郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

德州市大气颗粒物中二次粒子污染特征

为了探讨德州市大气颗粒物中二次粒子污染特征,于2012年2-9月在德州市城区及郊区布置采样点位6个,分为采暖季、风沙季、非采暖季3个季节进行了不同粒径(TSP、PM_(10)、PM_(2.5))颗粒物的样品采集;进行了颗粒物中阴离子(F~-、Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-)、阳离子(NH_4~+、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+))和碳组分(OC、EC)的测定。结果表明:德州市大气颗粒物中SNA/总水溶性离子为60.83%,SNA污染严重;SO_4~(2-)的平均浓度值变化趋势均为非采暖季风沙季采暖季,NH_4~+为采暖季风沙季非采暖季,NO_3~-没有呈现出明显的季节变化特征;SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+在PM_(2.5)中的浓度与其在PM_(10)中浓度的比值范围为0.60~0.90,二次无机离子更容易富集在细颗粒物中;NO_3~-/SO_4~(2-)的平均值为0.17,德州市大气颗粒物以燃煤污染占主导;OC、EC的平均浓度值变化趋势均为采暖季风沙季非采暖季,OC/EC的比值均2.0,说明德州市大气细粒子中SOC对OC有一定的贡献;SOC浓度值的季节变化趋势为采暖季风沙季非采暖季,SOC/OC的平均值在TSP、PM_(10)、PM_(2.5)中分别为16.91、22.15、19.27,说明SOC在OC中占有较大比例,是OC的重要组成部分。     

南京北郊不同大气污染程度下气溶胶化学组分特征

为了解不同大气污染程度下大气细颗粒物中水溶性化合物和含碳物质的污染特征,使用瑞士万通850 professional IC型色谱仪和Model 2001热光碳分析仪分别对2015年南京北郊冬季清洁、轻/中度污染和重度污染程度下的水溶性离子、OC(有机碳)和EC(元素碳)进行了分析.结果表明,重度污染中PM_(2.5)日平均浓度为清洁天的4.0倍,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种主要二次离子平均浓度则分别为清洁天的6.4、3.1和3.9倍,且它们均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在于清洁天和污染天中.两种呈酸性的污染天均主要受流动源影响.OC与EC的最高浓度均出现在重度污染天,分别达到49.8μg·m~(-3)和10.3μg·m~(-3).清洁天中SOC平均浓度最低(4.28μg·m~(-3)),但SOC占OC质量分数却高于另外两种污染天(41.14%).通过碳组分丰度值发现燃煤燃烧和汽油车尾气排放是观测期间内碳质颗粒物的共同主要贡献源.     

APEC会议期间天津市PM_(2.5)污染特征研究

为了解APEC会议期间天津市PM_(2.5)污染特征,2014年11月6日-22日在天津市环境监测中心采集PM_(2.5)样品,分析了水溶性离子、无机元素及碳组分含量。结果表明:APEC会议期间,天津市PM_(2.5)浓度水平为81μg/m3,低于会后114μg/m~3;NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+等二次离子在PM_(2.5)中所占比重由会议期间的48.12%下降为会后的42.68%,一次离子所占比重由期间的8.84%上升为会后的14.50%,NO_3~-/SO_4~(2-)比值及硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)均高于会后。总无机元素浓度及其在PM_(2.5)中的占比均明显低于会后。有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度及在PM_(2.5)中的占比低于会后,但OC/EC比值及二次有机碳(SOC)在OC中所占比重高于会后。说明APEC期间天津市PM_(2.5)中二次反应较为明显,机动车排放对PM_(2.5)的贡献相对突出,城市扬尘得到明显控制。     

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法.利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征.结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低.实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高.柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分.机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分.柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间.实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间.此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2.0,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成.上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据.     

