韩江流域河水地球化学特征与硅酸盐岩风化——风化过程硫酸作用

流域岩石化学风化是全球碳循环的重要环节之一,硅酸盐岩风化过程消耗大气CO_2,是在地质时间尺度上调节大气CO_2浓度的重要机制。本工作在对我国东南花岗岩地区流经典型的硅酸盐岩地质背景河流——韩江流域河流水化学组成研究的基础上,分析和定量计算了河流水体主要物质来源,并对硫酸参与岩石风化和碳循环过程的作用进行了分析,进而对韩江流域岩石风化速率及其大气CO_2消耗通量进行了估算。结果表明,韩江流域河流主离子组成主要来源于硅酸盐岩和碳酸盐岩风化,并计算得出约41%的硫酸根离子来自于大气降水;流域碳酸盐岩的风化速率为21.7 t/(km~2·a),硅酸盐岩为18.9 t/(km~2·a)。硫酸参与岩石风化提供的离子贡献占流域岩石风化提供总离子量的65.9%;流域风化带来的CO_2消耗速率被高估了约61%。     

青藏高原淡水湖泊水化学组成特征及其演化

青藏高原淡水湖具有高生态价值和高脆弱性并存的特点.以海拔5 080 m±10 m的打加芒错湖水为研究对象,测试及分析了湖水化学组分,探讨了其主要离子来源、控制因子和湖泊水化学演化趋势.结果表明,湖水阳离子以Ca2+和Na+为主,阴离子以HCO3-为主,为HCO3-Ca型水;TDS为71.2～199.8 mg·L-1,矿化度低;受地表径流的稀释作用和富铝贫钙的地质背景约束湖区东南部水体的EC、Ca2+和HCO3-浓度均较低.湖水的Na+/(Na++Ca2+)为0.08～0.75,Cl-/(Cl-+HCO3-)为0.11～0.35,Ca/Na值为0.58,Mg/Ca值为0.12,HCO3/Na值为1.46,据Gibbs模型和元素化学计量分析表明,其化学组成主要受硅酸盐岩风化控制.湖区流域参与风化的矿物岩石包括斜长石(钙长石、钠长石)、钾长石、云母、石膏、盐岩等,但以斜长石风化为主,湖水的K/Na值平均为0.059,表明流域钾长石风化程度较低.湖水中方解石、白云石、石英、石膏等矿物饱和指数(SI)大于0,石盐的SI则小于0,揭示了青藏高原上淡水湖泊演变成咸水湖的变化趋势.     

清水江流域岩石风化特征及其碳汇效应

岩石风化产生的碳汇是全球碳循环的重要组成部分,文中对清水江流域主要离子组成进行分析测定,通过主成分分析、化学物质平衡法和扣除法估算流域岩石风化速率及对大气CO_2的消耗量.结果表明,流域河水溶质主要来源于碳酸盐岩和硅酸盐岩风化,并以碳酸盐岩风化为主.碳酸盐、硅酸盐、大气CO_2对河水溶质的贡献率分别为58.28%、17.38%、17.74%.流域岩石化学风化速率为109.97 t·(km~2·a)~(-1),与乌江接近,高于全球流域均值.流域岩石风化对大气CO_2的消耗通量为7.25×10~5mol·(km~2·a)~(-1),岩石风化对大气CO_2的消耗量为12.45×10~9mol·a~(-1),其中,碳酸盐岩风化消耗量占63.13%,为7.86×10~9mol·a~(-1),硅酸盐岩风化消耗量占36.87%,为4.59×10~9mol·a~(-1).SO_4~(2-)、F~-、NO_3~-的相关分析及空间分布特征表明,人为活动对清水江流域河水溶质的影响不容忽视,其贡献率为4.87%.     

对岩石风化程度敏感的化学风化指数研究

风化是引起岩石力学性能劣化的重要因素,风化敏感性指数是对岩石风化程度进行定量评价和较准确地确定岩石风化深度的基础。本文在大量不同风化等级、时间及不同深度下岩样化学测试资料的基础上对风化敏感性化学风化指数进行了研究,研究表明：在前人提出的化学风化指数中,WI、WPI和LOI这三个指数对风化程度、时间和深度的变化都显示出明...     

