不同氮污染特征河流N2O浓度、释放通量与排放系数

以铁岭市22条河流为研究对象,分析了河流N_2O溶存浓度、释放通量及排放系数.根据氮素的主要赋存形态及氮素浓度,22条河流可分为铵态氮污染(铵态氮平均浓度5.86 mg·L~(-1))、硝态氮污染(硝态氮平均浓度3.05 mg·L~(-1))和氮限制(溶解性无机氮平均浓度1.04 mg·L~(-1))河流这3种.总体上,N_2O溶存浓度介于17.03~9 028.60 nmol·L~(-1),均值为546.75nmol·L~(-1),饱和度均值为6 256%;河流水-气界面N_2O释放通量介于17.21~15 655.3μg·(m~2·h)~(-1),均值为949.36μg·(m~2·h)~(-1).铵态氮污染河流断面N_2O浓度和释放通量显著高于硝态氮污染和氮限制断面(LSD,P0.05).根据IPCC方法计算了河流N_2O排放系数(EF_(5r)),结果表明3种类型河流EF_(5r)呈现极为明显的差异,EF_(5r)变异系数达到445%.硝态氮污染河流EF_(5r)均值为0.000 5,显著低于IPCC建议值(0.002 5);但铵态氮污染河流硝态氮浓度较低,导致EF_(5r)计算均值高达0.445 6,为IPCC建议值的180倍;氮限制河流EF_(5r)均值为0.005 0,为IPCC建议值的2倍.因此,在计算EF_(5r)时应充分评估河流的氮污染状况.本文根据河流氮污染特征,结合不同类型河流N_2O产生机制,对EF_(5r)进行了分类计算,探讨了EF_(5r)的修正计算方法.建议针对氨氮污染和氮限制河流采用[N_2O]/[NH_4~+]方法计算EF_(5r);如不考虑河流氮污染特征,建议采用[N_2O]/[DIN]方法计算EF_(5r).     

闽江河口养殖塘水体溶存氧化亚氮浓度及扩散通量研究

水产养殖生态系统由于其高氮负荷而成为氧化亚氮(N_2O)的潜在释放源.本文以福建闽江河口养虾塘为研究对象,采用静态顶空-气相色谱法测定分析了表层水体溶存N_2O浓度和饱和度,基于薄边界层模型计算了水-气界面N_2O扩散通量,在此基础上结合气象要素与水环境因子分析其主要影响因素.结果表明,养殖塘水体溶存N_2O浓度和饱和度的均值分别为17.96 nmol·L~(-1)和198.03%,时间变化上表现为养殖中期显著高于养殖末期和初期,且具有一定的日变化特征.相关分析表明,N_2O浓度及饱和度与温度、水体NH~+_4-N和叶绿素a浓度呈显著正相关(p0.05),与气压、风速和水体pH值呈显著负相关(p0.05).LM86、W92和RC01模型估算的养殖塘水-气界面N_2O扩散通量的均值分别为20.80、183.75和298.52 nmol·m~(-2)·h~(-1),3种扩散通量均呈现出随着养殖时间推移显著增加的特征,风速和水体溶存N_2O是影响河口养殖塘N_2O扩散通量的重要因子.N_2O扩散通量与扩散系数的取值密切相关,但不同模型方程计算得出的扩散系数存在显著差异,比较发现,RC01模型更适合河口区养殖塘水-气界面N_2O扩散通量估算.本研究结果可为完善水产养殖生态系统的N_2O排放清单编制和近海水环境保护提供一定的科学依据.     

长江溶存氧化亚氮的分布与释放

于2008年1月对长江宜昌到徐六泾段干流以及部分湖泊和支流入江口进行了调查,并于2007年6月到2008年5月对长江徐六泾进行了逐月调查,采样测定了长江溶存N2O的浓度并选择合适的模型估算了其释放通量.结果表明,2008年1月长江表层河水中N2O的平均浓度为(22.0±3.5)nmo·lL-1,均处于过饱和状态,平均饱和度为180%±33%,长江向大气释放N2O通量平均为(13.7±14.6)μmol·m-·2d-1.冬季长江溶存N2O的分布规律为下游溶存N2O浓度高于中游,支流及湖泊高于干流.长江徐六泾段河水中N2O全年平均浓度为(19.4±7.3)nmol·L-1,呈现明显季节变化特征.长江徐六泾段河水中N2O平均释放通量为(43.9±24.9)μmol·m-2·d-1,夏季最高可达80.7μmol·m-·2d-1.初步估算出长江每年向大气释放N2O-N的量为12.0Gg·a-1,约占整个中国N2O排放量的1.1%.而长江输入东、黄海N2O-N的年通量为0.5Gg·a-1,对长江口及其邻近海域N2O分布及氮的生物地球化学循环有重要影响.     