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法。利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征。结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低。实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高。柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分。机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分。柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间。实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间。此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成。上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据。     

廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究

为研究廊坊市区秋季环境空气中颗粒物浓度及其组分昼夜变化特征,于2015年9月12—21日在廊坊市进行PM_(2.5)和PM_(10)采样,并对采集的样品无机元素、水溶性离子和碳组分(OC和EC)分析.结果表明,夜间PM_(2.5)和PM_(10)浓度比白天高,且下半夜出现大幅上升.PM_(2.5)/PM_(10)比值为0.49~0.62,下半夜最高.碳组分、Ba、Cr、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等主要富集在PM_(2.5)中,而Ca、Al、Si、Mg~(2+)和Ca~(2+)等主要富集在PM_(10)中.通过昼夜颗粒物组分对比发现,夜间EC、Cu、Zn、Cr、Pb、Cl~-、NO_3~-和NH_4~+等浓度明显上升.同时,下半夜OC/EC比值明显变小,Cl-、NO_3~-和NH_4~+浓度明显增大,同时段CO和NO_2浓度上升,而SO_2浓度变化平缓.以上表明采样期间廊坊夜间可能存在移动源和部分工业污染源排放.     

聊城冬季一重污染过程PM2.5污染特征及成因分析

北方秋冬季为重污染过程频发季节,为了解聊城市冬季重污染过程中PM_(2.5)及化学组分污染特征,于2016年1月7~11日在聊城市区开展PM_(2.5)样品采集并分析了其中水溶性离子、碳成分及无机金属元素这3种化学组分,并对污染特征及成因进行了分析.结果表明,此次污染过程PM_(2.5)浓度呈现明显的倒V字型,平均浓度为238.3μg·m~(-3),超过国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级浓度限值2.2倍;NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)为PM_(2.5)的主要水溶性离子成分;随污染加重或减轻,NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl-和Mg~(2+)浓度呈现增加或降低趋势,而Ca~(2+)变化趋势与之相反.污染鼎盛时,NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)浓度分别为48.96、68.45和80.55μg·m~(-3),达到起始阶段的6.29、7.31和7.84倍;过程期间OC和EC的浓度为20.8~60.2μg·m~(-3)和3.0~7.5μg·m~(-3),OC浓度高于EC且变化幅度明显偏大;过程期间各日无机金属元素浓度和分别为10.2、22.4、16.0、19.6和8.2μg·m~(-3),富集因子(EF)结果显示,各元素EF均小于10,未被富集,表明污染过程中其主要来源于地壳等自然源;PM_(2.5)质量浓度重构结果表明,有机物(OM)、SO_4~(2-)和NO_3~-为PM_(2.5)的主要组分,其次为NH_4~+、地壳物质和其他离子,EC和微量元素含量相对较低.随着PM_(2.5)污染加重,二次无机盐(SO_4~(2-)、NO_3~-及NH_4~+)浓度及所占比例均随之增加,OM浓度随之增加但比例有所下降,而地壳物质浓度及比例均下降,表明二次无机转化是此次污染过程的主要原因,主要受燃煤和机动车排放影响.     

石家庄秋季一次典型霾污染过程水溶性离子粒径分布特征

为研究石家庄秋季典型霾污染过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2013年10月15日到11月14日利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)对石家庄城区大气颗粒物进行了为期一个月的连续采样,并使用离子色谱仪对观测期间一次霾污染过程颗粒物中8种水溶性无机离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))进行了分析.结果表明,石家庄秋季颗粒物污染严重,采样期间PM10和PM2.5日均值分别达到(361.2±138.7)μg·m~(-3)和(175.6±87.2)μg·m-3,PM_(2.5)日均值达到国家环境空气质量二级标准的2.3倍.此次污染过程,优良天、轻/中度污染天和重度污染天总悬浮颗粒物中总水溶性无机离子(TWSII)浓度日均值分别为(64.4±4.6)、(109.9±22.0)和(212.9±50.1)μg·m-3,由优良天过渡到重度污染天,总水溶性无机离子中二次无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)的比例由44.9%上升至77.6%,此次的霾污染过程主要来源于二次无机离子的生成和积累.优良天,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+呈现双模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,而在轻/中度污染天和重度污染天,逐渐转变为单模态分布,峰值出现在0.65~1.1μm,随着高湿度下液相反应的加剧,二次无机离子由凝结模态向液滴模态转移的迹象明显.Na+、Mg~(2+)和Ca~(2+)这3种离子在优良天、轻/中度污染天和重度污染天的粒径分布相似,均以粗模态形式存在,在4.7~5.8μm出现峰值;K~+、Cl~-在优良天、轻/中度污染天和重度污染天均为双峰分布,但峰值出现的粒径段有所改变.     