羊卓雍错水体pH偏高的成因

羊卓雍错（简称“羊湖”）流域是我国生态环境保护的重点区域,但羊湖水体pH往往超标,令当地管理部门倍感压力.针对羊湖pH偏高的问题,利用地球化学方法,从水化学和流域风化的角度寻找相关线索,以揭示羊湖水体pH偏高的成因.结果表明:①羊湖水体pH在8.5~9.3之间,超标率为49%,同时具有季节性变化特征;而羊湖流域水源（包括地表水、地下水和冰川融水等）pH中间值为8.52,基本代表该流域水源pH的背景值.②羊湖流域水源水化学类型为Ca-HCO₃或Ca-SO₄,汇入羊湖经历长期蒸发浓缩和复杂地球化学过程后,水化学类型转化为Mg-SO₄.③羊湖流域不但存在碳酸盐岩和硅酸盐岩的风化,还有硫化物矿物风化特征.羊湖水体pH超标与羊湖流域水源无关,而是流域风化和其自身长期自然演化的结果.流域风化为羊湖水体提供的大量HCO₃-,是羊湖pH在特定条件下自然演化的物质基础.羊湖封闭型水动力学特征使HCO₃-滞留并累积在水体中,这为羊湖pH自然演化提供了一个必要条件.在长期蒸发浓缩过程中,水体中一部分HCO₃-转化为CO₃2-,导致水体pH逐渐上升,这是羊湖水体pH偏高的充分条件.简言之,羊湖pH偏高是流域风化、封闭型的水动力学和水体长期蒸发浓缩共同作用的结果.鉴于羊湖水体pH偏高是长期自然演化的结果,建议将pH从羊湖水质管理的考核指标中排除,以免造成不必要的管理成本和压力.      

青藏高原尼洋河流域化学风化的季节变化特征和影响因素

流域风化是理解大陆岩石化学风化对全球气候变化的反馈机制的重要途径,目前的研究集中在大河流域,小流域特别是高寒地区流域化学风化的影响因素尚不确定。本文选择岩性相对单一、人为活动干扰少的青藏高原尼洋河流域为研究对象,开展一个水文年的采样分析,阐明高寒地区流域岩石化学风化的季节变化特征及其影响因素。研究结果显示：尼洋河河水离子主要来源于碳酸盐岩风化和硅酸盐岩风化,对河水中阳离子贡献量分别达到60%和29%,风化速率分别为0.20—19.00 t?km^?2?month^?1和0.09—0.80 t?km^?2?month^?1,年平均值分别为11.90 t?km^?2?a^?1和4.38 t?km^?2?a^?1。在一个水文年内,碳酸盐岩风化明显受到季节变化的影响,而硅酸盐岩风化对季节变化的响应不明显,总体表现为雨季风化速率增加,旱季风化速率降低。地表径流是控制尼洋河流域化学风化的重要因素,径流增大,促进碳酸盐岩和硅酸盐岩风化,但岩石的溶解动力特征会限制径流对风化速率的促进作用。碳酸盐岩溶解速率大,径流增大能持续有效促进碳酸盐岩风化;而硅酸盐岩溶解速率小,随着径流量增大,风化速率增速降低。温度升高能有效促进尼洋河流域的岩石风化,提高岩石矿物的溶解速率。温度也能通过影响径流变化,间接影响流域的风化。位于高寒地区的尼洋河流域气候因素之间相互影响,也影响着物理风化和化学风化。为此,在高寒地区流域展开监测周期更长、采样密度更高的工作,将有助于更好地理解气候因素对风化作用的影响规律。     

桂江主要离子及溶解无机碳的生物地球化学过程

河流水体的化学组成记录了流域内各种自然过程与人类活动的信息.对西江一级支流桂江化学径流的分析结果表明,桂江水体的离子组成主要受碳酸盐岩化学风化过程的控制,CO2是这一过程的主要侵蚀介质;H2SO4对碳酸盐岩的风化影响桂江河水的化学组成.大气沉降、人类活动、碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化对桂江水体贡献的溶解物质分别占总溶解物质的2.7%、6.3%、72.8%和18.2%.河流溶解无机碳(DIC)的稳定同位素组成(δ13CDIC)揭示桂江河水中的DIC明显被浮游植物的光合作用所利用.浮游植物初级生产力对桂江颗粒有机碳(POC)的贡献达22.3%~30.9%,这表明岩石风化来源的DIC经浮游植物的光合作用转化为有机碳,并在迁移过程中部分沉积水体底部,进而形成埋藏有机碳.     

