重庆市主城区PM2.5时空分布特征

利用2014年6月1日至2015年5月31日重庆市主城区17个国控空气质量监测站24 h自动连续采样的PM_(2.5)浓度数据,探讨了重庆市主城区PM_(2.5)时空分布特征.结果表明:1重庆市主城区PM_(2.5)季节浓度由高到低依次为冬季(100.2μg·m~(-3))、秋季(66.1μg·m~(-3))、春季(45.9μg·m~(-3))和夏季(33.4μg·m~(-3))(P0.05).2重庆市主城区PM_(2.5)月均浓度变化呈单峰单谷型,1月PM_(2.5)月均浓度最高(P0.05),达到120.8μg·m-3.3逐日变化,国控17个空气质量监测站PM_(2.5)日均浓度曲线都呈现出尖峰和深谷交替变化的锯齿状.4重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM_(2.5)浓度日变化在全年、春季、秋季和冬季都呈现明显的双峰双谷型.5PM_(2.5)与SO_2、NO_2和CO都呈显著正相关(P0.01),表明SO_2、NO_2和CO的二次转化对PM_(2.5)浓度具有显著影响.     

陕南农村冬季PM_(2.5)主要化学组分特征

通过对陕南农村冬季PM_(2.5)采样分析,获得PM_(2.5)质量浓度及主要化学组分特征。PM_(2.5)平均质量浓度为89.5±42.0μg·m~(-3),超过国家二级标准。观测期间PM_(2.5)中OC、EC浓度平均值分别为16.0±6.9μg·m~(-3)和5.7±3.2μg·m~(-3),OC/EC平均比值为3.0±0.4。主要水溶性离子组分为NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+。粒子数浓度与表面积浓度峰值主要集中在0.5μm以下粒径段。PAHs、BeP和BaP平均质量浓度分别为48.9±10.9 ng·m~(-3)、3.0±0.9 ng·m~(-3)和1.2±0.7 ng·m~(-3),PAHs污染较严重,强致癌物BaP浓度超过国家环境空气质量标准年平均浓度限值。当地农村以石煤为主的能源结构及采用的燃烧方式是导致污染的重要因素。     

太原市大气颗粒物粒径和水溶性离子分布特征

在太原市于2014年7月至2015年4月利用TE-235分级采样器采集PM_(10)分级颗粒物样品,通过离子色谱分析其中9种无机水溶性离子,报道了大气颗粒物(PM_(10))及其水溶性无机离子水平,探讨了其粒径分布、季节变化特征和来源.结果表明,采样期间太原市PM_(10)日平均浓度水平为173.7μg·m~(-3),超过了国家环境空气二级日标准限值(150μg·m~(-3),GB3095-2012);冬季PM_(10)浓度(199.1μg·m~(-3))和春季(194.2μg·m~(-3))较接近,远高于夏季水平(127.7μg·m~(-3)).PM_(10)在0.95μm和3.0~7.2μm粒径段处呈双峰分布.PM_(10)中总离子浓度季节变化为冬季夏季春季,其中SO~(2-)_4、NO~-_3和NH~+_4是主要离子,占总离子的质量分数为66%~80%.分级离子中,SO~(2-)_4、K~+、NH~+_4、Cl~-以及冬、春季的NO~-_3在0.95μm段呈单峰分布;Ca~(2+)、Mg~(2+)和夏季NO~-_3均在0.95μm和3.0~7.2μm段呈双峰分布.相关性分析显示,风速增大对冬夏季的颗粒物及其水溶性离子有稀释作用,但春季沙尘天气则会导致其升高.通过NO~-_3/SO~(2-)_4和Mg~(2+)/Ca~(2+)比值发现,太原市颗粒物中NO~-_3和SO~(2-)_4主要来自于燃煤排放,Mg~(2+)和Ca~(2+)来源为扬尘和煤燃烧排放.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