夏季大辽河河口区水体反硝化及其影响因素

于2013年夏季对大辽河及其河口区水体反硝化过程的环境效应,包括反硝化氮损失比例、N2O产生比例等进行了研究讨论.结果表明,夏季大辽河干流及其河口区氮、磷的主要赋存形态为溶解态.干流营养盐浓度显著高于河口区(P0.05).河口区营养盐浓度降低受海水稀释和其它生物地球化学过程的共同影响.整体上研究区域内水体溶存N2净增量(ΔN2)介于-11.01~71.37μmol·L-1,且负值主要出现在大辽河干流水体;表明干流水体N2的消耗量高于反硝化作用的产生量.河口区N2O占反硝化总产物(N2O+N2)的比例为0.007%,而N2O释放通量占总通量(N2O+N2)的比例为0.04%.本研究ΔN2与DO不相关,而与水温和盐度显著正相关,与NO-3显著负相关;表明反硝化过程不完全受控于DO水平,且硝化-反硝化耦合作用为河口区的主要反硝化机制.基于河口区N2净增量与水体氮浓度比例估算得到,大辽河河口区约26%的TN、37%的DIN、43%的NO-3可通过反硝化过程得以去除.     

夏季渤海湾水体反硝化作用初探

于2012年7月在渤海湾开展35个站位的水质调查,利用N2∶Ar法和膜进样质谱仪(MIMS)测定了表层水体(40 cm)反硝化产物N2的溶存浓度,计算了水体溶存N2的净增量ΔN2及氮素的反硝化损失比例。结果表明,现场温度和盐度条件下渤海湾水体溶存N2的实测浓度介于(7.76~8.74)μg/L(均值8.06±0.21μg/L,SD),N2的理论平衡浓度介于5.41~5.75μg/L(均值5.56±0.09μg/L,SD)。由此计算得到渤海湾水体N2饱和度介于138%~154%(均值145%),ΔN2的变化范围介于2.17~2.94μg/L(均值2.51±0.17μg/L,SD)。因此,渤海湾水体存在明显的反硝化过程。对应观测站位NO3-N浓度范围为0.01~0.09 mg/L(均值0.03±0.02 mg/L,SD),ΔN2与NO3-N的浓度比例介于3%~64%(均值16.7%)。相关分析表明,渤海湾水体ΔN2与NO3-N浓度、温度、盐度正相关,而与DO负相关。本研究中高DO浓度条件下渤海湾水体仍存在明显的反硝化过程,因此好氧反硝化细菌对水体反硝化速率的贡献值得进一步深入研究。     

河流氧化亚氮产生和排放研究综述

氧化亚氮(N2O)是仅次于二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)的重要温室气体.由于人类活动对土地的影响导致河流系统中氮的可利用性增加,河流生态系统的N2O排放量正日益增长.本文对国内外河流水体N2O溶存浓度和饱和度、水-气界面排放通量及沉积物-水界面交换通量等数据进行了收集,并总结和分析了河流生态系统中N2O的产生机制及主要影响因子.     