硫酸参与的湿热流域化学风化对河流水化学影响研究综述

河流水化学组成可以提供反映流域内岩石化学风化过程及河流离子来源等生物地球化学的信息。化学风化是全球碳循环的重要环节,湿热流域的水热条件可以促进流域岩石化学风化。硫酸和碳酸一样可以作为侵蚀介质参与流域岩石的化学风化,硫酸参与的湿热流域碳酸盐类化学风化可释放CO₂,但其参与的硅酸盐类化学风化对大气CO₂没有显著影响,故若不考虑硫酸作用将会导致对岩石化学风化作用下大气CO₂消耗通量的高估。水化学组成受到流域岩石化学风化的影响,通过对河流水化学组成和溶解无机碳（DIC）稳定同位素组成（δ¹³C）的分析可以确定河流水化学类型并揭示硫酸对流域岩石化学风化的定量影响。目前关于硫酸对河流水化学影响的研究逐渐增多,未来关于小流域尺度上硫酸对河流水化学的影响、硫酸影响下河流CO₂的脱气过程以及人类活动对河流水化学的影响等方面需要更多关注。     

北江流域水化学时空变化及化学风化特征

为了研究我国南方湿润地区河流水化学时空变化特征及控制因素,选择珠江流域第二大水系的北江为研究对象,通过分析2015年6月（汛期）和12月（非汛期）干流和支流河水基本水质参数及主量离子,利用化学计量法及质量守恒法定量评估了自然过程及人类活动共同影响下的流域化学风化特征及其通量.结果表明:①北江河水主量离子浓度非汛期高于汛期.岩石的区域分布和矿山活动构成了河水离子浓度和水化学类型的空间异质性,其中北江干流和支流连江为Ca-HCO₃型,而支流滃江则以Ca-SO₄型为主.②岩石对北江流域化学风化贡献率依次为碳酸岩（78.44%）>硅酸岩（14.43%）>降水源（5.42%）>蒸发岩（1.71%）.基于碳酸岩是北江径流水化学的主要控制因素,滃江流域的矿山开采活动加速了碳酸岩的风化,其对北江流域化学风化的贡献为7%.③汛期与非汛期的碳酸岩风化速率分别为7.49和5.29 t/（km2·月）,年化学风化速率为87.63 t/（km2·a）.研究显示,由于受水热条件、流域面积以及岩性的影响,北江流域年化学风化速率略大于西江流域,远高于东江以及全球流域化学风化平均值,北江对整个珠江流域的风化贡献较大.      

三峡库区滑坡地带岩石特性的研究

针对三峡库区组成滑坡岩层的主要岩石——泥质岩、灰岩、砂岩,通过显微镜观察、X射线分析显微镜的定量分析及室内岩石力学强度试验,对各岩石的特性进行了分析。显微镜及X射线定量分析结果表明风化较弱的泥质岩基本上含有石英与钙质矿物,后者由于易溶于水而导致岩石的孔隙率增加。孔隙的一部分连接形成了裂缝, 从而使岩石的强度下降。各岩石的单轴压缩试验结果表明砂岩的强度最高,发生了风化的泥质砂岩的强度最低。在饱和状态下紫红色泥岩及风化了的泥质砂岩的单轴压缩强度降低最显著,比自然干燥状态下降低了大约50%, 推测是受粘土矿物含量的影响。所有岩石都表现出在峰值强度之前应力与应变几乎呈线性关系,而峰值强度之后应力急剧下降的脆性特征。这种在饱和状态下岩石强度大幅度下降与脆性特征表明在治理滑坡时需要采取十分周密及复杂的预防措施。     

富含黄铁矿的煤矸石中碳酸盐影响其风化淋溶性质的研究

富含黄铁矿的煤矸石在风化淋溶过程中，碳酸盐含量不仅控制其风化程度，而且控制淋溶液的酸度。风化淋溶实验结果表明，Ｆｅ的淋溶量主要受控于酸度，而Ｍｎ＾２＋与ＳＯ４＾２－的淋溶量主要取决于其风化程度。     