华东区域PM2.5变化背景下浙江省人口经济暴露水平评估

利用1998~2012年卫星反演的细颗粒物(PM_(2.5))全球高精度产品数据集,精细化地给出了华东地区PM_(2.5)时空分布与变化特征,并分析了此背景下浙江省PM_(2.5)的人口经济暴露水平.结果表明1998~2012年期间,浙江省区域平均PM_(2.5)浓度整体变化呈现出先增加、后下降的特征,拐点出现在2007~2009年前后,与华东区域大背景的变化趋势一致.1998~2000年华东南部与山东东部的年平均PM_(2.5)浓度基本保持在50μg·m~(-3)以下,其余地区大多在50~75μg·m~(-3)左右,华东地区和浙江省PM_(2.5)浓度超过35μg·m~(-3)的地区分别占到51.8%和21.1%.1998~2009年PM_(2.5)浓度上升趋势非常明显,华东地区的平均变化趋势为2.58μg·(m~3·a)~(-1),浙江省的上升趋势较华东区域慢,为1.43μg·(m~3·a)~(-1).2007~2009年PM_(2.5)浓度达到最大,华东和浙江省超过35μg·m~(-3)的地区分别占到82.1%和65.9%.此后PM_(2.5)浓度呈现出下降的变化趋势,华东地区和浙江省的平均变化趋势分别为-1.75μg·(m~3·a)~(-1)和-1.58μg·(m~3·a)~(-1),PM_(2.5)浓度超过35μg·m~(-3)的地区比例均有所下降,说明政府颁布的一系列节能减排方针政策可能对华东地区的空气质量改善起到了一定的成效.2010年浙江地区PM_(2.5)暴露水平超过35μg·m~(-3)的人口比例和GDP比例分别为74.0%和70.8%,其中38.1%的人口生活的环境和38.9%的GDP产生的环境PM_(2.5)浓度年平均值在50μg·m~(-3)以上.     

西安地区夏季臭氧的模拟研究

本文利用WRF-CHEM模式对关中地区2015年7月25日至30日的一次O_3污染事件进行了数值模拟。通过与地面观测数据对比发现,WRF-CHEM模式基本上可以合理模拟西安和咸阳城市群O_3和NO_2的质量浓度的时空分布。敏感性试验表明,在臭氧生成的峰值期(12:00—18:00 LT),交通源是城市重要的O_3源,无论在高浓度臭氧条件下还是低浓度臭氧条件下,贡献量都高于15μg?m~(-3),平均贡献量均高于24μg?m~(-3);工业源仅在臭氧峰值生成时期贡献明显;生物源无论在高浓度还是低浓度臭氧的条件下,平均贡献都在16μg?m~(-3)以上;居民源的贡献基本低于10μg?m~(-3);能源生产源有降低O_3质量浓度的作用,但在臭氧生成的峰值时期,能源生产源可以增加O_3质量浓度。随着交通源排放量的增加,O_3的质量浓度逐渐增加,尤其在臭氧的峰值期。在臭氧生成峰值期,当氮氧化物(NOx)减少50%时,除城市中心臭氧浓度略增加,其他地区臭氧质量浓度均在下降;当挥发性有机物(VOCs)减少50%时,城市群内臭氧质量浓度都在下降;当NO_x和VOCs同时减少50%时,臭氧质量浓度都呈现下降趋势,减少量可达20μg?m~(-3)以上。在整个研究区域内,H_2O_2/HNO_3比值均在0.6以上,这表明西安和咸阳城市群属于NO_x控制区。     

内江市大气细颗粒物化学组成及其消光特征

2012—2013年在内江市环境监测站楼顶采集了PM_(10)和PM_(2.5)样品,并分析了颗粒物中金属无机元素、水溶性离子和碳质组分的质量浓度,以研究颗粒物的污染水平及其消光特性.采样期间,内江市的PM_(10)和PM_(2.5)浓度分别为(116.3±54.7)μg·m~(-3)和(78.6±36.8)μg·m~(-3);颗粒物污染冬季较重,其次为秋季,春季和夏季污染水平相当.内江市PM_(2.5)中以二次无机离子(SNA,42.5%)和有机物(OM,35.0%)污染最为突出,其次为地壳元素(Soil,11.4%)、元素碳(EC,5.2%)和微量元素(Trace,0.3%).高相对湿度和细颗粒物浓度是导致内江灰霾频发的主要原因,10km能见度对应的PM_(2.5)浓度界值为72.2μg·m~(-3).采用IMPROVE模型计算,内江市PM_(2.5)的平均散射系数为(504.6±293.2)Mm-1,吸光系数平均为(41.0±20.6)Mm-1;PM_(2.5)中硫酸盐对消光系数贡献最大,占40.0%;其次为有机物和硝酸盐,贡献率分别是29.2%和15.3%;EC的贡献率为7.3%.PM_(2.5)质量浓度与散射系数呈现出较强的线性关系(r=0.88),通过回归方程得到PM_(2.5)的质量散射效率为4.2 m~2·g~(-1).     

