附容量高和电极可再生的优点.本文采用高温水热法还原氧化石墨烯(GO)得到石墨烯水凝胶(GS)并经压片制得GS电极.本文对GS电极的电化学性能进行了测试,考察了GS电极电吸附Pb~(2+)的动力学和热力学特性,以及电极的脱附和循环使用情况.结果表明,GS电极的电化学性能优异,其单位质量比电容高达200.4 F·g~(-1)(1 A·g~(-1));提高电压有利于GS电极电吸附Pb~(2+),电压为-1.2 V时,GS电极对Pb~(2+)的去除率达96.4%;GS电极电吸附Pb~(2+)的饱和吸附量达461.20 mg·g~(-1),是不加电时饱和吸附量的2倍;施加反向电压可以实现Pb~(2+)的脱附和电极再生,电吸附-脱附15次后,电极对Pb~(2+)的去除率保持在95%以上.     

盐度对好氧颗粒污泥硝化过程中N2O产生量的影响

采用好氧SBR反应器,考察盐度在0、5、10 g·L-1条件下好氧颗粒污泥全程硝化过程中N2O产生量的变化情况以及对系统脱氮效果的影响.结果显示,随着污水中盐度增加,N2O产生量呈递增趋势.在3个盐度下(0、5、10 g·L-1),溶解态N2O产生量分别为1.21、8.99、24.81 mg·m-3,释放态N2O产生量分别为0.95、3.46、16.45 mg·m-3.在盐度为5 g·L-1和10g·L-1条件下,N2O释放速率分别为0 g·L-1时的3.6倍和17.4倍.在3种盐度条件下无论是溶解态N2O还是释放态N2O产生量在硝化过程的变化趋势均是先上升后下降,且溶解态N2O产生量大于释放态产量.另外当盐度浓度较低时(低于5 g·L-1),对NH+4-N去除效果影响较小,NH+4-N的去除率与盐度为0 g·L-1时基本相同,均在98%以上;但当盐度升至10 g·L-1后,NH+4-N的去除率降到了70%.因此,污水中盐度增加不仅影响NH+4-N的去除效率,而且增加N2O产生量.