稻田灌溉河流CH4和N2O排放特征及影响因素

随着农业氮肥大量施用,大量碳氮营养物质以淋溶或径流形式进入周边灌溉水体,使其成为甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的重要排放源.以我国东南部地区典型稻田灌溉河流为研究对象,于2014年9月至2016年9月连续两年原位观测表层水体CH4和N2O溶存浓度及其排放通量,旨在明确稻田灌溉河流CH4和N2O的排放特征、排放强度及其主要驱动因子.结果表明,观测期内c(CH4溶存)的年平均值为(390.57±43.95)nmol·L-1(92.80～1 577.54 nmol·L-1),c(N2O溶存)的年平均值为(40.23±3.20)nmol·L-1(10.05～75.40 nmol·L-1).CH4和N2O的排放通量(年平均)分别为(20.73±6.08)mg·(m2·h)-1和(34.30±7.12)μg·(m2·h)-1.CH4和N2O溶存浓度和排放通量整体上均呈现出春夏排放高,秋冬排放低的季节变化趋势.两年CH4累计排放总量为(3 876.30±1 153.96)kg·hm-2,N2O累计排放总量为(5.74±0.98)kg·hm-2.两者持续性全球增温潜势(SGWP,以CO2-eq计)平均为(87.99±15.73)t·(hm2·a)-1.CH4排放通量与水温、底泥可溶性有机碳(DOC)显著正相关,而与水体溶解氧(DO)显著负相关;N2O排放通量与水温、水中铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)显著正相关,而与水体DO显著负相关.该研究可为科学估算我国农业灌溉流域CH4和N2O排放总量提供数据支撑和重要参考.     

鄱阳湖流域多尺度C、N输送通量及其水质参数变化特征

本文选取鄱阳湖流域内从初级支流到最大干流再到湖区(香溪→架竹河→赣江→鄱阳湖)这一联通水系线路为研究对象,通过对丰水期和枯水期内各级河流对应流域及鄱阳湖湖区内水体中的各形态C、N浓度进行监测,计算各级河流间C、N元素运移通量,探讨鄱阳湖流域水体C、N迁移过程机制和水质参数变化特征,为鄱阳湖流域生态系统的综合健康管理提供科学依据.结果表明:(1)鄱阳湖通江流域的C、N浓度呈明显季节变化,其中TIC、TOC、TC浓度丰水期较高,而NO_3~--N和DTN浓度枯水期较高.丰水期TC增加的主要原因是TIC增加,丰水期TN主要以非溶解态存在,而枯水期TN主要以DTN中的NO_3~--N形式存在.(2)鄱阳湖通江流域的C、N输出通量呈明显季节变化,其中香溪各形态C丰水期通量较枯水期小,架竹河、赣江各形态C丰水期通量较枯水期大,香溪、架竹河、赣江流域各形态N在丰水期通量大多较枯水期小,各形态C、N通量与径流量在99%的置信水平上呈极显著正相关关系.(3)鄱阳湖流域水体参数丰水期COND、TDS、pH小于枯水期,丰水期ORP大于枯水期.     

基于流量和溶存浓度的河流水系氧化亚氮释放量估算

随着活性氮污染负荷增加,河流已成为许多地区重要的氧化亚氮（N₂O）释放源.由于许多研究的监测数据较少以及现行方法存在中间参数估算困难和难以表达时空变异性等不足,估算河流水系N₂O释放量尚存在较大不确定性.以浙江永安溪水系为研究对象,基于2016-06～2019-07对10个监测断面的逐月监测结果,分析了河流N₂O溶存浓度[ρ（N₂O）]和释放通量的时空分布特征及其影响因素,建立了河流N₂O释放通量估算的二元回归模型.结果表明,永安溪水系ρ（N₂O）(0.03～2.14μg·L^-1)和释放通量[1.32～82.79μg·（m²·h）^-1]呈现1～2个数量级的时空变异性.河流ρ（N₂O）的时空变化主要受硝态氮、氨氮和可溶性有机碳无机氮质量比影响,而N₂O释放通量主要受流量和ρ（N₂O）影响.基于河流流量和ρ（N₂     