导数在计算矩中的应用

本文主要研究了应用数学分析中导数知识来求解统计学中的二项分布,泊松分布,几何分布的一、二阶矩.将这种方法加以推广,我们又提出了利用高阶导数求出伽玛(Gamma)分布,指数分布,正态分布的高阶矩.     

大气气溶胶粒子质量浓度分布规律研究

在可吸入性颗粒物粒径范围内(d_p<10μm),上海市区大气中气溶胶粒子质量浓度分布为双峰型,峰值出现在1.0μm左右(积聚模态粒子区)和4.5μm左右(粗粒子区),且呈现大粒径处峰值大于小粒径处峰值的趋势。与质量浓度分布曲线相似,质量概率密度分布也为双峰型,峰值出现在0.8μm左右和4.0μm左右。模拟结果表明,上海市区大气中气溶胶粒子质量概率密度分布规律符合双重分布函数:y=exp[-(a_4d~4 a_3d~3 a_2d~2 a_1d a_0)],所表征的类型,应用双重分布函数能解释大气气溶胶粒子的分布规律。     

北京大气气溶胶中水溶性离子的粒径分布和垂直分布

2004-09在北京325 m气象塔的8、80、240 m 3个不同高度,利用Andersen分级采样器同步进行了大气气溶胶采样.样品用离子色谱（IC）进行了分析.结果表明,SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃、K⁺的浓度在0.43～1.1 μm出现峰值;Ca²⁺、Mg²⁺的浓度在4.7～5.8 μm出现峰值;Na⁺,Cl^-的浓度在0.65～1.1 μm和4.7～5.8 μm出现峰值.观测期间,二次离子（SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃）的峰值从“凝结模态"向“液滴模态"移动,高湿度可能是形成液滴模态的重要原因.二次离子（SO₄^2-,NH⁺₄、NO^-₃）随着高度升高,浓度有增加的趋势;Ca²⁺、Mg²⁺在80 m出现高值;K⁺、Na⁺、Cl^-的垂直分布比较均匀.     

采用体积信息熵表征颗粒污泥系统稳定性及其稳定机制

SBR反应器中培养自养硝化颗粒污泥,在絮体转化为颗粒过程中,颗粒的体积信息熵从2.05(27 d,初见颗粒)降低为1.85(95 d),熵值降低的主要动力来自于松散的絮体在较快沉速选择压条件下被淘洗出系统.当絮体被淘洗出系统即完成颗粒化过程,在129 d时测得系统中颗粒沉速分布的中位数为6.27 m.h-1,因此颗粒体积熵值的变化不再受沉速选择压(6m.h-1)的控制.颗粒的粒径、沉速及体积熵值分布均呈现周期性变化,其中信息熵的均值为2.16,最小值为1.79,最大值为2.63.在这种周期性变化过程中,系统总是表现为粒径均值先增大后减小.熵值的波动的驱动力来自于颗粒的破碎与破碎体的成长,体积分布信息熵的大小可以很好地表征系统的稳定性及其稳定机制.     

新疆部分城市可吸入颗粒物的浓度及粒径分布

采用TH-β10大气颗粒物浓度监测仪,从2011年4-5月在乌鲁木齐、奎屯、阿克苏、库尔勒、喀什、和田市环境监测站采集大气可吸入颗粒物PM2.5、PM5和PM10样品,分析了不同采样点大气颗粒物的质量浓度变化范围及与TSP的相应比值。结果表明,不论是PM2.5、PM5还是PM10,阿克苏市可吸入颗粒物的质量浓度变化幅度较大,其次是库尔勒市,其余采样点在采样期间的浓度变化幅度不大,并且库尔勒、喀什、奎屯、阿克苏四个城市PM5/TSP和PM2.5/TSP的比例大,除喀什、阿克苏的PM10/TSP的比例接近于1之外,其余可吸入颗粒物的浓度均小于TSP;采用显微镜观测成像技术结合血球计数板方法,利用粒径分布函数分析对六个城市的PM10和5个城市的PM2.5颗粒物在不同粒径的分布进行了分析。结果表明,对于PM10而言,阿克苏在dp<0.5的粒径范围内分布函数高达79%、喀什在dp=0.5~0.6μm之间为44%、和田则在dp=1.2~2.2μm出现20%的最大粒径分布函数。就PM2.5而言,库尔勒在dp<0.5、dp=0.5~0.6、0.6~1.2μm区间内的分布函数均为最大值,其值分为79%、50%、50%,可以说明在采样期间,库尔勒市区的颗粒物在粒径小于1.2μm出现的几率更大些,即颗粒物以积聚模态为主。     

