CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极对垃圾渗滤液降解特性

研制了负载型CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极,并与活性炭颗粒混合填充于主阴阳极之间,实现三维电催化氧化反应,采用XRD、SEM对粒子电极进行表征.结果表明, CuO-CeO2/γ-Al2O3粒子电极对垃圾渗滤液显示了良好的电催化活性和稳定性,在pH为7.0、槽电压10V、空气流速0.04m3·h-1反应条件下,150min后, COD、氨氮去除率达到87.8%、45.4%,去除效果较传统二维平板、三维复极性电解槽更高,经20次反复使用后仍具有一定催化活性.研究了电-多相催化氧化体系对垃圾渗滤液降解的动力学规律,表明渗滤液降解符合准一级反应动力学规律;并在此条件下,体系以直接氧化占优.     

催化超临界水氧化处理1,5-萘二磺酸

采用Mn2O3/γ-AL2O3和V2O5/γ-Al2O/为催化剂,在一连续流固定床反应器中进行了超临界水氧化1,5-萘二磺酸实验.实验结果表明,在380～440℃,24 MPa条件下,Mn2O3/γ-Al2O3和V2O5/y-Al2O3催化剂对1,5-萘二磺酸的氧化降解具有显著的促进作用,TOC去除率达到90%以上;催化剂的催化效果随反应温度的升高而增强,随pH值的降低而增强,随停留时间的延长先增强后趋于平缓.     

双极液膜法可见光光催化降解染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了Bi2O3-TiO2/Ti膜电极,X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(DRS)和光电性能测试进行了表征,结果表明,Bi元素掺杂进入了TiO2催化剂,拓展了催化剂的光响应波长,使其在可见光下有较明显的光电响应.将Bi2O3-TiO2/Ti光阳极与Cu阴极组装成双极液膜反应器,在可见光下光催化处理活性艳红X-3B,得出当初始pH值为2.52,废水流量为80mL/min时,处理20mg/L活性艳红X-3B 150min,脱色率可达88%.双极液膜法可见光光催化的初步机理考察表明,光生电子自发由Bi2O3-TiO2表面转移到Cu电极表面,并在Cu电极表面直接还原染料,或与其表面液膜中的溶解氧反应生成H2O2,进而参与染料的氧化,由此可实现Bi2O3-TiO2/Ti的直接氧化和Cu阴极的直接还原和间接氧化的双极双效效果.     

催化湿式氧化法降解活性艳蓝的研究

以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的非均相催化氧化体系处理活性艳蓝KN-R。考察了反应时间、反应温度、pH和Fe2O3/γ-Al2O3投加量等因素对降解效果的影响。结果表明,染料初始浓度为200mg/L时,在温度150℃、压力0.5MPa、H2O233mg/L、pH=6,反应时间1h,Fe2O3/γ-Al2O3投加量为8g/L的最佳条件下,活性艳蓝KN-R色度几乎完全去除,TOC和COD去除率分别为95.6%和82.5%。     

金属氧化物负载γ-Al_2O_3粒子电极对酸性橙Ⅱ的电催化氧化研究

以γ-Al_2O_3作为载体,采用浸渍热分解法制备了Sn、Mn、Cu、Pb单组分氧化物和Sn-Ce-Sb复合氧化物粒子电极。通过对酸性橙II(AOII)的降解实验,以及采用重复试验和扫描电镜(SEM)、紫外光谱扫描等方法,探讨了粒子电极材料的性能。研究结果表明:Sn/γ-Al_2O_3相比于Mn/γ-Al_2O_3、Cu/γ-Al_2O_3、Pb/γ-Al_2O_3等单组分氧化物粒子电极表现出了更好的电催化活性和稳定性。掺杂Ce、Sb后电极表面晶体粒径细小且分布均匀,有利于提高Sn/γ-Al_2O_3粒子电极的性能。电流密度为20 m A/cm2,曝气量0.5 L/min反应条件下,反应3 h后Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极对AOII的去除率为100%,TOC的去除率达84.2%,重复使用5次后TOC去除率仍保持在80%以上。表明Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极具有较好的应用前景。     

两种放电模式降解甲苯的原位红外研究

采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3、NiO/γ-Al2O3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸附存储-放电法要优于连续放电法,其中间产物的种类相对减少,未检测到胺类物质;主要原因是吸附存储-放电模式下的催化剂可以有效利用等离子体产生的活性物种,使中间产物迅速脱附转化.对比γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3、NiO/γ-Al2O3三种催化剂对甲苯的降解作用,结果显示Ag、NiO的添加能有效减少中间产物的累积,其中NiO/γ-Al2O3表现出更良好的效果.     

Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂制备与催化选择还原NO性能

以拟薄水铝石焙烧得到的γ-Al2O3为载体,分步浸渍负载（NH4）2S2O8、ZrOCl2和Cu（NO3）2,制成Cu/ZrO2/S2O28-/γ-Al2O3固体酸催化剂.考察了Cu/ZrO2/S2O8^2-/γ-Al2O3在富氧条件下对C3H6选择还原NO的催化性能,并借助SEM、XRD、Py-IR和TPR等表征方法研究了它的结构和性能的关系.性能的实验结果表明,Cu/ZrO2/S2O28-/γ-Al2O3在无水条件下能使NO的最大转化率达到82.9%,在有10%水蒸气存在条件下仍能使NO的最大转化率达到80.2%.表征测试的结果表明,S2O8^2-和ZrO2能够抑制γ-Al2O3颗粒之间的烧结及CuAl2O4尖晶石相的生成,同时促使催化剂表面新酸性中心（B酸）的形成及总酸量的增加,另外ZrO2还能提高Cu物种的还原性,从而有效地改善了催化剂的催化活性和水热稳定性.     

Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂制备与催化选择还原NO性能

以拟薄水铝石焙烧得到的γ-Al2O3为载体,分步浸渍负载(NH4)2S2O8、ZrOCl2和Cu(NO3)2,制成Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂.考察了Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在富氧条件下对C3H6选择还原NO的催化性能,并借助SEM、XRD、Py-IR和TPR等表征方法研究了它的结构和性能的关系.性能的实验结果表明, Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在无水条件下能使NO的最大转化率达到82.9%,在有10%水蒸气存在条件下仍能使NO的最大转化率达到80.2%.表征测试的结果表明, S2O2-8和ZrO2能够抑制γ-Al2O3颗粒之间的烧结及CuAl2O4尖晶石相的生成,同时促使催化剂表面新酸性中心(B酸)的形成及总酸量的增加,另外ZrO2还能提高Cu物种的还原性,从而有效地改善了催化剂的催化活性和水热稳定性.     

Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极体系降解AOⅡ的历程与机理

采用自制的Nd掺杂PbO_2阳极和Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子,研究了二维电极、γ-Al_2O_3和Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3填充的三维电极体系对于酸性橙Ⅱ(AOⅡ)的降解性能,利用紫外可见光谱(UV-vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、气相色谱-质谱(GC-MS)对降解产物进行了分析.研究结果表明,Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极体系对AOⅡ具有更优越的电催化氧化性能,TOC去除率相较于二维电极以及γ-Al_2O_3粒子电极分别提高了近1.95和1.70倍,能耗相应降低了41%和25%.根据对产物的分析,提出了Sn-Ce-Sb/γ-Al_2O_3粒子电极体系中AOⅡ可能的降解路径.结合实验结果,通过羟基自由基(·OH)的形成过程分析,进一步提出了该体系中可能存在的反应机理.     

复合负载型γ-Al2O3-Bi-(Sn/Sb)粒子电极电催化降解四环素废水

以模拟废水中的四环素(TC)和TOC(总有机碳)去除率为研究指标,探讨粒子电极的不同体系对降解四环素废水的影响。同时以浸渍法优化制备不同负载型γ-Al_2O_3粒子电极,并研究了其电催化性能和降解能耗,考察浸渍法和后浸渍法制备粒子电极的优劣。结果表明:三维电解体系对TC的降解效果达到40.1%,明显优于二维体系的29.1%;不同负载型粒子电极对TC的降解效果依次为Bi>Sn/Sb>Ti>Co>Cu>Fe>Mn,其中γ-Al_2O_3-Bi粒子电极对TC和TOC的去除效果最佳,分别为63.8%、36.3%;γ-Al_2O_3-Bi和γ-Al_2O_3-Sn/Sb粒子电极的能耗分别为85.9,90.7 (kW·h)/kg,远低于二维降解体系(205.5 (kW·h)/kg);浸渍法制得的γ-Al_2O_3-Bi-(Sn/Sb)对TC的电解效率明显优于后浸渍法制得的粒子电极,其中前者为78.9%,高出后者约10百分点。     

治理催化超临界水氧化处理1,5-萘二磺酸

采用Mn2O3γAl2O3和V2O5γAl2O3为催化剂,在一连续流固定床反应器中进行了超临界水氧化1,5萘二磺酸实验。实验结果表明,在380～440℃,24MPa条件下,Mn2O3γAl2O3和V2O5γAl2O3催化剂对1,5萘二磺酸的氧化降解具有显著的促进作用,TOC去除率达到90%以上;催化剂的催化效果随反应温度的升高而增强,随pH值的降低而增强,随停留时间的延长先增强后趋于平缓。     

微波诱导催化剂CuO/γ-Al_2O_3处理活性艳蓝的研究

采用均匀包裹沉淀法制得的CuO/γ-Al2O3催化剂,利用XRD对催化剂的物相结构进行了表征,并应用于微波诱导氧化工艺中,考察了催化剂投加量、微波功率、微波辐照时间等因素对活性艳模拟废水处理效果的影响。结果显示,在催化剂投加量为2g/L,微波功率为720W,辐照时间为3min的条件下,处理50mg/L的活性艳蓝脱色率可达到95.3%。     