春、夏季长江口及其邻近海域溶解N2O的分布和海-气交换通量

分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了调查,对水体中溶解氧化亚氮(N2O)的分布及海-气交换通量进行了研究.结果表明,春季长江口及其邻近海域表层海水中溶解N2O浓度范围为9.34~49.08 nmol·L-1,平均值为(13.27±6.40)nmol·L-1.夏季表层溶解N2O浓度范围为7.27~27.81 nmol·L-1、平均值为(10.62±5.03)nmol·L-1.两航次表、底层海水中溶解N2O浓度相差不大.长江口溶解N2O浓度由近岸向外海逐渐降低,受陆源输入影响显著.溶解N2O浓度高值出现在长江口最大浑浊带附近,这主要是由于水体中较高的硝化速率造成的.温度是影响N2O分布的另一个重要因素,对溶解N2O浓度有双重作用.春季和夏季表层海水中N2O饱和度范围分别为86.9%~351.3%和111.7%~396.0%,平均值分别为(111.5±41.4)%和(155.9±68.4)%,大部分站位处于过饱和状态.利用LM86、W92和RC01公式分别计算了长江口及其邻近海域N2O的海-气交换通量,春季分别为(3.2±10.9)、(5.5±19.3)和(12.2±52.3)μmol·(m2·d)-1,夏季分别为(7.3±12.4)、(12.7±20.4)和(20.4±35.9)μmol·(m2·d)-1,初步估算出长江口及其邻近海域的年平均释放量分别为0.6×10-2Tg·a-1(LM86)、1.1×10-2Tg·a-1(W92)、2.0×10-2Tg·a-1(RC01).长江口及其邻近海域虽然只占全球海洋总面积的0.02%,但其释放的N2O占全球海洋释放量的0.06%,表明长江口及其邻近海域是产生和释放N2O的活跃区域.     

快速城市化区河流温室气体排放的时空特征及驱动因素

河流是大气温室气体重要的排放源,近十多年来全球城市化导致河流生态系统各要素发生改变,对河流水体温室气体排放产生影响.为研究快速城市化区不同土地利用方式下河流温室气体排放的时空特征及其影响因素,采用薄边界层模型法,于2014年9月(秋季)和12月(冬季)及2015年3月(春季)和6月(夏季)的晴天对重庆市区内梁滩河干、支流水体pCO_2、CH_4、N_2O溶存浓度进行监测.结果表明,梁滩河干、支流水体pCO_2范围为(23. 38±34. 89)～(1395. 33±55. 45) Pa、CH_4溶存浓度范围(65. 09±28. 09)～(6 021. 36±94. 36) nmol·L~(-1)、N_2O溶存浓度范围为(29. 47±5. 16)～(510. 28±18. 34)nmol·L~(-1); CO_2、CH_4和N_2O排放通量分别为-6. 1～786. 9、0. 31～27. 62和0. 06～1. 08 mmol·(m~2·d)~(-1);流域水体温室气体浓度空间格局与快速城市化带来的污染负荷空间梯度吻合,干流温室气体浓度与通量从上游向下游均呈先增加后降低,在城市化速度最快的中游出现峰值,其中城市河段CO_2和CH_4浓度约为非城市河段的2倍,同时支流水体自上游农业区向下游城市区呈显著增加;由于受到降雨、温度、外源输入的综合影响,河流CO_2排放通量呈秋季冬季夏季春季的季节模式,CH_4排放通量春季最高夏季最低,N_2O排放通量季节差异不显著.流域水体碳、氮含量均较高,水体CO_2的产生和排放不受生源要素限制,但受水温、pH、DO、叶绿素a等生物代谢因子影响; CH_4的产生和排放受水体碳、氮、磷含量和外源污水输入的共同驱动; N_2O的产生和排放主要受高N_2O浓度的城市污水排放影响.本研究认为流域快速城市化加快了河流水体温室气体排放,形成排放热源,因此城市河流温室气体排放对全球河流排放通量的贡献可能被忽视,在未来研究中应受到更多关注.     

铁岭市河流氮素时空分布及源解析

研究了铁岭市22条河流氮素的时空分布特征,并对及其来源进行了解析.结果表明,研究期间总氮、硝态氮、铵态氮浓度的变化范围分别为1.26~18.85、0.53~11.8、0.3~15.7 mg·L~(-1),均值分别为(5.8±1.9)、(2.8±1.74)、(2.0±1.1)mg·L~(-1);硝态氮是氮素的主要赋存形态,占总氮比例为48%.时间尺度上,氮浓度表现出丰水期平水期枯水期的变化趋势.空间尺度上,以氨氮为评价指标,22条河流中有8条河流全年水质低于Ⅲ类水质;条子河和小清河污染比较严重,常年处于劣Ⅴ类水.西辽河、小河子河、辽河等河流水质相对较好.铁岭市河流硝酸盐δ15N值和δ18O值分别介于-3.0‰~23.9‰、-11.7‰~57‰.铁岭市河流氮的主要来源为人畜排泄物以及工业和生活废水;一些河流不同水期河流氮的来源有所差异;条子河、碾盘河丰水期河流氮主要来源于化肥和土壤氮,而枯水期主要来源于工业和生活污水.     