关于研究铁在表生作用中行为的若干热力学方法(三)—铁在表生作用中的行为

一、铁在风化作用中的行为 风化——意味着水、空气、矿物的体系向平衡方向发展,但实际上由于风化过程中许多反应的速率缓慢,因此我们要处理的常常是整个过程的一部份。在地表遭受风化的铁矿物,如磁铁矿、菱铁矿、黄铁矿、磁黄     

黑色岩层的风化特征研究

黑色岩层是一种分布广泛且较为特殊的一类岩石 ,它的风化往往会加速各类岩石以及工程建筑物材料的风化与劣化过程。本文从矿物岩石学特征、黑色岩层风化的环境特征、黑色岩层中硫化物矿物氧化的地球化学过程以及硫化物矿物氧化形成的酸性条件下其它矿物的稳定性等方面对湘西地区黑色岩层的风化特征进行了分析 ,为进一步深入研究黑色岩层的风化过程及机理打下了基础。     

低渗透岩石结构体风化初期的水气分子扩散

低渗透岩石具有孔隙狭窄、连通性差、流动阻力大等特点,这致使地下水渗流速度极低。本文以二长岩及玄武岩结构体的核心及紧靠核心的外环区域为对象对低渗透岩石结构体的初期风化机理进行研究。二长岩及玄武岩核心区的渗透率分别为0.0047×10-3μm2和0.0081×10-3μm2,孔隙度分别为1.58%和0.24%。对两种岩石的核心及外环进行化学全分析表明两个区域的主要元素含量无明显变化,外环烧失量有所增加,Fe2+与Fe3+变化敏感。薄片鉴定发现二长岩核心及外环的斜长石及钾长石均发生了强烈风化,外环中的辉石变为绿泥石。玄武岩的核心区矿物基本无变化,外环的长石及辉石发生了皂石化,部分基质绿泥石化。微观结构上,两种岩石核心区均致密坚硬,外环不同程度地出现了长石及辉石的晶内溶孔。风化初期,水以气态形式扩散进入低渗透岩石内部。水气的扩散方式为介于菲克型扩散与Knudsen扩散之间的过渡型扩散。计算得二长岩和玄武岩中的水气扩散系数分别为48.09×10-8m2/s和3.74×10-8m2/s。     

燕山地区大红峪组火山岩古风化作用新认识

大红峪组火山岩 ,在成岩后受古风化作用影响引起化学成分的变化 ,特别是深风化带岩石后期K2 O沉积的影响 ,造成从未风化到深风化岩石在TAS图解、碱度系数、岩系指数及岩石类型等方面相应地发生变化。在TAS图解上 ,岩石向碱性增加、SiO2 减少方向变化。碱度系数变大 ,岩系指数的变化使火山岩反映为从钙碱性到超碱性。岩石类型也出现不确定性。深风化带岩石根据岩石化学成分计算标准矿物时 ,出现白榴石、霞石等碱性矿物 ,而实际矿物未见这一现象 ,也是后期K2 O沉积影响的结果。排除古风化的影响 ,作者认为大红峪组火山岩应为钾质的粗面岩和粗面玄武岩 ,属钙碱系列。粗面玄武岩为铝过饱和型 ,粗面岩为正常型。不存在明显的岩浆分离结晶作用 ,其原始岩浆应以基性为主。由于上述的原因 ,影响了对岩浆来源、构造环境的判断。推断其构造环境 ,是在总的海进条件下 ,出现多次的海退 ,伴有多次火山喷发活动 ,水动能比较大 ,气候干旱 ,封闭、半封闭的海盆中富含钾的环境。     

有机质和粘土矿物在环境地球化学研究中的意义

环境地球化学是以地球化学的原理和方法研究元素和化合物在环境中迁移转化和富集规律的科学。有机质、粘土矿物与元素、化合物之间的相互影响和相互作用,是环境地球化学研究的重要领域。环境污染危害生物和人体健康的实质,就是有害元素和化合物在环境中不断迁移、积累,破坏了某些生态平衡的结果。土壤和河流、湖泊、海洋的水体和沉积物中广泛地存在着粘土矿物和有机质。这些物质首先来自岩石的风化和火山的爆发。粘土矿物是风化产物和火山热液、热气产物。风化作用是岩石在地球表面受水、空气和有机物的影响而起的变化。岩石除含有大量的常量元素以外,还含有极少量对生物和人体有益或有害的微量元素。岩石在风化的迁移中,粘土矿物、有机质和微量元素总是相互影响和相互作用。     