生物过滤填料层的温湿度场分布

为了优化生物过滤(BF)废气处理系统的结构设计和参数控制,实验研究了BF系统净化H2S模拟废气过程中填料层的温湿度场分布规律,考察了填料层湿度与废气温度的耦合关系及H2S浓度沿填料层的轴向分布.实验结果表明,BF系统底部通人模拟废气后,填料温度开始上升,且下层温升幅度明显大于上层,温升现象自下而上逐步推移,运行12d后形成上高下低的轴向温度梯度;由于壁面热传导效应,填料层内形成由轴心向两侧降低的径向温度梯度.下层填料的湿份迁移速率明显大于上层填料,最终形成上高下低的湿度梯度;填料层湿度随废气进气温度升高,以指数方式减小.H2S浓度沿轴向自下而上逐渐降低,并随系统运行时间延长,轴向各点H2S浓度逐渐增大.     

地表水污染物排放总量分配方法

本文依据容量总量控制和目标总量控制相结合。总量控制与浓度控制相结合，公平分配，水体自净容量合理利用等原则。以技术先进性、管理和经济可行性相统一为出发点，对水质功能区内水污染物允许负荷量，排污量允许排污量的分配方法进行探讨。     

基于应力-强度干涉理论的可靠度点估计研究

研究了基于应力-强度干涉理论(SSI)的可靠度点估计的一般模型,进而给出了应力和强度均服从单参数指数分布和双参数指数分布时可靠度估计值计算公式,给出其与样本值之间的定量关系。对于应力和强度服从其他分布的情况,采用分布类型变换将其变换为指数分布,然后利用指数分布类型的研究结果给出可靠度估计值计算式,简化了计算。     

北京市夏季空气真菌生态分布特征

研究了北京市夏季空气真菌的群落结构和分布特征．结果表明,空气真菌优势菌属依次为枝孢属(Cladosporium)、链格孢属(Alternaria)、无孢菌(non—sporulating mycelia)、青霉属(Penicillium)和曲霉属(Aspergillus),其中枝孢属浓度占总浓度的47．2％,出现频率为100％,是绝对的优势真菌属．在不同的功能区,教区枝孢属最多,占53．5％,交通干线青霉属和链格孢属最多,分别占7．2％和24．3％．公园绿地无孢菌占31．7％,明显多于教区和交通干线,不同的环境条件能够改变空气真菌类群的浓度．公园绿地和教区空气真菌总浓度明显高于普通干线(P＜0．01)．空气真菌的粒子径主要分布在1．0—6．0um,约占总数的70％,呈对数正态分布．公园绿地空气真菌中值直径大于交通干线和教区,分别为2．50um,2．37um和2．04um．     

Gallic acid和SDS对黑麦草体内重金属亚细胞及形态分布的影响

通过盆栽试验,研究了投加螯合剂没食子酸gallic acid(5mmol·kg-1)与表面活性剂十二烷基磺酸钠SDS(1mmol·kg-1)对黑麦草(Lolium perenneL.)体内重金属亚细胞及形态分布的影响.结果表明,单独投加gallicacid增强了黑麦草对Cd、Pb的区室化作用及对Zn的细胞壁沉积作用;复合投加gallic acid和SDS增强了黑麦草对Cd的区室化作用和细胞壁沉积作用,以及对Zn的细胞壁沉积作用.单独投加gallic acid使黑麦草体内Cd、Zn总量分别增加了33.5%和6.0%,其中,惰性态Cd、Zn所占比例分别增加了6.2%、6.3%;复合投加gallic acid和SDS使黑麦草体内Cd总量增加了35.6%,Zn总量减少了1.1%,其中,惰性态Cd、Zn所占比例分别增加了7.2%、8.6%,增强了植物对Cd、Zn的螯合作用.各处理对Pb的亚细胞分布及形态无明显影响.