未来气候变化对旱田生态系统N2O释放的潜在影响

反硝化-分解作用模型（DNDC）能较好地拟合贵州省玉米—油菜轮作田、大豆—冬小麦轮作田和休耕地的N2O释放通量及其影响因子季节变化模式，采用DNDC模型定量探讨了未来气温、降雨量和降雨中无机N浓度变化对亚热带旱田生态系统N2O释放的潜在影啊．结果表明，除大亚外，其它作物和休耕地土壤N2O释放通量对气温变化接近于正响应；玉米地、大豆地和体耕地（对应于玉米生长期）土壤N2O释放通量对降雨量的变化也接近于正响应；降雨中无机氮浓度的变化对3块实验田NO2释放通量影响最大．     

闽江河口表层水体氧化亚氮释放时空变化特征及其影响因素

以闽江口水体为研究对象,研究了闽江河口上段（城市河口段）、河口中段和河口下段（口外海滨段）不同季节水体N₂O的溶存浓度、水-气界面通量及其环境影响因子.结果表明,闽江口水体N₂O溶存浓度为0.99~55.92 nmol·L^-1,N₂O饱和度为8.0%~396%,水-气界面N₂O释放通量为-5.21~7.91 μg·m^-2·h^-1.从季节差异看,7月（夏季）、9月（秋季）和12月（冬季）水体中N₂O过饱和,表现为N₂O的排放“源”;4月（春季）水体中N₂O不饱和,表现为N₂O“汇”.水-气界面N₂O释放通量呈夏、秋和冬季高,春季低的季节变化规律.在空间变化上,水-气界面N₂O释放通量从 河口上段到下段降低,与氮含量变化趋势一致.N₂O间接性释放因子为0.004%~0.128%,低于IPCC推荐值（0.25%）.温度、盐度、pH、NO₃^-、DO、 悬浮颗粒物浓度是影响N₂O溶存浓度与释放通量的主要影响因素.因此,季节性变化和人类活动导致河口N₂O释放存在较大的时空差异性,从而增加了河口N₂O排放评估的不确定性.     

静态顶空气相色谱法测定海水中溶解的N2O

采用自行设计的静态顶空气相色谱法测定大亚湾海水中N2O含量,取得了较为满意的结果。该法具有设备简单、操作便捷、分析速度快、用样量小等优点。其检测限为6×10-8,重现性为1.7%,可以满足测定海水中溶存N2O浓度和研究海—气界面N2O通量的需要。我们使用该法测定了大亚湾2004年春季海水中N2O浓度,结果表明大亚湾海水中的N2O浓度在11.1~37.6 nmol/L,处于过饱和状态,饱和度在144%~497%,且明显受到人类活动的影响。     

中国江河氧化亚氮的排放及其影响因素

氧化亚氮（N₂O）是一种在大气中存留时间很长的强效温室气体,并被认为是21世纪破坏臭氧层的重要物质之一,气候预测需要对自然与人为排放的包括N₂O在内的温室气体进行全面准确地估算.内陆水体是N₂O的重要排放源,由于人为氮输入的增加,江河N₂O的排放量可能逐年升高.本研究总结了江河N₂O排放速率的研究方法,重点汇总了中国各气候带十大流域江河N₂O的溶存浓度和水气界面交换通量,并与世界其他河流进行比较.结果表明我国江河溶存N₂O浓度为0.3~1591 nmol·L^-1,N₂O释放通量为-12.2~2262.1 μmol·m^-2·d^-1,总体与世界其他江河的范围值具有可比性.在此基础上,进一步分析了江河N₂O的产生和释放机理,探讨了水中溶解性无机氮、溶解氧、有机碳以及水文、地形地貌与气象条件等对江河N₂O产生和释放的影响,并讨论了变化环境下江河N₂O的排放特征.     