乌江流域沉积岩风化过程中铀的富集与释放

以乌江流域石灰岩、白云质灰岩、白云岩、硅质岩、黑色页岩和紫色砂岩等典型岩石的13条风化剖面为对象,运用相关分析和质量平衡计算方法,研究了这些岩石风化过程中铀(U)的富集与释放及其对河水U分布的影响,旨在增进对U生物地球化学循环的了解,也为流域U污染防治提供依据.结果表明,①乌江流域风化物和土壤中U的富集程度基本上高于上陆壳(upper continental crust,UCC)、中国土壤(China soil,CS)和世界土壤(world soil,WS);②U的富集和释放能力与母岩U含量以及风化剖面中粘土矿物和铁氧化物/氢氧化物含量及吸附能力有关;③石灰岩以及少量白云岩和碎屑岩风化过程中U的释放对河水U的分布特征具有重要的控制作用.     

东江流域化学风化对大气CO2的吸收

对东江化学径流进行分析,使用质量平衡法和扣除法估算了流域化学风化对大气CO2的吸收通量.结果表明,东江水体的总溶解性固体(TDS)含量均值(59.88 mg·L-1)远低于世界河流均值(100 mg·L-1);离子组成以Ca2、Na+和HCO3-为主,可溶性Si次之,径流对总溶解固体的稀释效应由于受人类活动影响表现得并不明显.东江化学径流组成主要源自硅酸盐矿物的化学风化过程的贡献(72.46％～81.54％),其次为海盐贡献(17.65％～26.05％),碳酸盐矿物的贡献很少(0.81％ ～3.87％);大气CO2是流域内岩石化学风化的主要侵蚀介质,但H2SO4和HNO3的作用也不可忽视;东江流域岩石化学风化过程对大气CO2的消耗通量(3.02～3.08) x105 mol·km-2·a-1高于全球平均值,是全球岩石风化碳汇的一个重要组成部分.     

贵州清水江流域丰水期水化学特征及离子来源分析

对清水江流域丰水期河水离子浓度及组成特征分析表明,流域水化学组成以Ca2+、HCO-3离子为主,其次为Mg2+、SO2-4;TDS均值213.96 mg·L-1,高于世界流域均值.根据海盐校正分析得出,研究区大气降水中海盐输入对流域水化学的贡献率为2.23%,低于世界河流均值3%.Gibbs图结合离子比值分析表明,流域水化学主要受碳酸盐岩风化影响,越往下游硅酸盐岩化学风化贡献越明显,碳酸和硫酸同时参与了流域岩石风化过程.离子来源分析表明,Ca2+、Mg2+、HCO-3离子主要来自于白云石、方解石等碳酸盐岩风化溶解,Na+、K+、Cl-主要来源于硅酸盐岩风化;SO2-4和NO-3主要来源于大气酸沉降和城镇废水输入.人为活动影响分析表明上游工矿企业活动对清水江流域水化学影响明显.     

低温水溶液体系中黄铁矿的氧化速率述评

黄铁矿的热力学稳定性限定在一个很窄的则范围内，但在地表条件下几乎在任何地质环境中都产出有黄铁矿。然而，当矿山废石或黄铁矿质页岩暴露在大气和大气水中时，黄铁矿的风化速率相当快，以致于在几年内即能引起环境污染和地质技术问题。近年来对黄铁矿氧化反应的研究重点是确定地质环境的哪种化学因素对黄铁矿的氧化速率影响最大及其影响程度。一些研究者在一系列实验条件下对地下黄铁矿样品进行了淋滤实验。他们观察到黄铁矿的氧化速率取决于样品的表面积和氧化剂的初始浓度，而与淋滤介质的初始pH值仅有微弱的依赖关系。用一速率定律表达了黄铁矿氧化速率与上述实验因素之间的关系。不同作者对这一速率定律的认识存在一定分歧，还可能是由于在实验过程中，黄铁矿表面性质的变化或者是由于作为黄铁矿氧化反应化学路径的一部分的其它一些未预见反应引起的．本文根据分子轨道理论和物质的磁性以及溶质与团体之同的化学反应的理论研究，提出了黄铁矿氧化的机制。