电场效应与催化湿式氧化协同作用研究

在自行研制开发的一套固定床和复合三维电场一体化连续式催化湿式氧化反应器中,采用浸渍法制备的Mn-Sn-Sb-3/γ-Al₂O₃催化剂,实验研究了苯酚催化湿式氧化、电催化氧化以及电场效应下的催化湿式氧化过程的行为.结果表明,一体化反应器在较低反应温度（t=130℃）和氧分压（PO₂=1.0 MPa）下即可获得相当满意的处理效果,空时仅为27 min时苯酚和TOC的去除率就分别可达到94.0%和88.4%.电场效应下的催化湿式氧化协同降解苯酚的反应速率常数大于单独电催化或催化湿式氧化降解苯酚的反应速率常数,而且还大大超过两者之和,电催化氧化对催化湿式氧化工艺存在明显的协同增效作用.     

活性艳红X-3B微波辅助光催化脱色的研究

研究了微波辅助光催化氧化(MW/UV/TiO2)处理活性艳红(X 3B)模拟废水。结果表明:400mg/LX 3B在反应150min时的脱色率由UV/TiO2体系的7.07%、MW体系的13.52%提高到了MW/UV/TiO2体系的56.35%。脱色反应速率随初始浓度(CX 3B)的增大而减慢;在强酸性介质中,脱色率更高;光照度(E)越强,越有利于X 3B脱色反应;改变催化剂投加量对X 3B脱色影响不大;H2O2浓度增加,X 3B脱色率升高;在以上条件下,X 3B的脱色反应均符合一级反应动力学方程,脱色反应中同时存在自由基反应与直接光解反应。     

CuO/γ-Al_2O_3脱硫动力学研究

研究了CuO/γ-Al2O3脱硫剂脱除烟气中SO2的反应动力学。采用浸渍法制备了CuO/(γ-Al2O3)为0.12g/g脱硫剂,X-射线衍射(XRD)表明CuO呈亚单层状态分布。0.12gCuO/g(γ-Al2O3)脱硫剂硫化反应的等压吸附表明,在100～300℃、300～550℃、550～800℃范围内,SO2的吸附性质分别为物理吸附、化学吸附、化学脱附。针对化学吸附过程,提出了Langmuir反应动力学模型。计算得到SO2的反应级数为1级,活化能Ea为19.98kJ/moL,指前因子K0为9.97×10-5s-1.Pa-1。模型检验显示Langmuir反应动力学模型可以很好地描述CuO/(γ-Al2O3)为0.12g/g脱硫剂硫化过程中CuO与SO2的反应。     

O_3、UV、H_2O_2及其组合工艺处理有机污染物的效果对比研究

采用O3、UV(紫外光)、H2O2及其多种组合工艺处理乙酸有机污水,在不同的操作条件下进行比较和探讨,结果表明:组合工艺较之单独氧化剂具有优势,其对乙酸的去除能力为O3/H2O2相似文献   

Photochemically enhanced degradation of phenol using heterogeneous Fenton-type catalysts

The degradation of phenol was carriced out using heterogeneous Fenton-type catalysts in the presence of H2O2 and UV.Catalysts were prepared by exchanging and immobilizing Fe^2 in zeolite 13X,silica gel or Al2O3.The concentration of phenol solution was 100mg/L.The amount of H2O2 added was the stoichiometric amount of H2O2 required for the total oxidation of phenol.Under the irradiation of medium pressure light(300W)phenol was mineralized within 1 h in the presence of Fe^2 /zeolite 13X.The COD removal rate was enhanced in the presence of Fe^2 /zeolite 13X compared to that of Fe^2 /silica gel of Fe^2 /Al2O3.Analogous homogenous photo-Fenton reaction with equivalent Fe^2 was also carried out to evaluate the catalysis efficiency of Fe^2 /zeolite 13X.Results showed that the COD removal rate was near to that of homogeneous Fenton,while heterogeneous Fe^2 /zeolite 13X catalyst coule be recycled.     

臭氧液相氧化同时脱硫脱硝实验研究

在自制的鼓泡反应器上对臭氧(O_3)液相氧化分别脱硫脱硝技术进行了实验研究.结果表明,液相中O_3对NO能够有效氧化,SO_2的存在对NO的脱除具有一定的负面影响,而pH值对NO的脱除率影响较小.[O_3]/[NO]=1.1时,NO脱除率可达到89.6%.pH在3～11范围内,NO脱除率达80%以上.温度在20～65℃范围内,NO脱除率不发生明显变化.结合尾部洗涤装置后,可有效脱除SO_2和NOx,脱硫效率几乎达到100%,在[O_3]/[NO]=1.1时,可获得84.2%的脱硝效率.