北京城市植被区PM_(2.5)浓度时空变化及影响因素分析

文章在北京城市森林植被区选择2个观测点,采集2个观测点的PM_(2.5)质量浓度数据,并结合北京植物园的气象数据,研究其PM_(2.5)质量浓度变化特征和影响因素,探讨PM_(2.5)质量浓度变化对城市生活的影响。结果表明:被选观测点的PM_(2.5)浓度月变化基本呈"M"型,PM_(2.5)浓度在6月最低(西山公园为(71.01±34.34)μg/m~3,北京植物园为(44.41±31.57)μg/m~3),2月最高(西山公园为(154.07±95.70)μg/m~3,北京植物园为(139.49±100.74)μg/m~3),10月达下半年的最高值(西山公园为(133.45±109.06)μg/m~3,北京植物园为(127.04±109.34)μg/m~3);PM_(2.5)浓度全年均值为西山公园((104.02±26.45)μg/m~3)>北京植物园((82.52±28.18)μg/m~3);PM_(2.5)浓度季节变化呈"V"型在冬季最高,春季次之,夏季最低PM_(2.5)质量浓度季节变化西山公园为冬季((115.46±41.37)μg/m~3)>春季((112.39±18.50)μg/m~3)>秋季((106.37±24.25)μg/m~3)>夏季((81.87±12.60)μg/m~3),北京植物园为冬季((97.35±41.38)μg/m~3)>春季((94.07±12.21)μg/m~3)>秋季((93.17±31.42)μg/m~3)>夏季((61.86±16.70)μg/m~3);森林空旷地的空气质量优于森林内部PM_(2.5)浓度变化主要受地理位置、气象因素、人文因素的影响。     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

海南三亚大气颗粒物中水溶性无机离子浓度及其粒径分布特征

为研究我国旅游城市海南省三亚市大气颗粒物浓度水平及其化学成分,于2012年6月~2014年5月,使用惯性撞击式分级采样器采集大气颗粒物样品,并利用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子浓度及粒径分布.结果表明,PM_(2.1)和PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度平均值分别为(8.91±7.27)μg·m~(-3)和(11.34±9.37)μg·m~(-3).PM_(2.1)中SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性无机离子的质量分数比较高,二者总和达到72.2%;PM_(2.1~9)中Cl-、Ca~(2+)和Na+占比较高,三者总和为67.6%.PM_(2.1)中总水溶性无机离子浓度在冬季最高,春秋季节次之,夏季浓度最低,分别为(14.58±8.88)、(9.33±7.72)、(8.72±4.42)和(3.82±1.59)μg·m~(-3);PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度夏季最高(17.14±16.00)μg·m~(-3),冬季次之(10.59±3.80)μg·m~(-3),春季和秋季变化差异不大,分别为(9.41±3.63)μg·m~(-3)和(8.21±3.24)μg·m~(-3).SO_4~(2-)和NH_4~+呈细粒径段为主的双模态分布,春季、夏季和秋季细粒径段峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而冬季则出现在0.65~1.1μm粒径段,细粒径段峰值出现由凝结模态向液滴模态转移的现象;NO~(-3)、Na+、Cl-、Ca~(2+)和Mg~(2+)呈粗粒径单峰分布,峰值出现在4.7~9μm粒径段;K+为双模态分布,细、粗粒径段峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm.三亚作为我国少数PM2.5年均值达标城市,水溶性无机离子来源主要为二次源、海盐和土壤尘及降尘.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.