硝化作用对盐碱湿地N_2O排放的影响及其环境因子分析

湿地是温室气体氧化亚氮(N2O)重要的源或汇,盐碱湿地作为湿地的重要组成部分,研究其N2O排放对于探究盐碱湿地N2O产生的硝化作用机制及评估其在温室效应中的作用具有重要意义。本文对代表性盐碱湿地——扎龙芦苇沼泽湿地生长季的N2O释放量及相关环境因子进行了研究。结果表明,生长季N2O通量呈波动性下降趋势,最大值出现在7月中旬,平均排放通量为(37.49±15.75)μg·(m2·h)-1,表现为N2O的释放“源”。N2O通量与不同深度土层温度存在显著正相关关系(P0.05),且上层土温对N2O排放的影响程度高于深层土;淹水期期间N2O通量与积水深度呈显著负相关关系(P0.05);且土壤TOC和TN含量较低,N2O通量与0~40 cm土层NH4+-N含量呈显著正相关关系(P0.05),而与NO3--N含量没有关系,硝化作用程度要比反硝化强;此外,土壤氨氧化菌活性与0~20 cm土层温度存在极显著正相关关系(P0.01),且N2O通量与氨氧化菌活性也呈极显著的线性正相关关系(P0.001),表明盐碱湿地的N2O释放受硝化作用影响巨大。     

初冬时期闽江河口区养殖塘排水后的CH4和N2O通量日变化特征

排水活动是河口区养殖塘鱼、虾捕获后的重要管理方式之一.为探讨排水活动对河口区养殖塘温室气体通量的影响,采用静态(悬浮)箱-气相色谱法对初冬时期闽江河口区的未排干和排干养殖塘温室气体(CH_4和N_2O)通量日变化特征进行原位观测.结果表明,(1)未排干与排干养殖塘CH_4通量范围分别介于0.04~0.10 mg·(m~2·h)~(-1)和14.04~33.72 mg·(m~2·h)~(-1),均值分别为(0.07±0.01)mg·(m~2·h)~(-1)和(24.74±2.33)mg·(m~2·h)~(-1),均表现为大气库中CH_4释放源,呈现夜高昼低的特征;(2)未排干养殖塘N_2O通量范围和均值分别介于-0.027~0.011 mg·(m~2·h)~(-1)和(0.002±0.004)mg·(m~2·h)~(-1),整体上呈现昼低夜高的特征,而排干养殖塘N_2O通量范围和均值分别介于0.59~1.76 mg·(m~2·h)~(-1)和(1.07±0.15)mg·(m~2·h)~(-1),整体上呈现昼高夜低的特征.以上研究结果初步揭示,排干初期的河口区养殖塘排水活动不仅显著增加温室气体(CH_4和N_2O)排放强度,也可以显著改变养殖塘温室气体通量的日动态特征.     

海洋中溶存氧化亚氮研究进展

N2O是大气中重要和微量气体，对温室效应和大气臭氧层损耗有重要作用。海洋是大气N2O原重要源和汇。开展海洋中溶存N2O的研究，有助于了解海洋对大气N2O和全球变暖的贡献。本文综述了海洋中溶存N2O的研究现状，着重介绍了海洋中溶存N2O的分布特征、海气交换爱量的估算及其产生和消耗机理，并探讨了该领域研究中存在的问题。     

南水北调东线枢纽湖泊表层水体甲烷释放特征及潜在影响因素

湖泊是天然有机质生物地球化学循环和甲烷（CH₄）排放的重要场所.观测南水北调东线枢纽湖泊骆马湖表层水体CH₄溶存浓度和通量特征,并分析影响CH₄释放的潜在因素.结果表明,骆马湖是CH₄释放的热点区域,表层水CH₄溶存浓度均值为（0.12±0.09）μmol·L^-1,通量均值为（21.0±18.5） mmol·（m²·d）^-1,总体表现为：丰水期>枯水期>平水期（P<0.05）,空间上呈现西北高、东南低的趋势,年内CH₄通量变化受水温和水文条件的协调影响;外源有机质输入（DOC和CDOM）为骆马湖CH₄的产生提供了碳源,平行因子分析法得到水体4种荧光组分,类腐殖质C1与C3、类色氨酸C2和类酪氨酸C4,其中陆源类腐殖质的输入和累积显著促进了CH₄的生产释放（P<0.01）,同时,叶绿素a与CH₄通量无相关...