基于NPP/VIIRS夜光遥感数据的淮安市夜间PM2.5浓度估算研究

PM_2.5是大气的重要污染物,掌握其空间分布对于大气污染防控具有重要意义．目前,PM_2.5遥感监测主要围绕卫星反演的日间AOD数据开展,无法反映夜间大气污染的空间格局．以2019年9—12月NPP/VIIRS夜间灯光影像和空气质量站点PM_2.5观测数据对江苏省淮安市夜间PM_2.5浓度进行估算研究．基于辐射传输方程分析夜间灯光辐射与PM_2.5浓度之间的关系,在此基础上综合考虑灯光辐射直接衰减和散射补偿确定了计算夜间PM_2.5浓度的空间自变量,运用多元线性回归模型（MLR）、随机森林（RF）、Cubist、极端梯度提升树（XGBoost）、神经网络（NNet）、支持向量机（SVM）及最近邻法（KNN）算法构建夜间PM_2.5浓度遥感估算模型．结果表明,多元线性归回模型精度明显低于各个机器学习模型,所有模型中SVM模型精度最高,决定系数R²为0.77,平均绝对误差MAE为20.83μg·m^-3,均方...     

基于地理加权模型的我国冬季PM2.5遥感估算方法研究

为了分析冬季我国区域范围内近地面PM_(2.5)质量浓度时空分布特征,根据卫星遥感反演PM_(2.5)质量浓度的基本原理,综合考虑我国不同地区的PM_(2.5)污染特征的空间差异性,基于卫星遥感、气象模式资料及同期地面观测的PM_(2.5)质量浓度数据采用地理加权模型进行回归分析,研究构建了我国区域范围内近地面PM_(2.5)遥感反演模型.结果表明:在冬季暗像元反演AOD算法受限制的情况下,深蓝算法产品可以一定程度上弥补暗像元算法的不足,将二者有效融合能同时提高AOD产品的精度和空间覆盖度;利用地理加权回归模型进行全国区域PM_(2.5)遥感估算,既能体现全国PM_(2.5)时空分布的全局变化特性,又能从局部体现全国PM_(2.5)组分、污染程度及垂直分布结构特征的空间差异特性,基于地理加权回归模型的PM_(2.5)遥感反演结果(R2=0.7)明显优于多元线性回归模型(R2=0.56);2013年12月—2014年2月份全国PM_(2.5)空间分布呈现明显的区域特征,PM_(2.5)浓度较高的地方主要分布在华北南部、长三角中部和北部、华中东部及四川东部等地,西部和北部地区PM_(2.5)污染相对较轻;从时间变化来看,全国冬季12月份PM_(2.5)污染最重,1月份次之,2月份相对最低.这可为全国PM_(2.5)区域联防联控提供有力的信息支撑.     

气象要素对气溶胶光学厚度估算PM2.5的影响

地面监测得到的近地面细颗粒物PM_(2.5)浓度较为精确,但数据覆盖范围相对较小,卫星遥感反演的气溶胶光学厚度(AOD)数据可以反映污染物浓度分布,具有范围大且速度快的特点,因此,大多数学者通过建立PM_(2.5)-AOD模型来实现卫星遥感监测PM_(2.5)浓度,并通过引入气象要素来优化模型.然而,气象要素的选择与引入往往对模型的精度有较大的影响,如何有效地选择对PM_(2.5)浓度影响较大的气象要素一直是PM_(2.5)-AOD模型中的关键问题.因此,本文基于华东地区2014—2015年的MODIS AOD和地面监测站的PM_(2.5)浓度数据,结合再分析气象资料,利用多元逐步线性回归方法建立PM_(2.5)-AOD模型,从由特定时刻、高度上的气象要素与随时间、高度变化的气象要素组成的气象要素集中,筛选出对因变量PM_(2.5)浓度有显著影响的关键气象要素.结果表明:在地域与季节双重尺度下的PM_(2.5)-AOD模型精度更高;相较于特定时刻高度的气象要素,随时间和高度变化的气象要素对PM_(2.5)-AOD模型的影响更为显著;在地域与季节双重尺度下,1000～850 hPa经向风速差、世界时0:00—6:00近地面温度差、850～600 hPa温度差、6:00边界层高度、12:00—18:00近地面压强差、1000～850 hPa温度差对模型影响较大,但应依据不同季节和不同地区的具体影响程度作为选择标准.     

阜新市MODIS AOD与大气PM_(2.5)浓度相关性研究

利用卫星遥感MODIS数据研究区域大气PM_(2.5)浓度分布是环境管理的有效方法。获取美国国家航空航天局MODIS L1B1KM数据,采用暗目标法反演阜新市大气气溶胶厚度AOD数据;提取阜新市5个大气监测站点位2014年3月至5月、2015年3月至4月期间PM_(2.5)浓度数据进行相关性分析,建立PM_(2.5)浓度-AOD之间的线性、一元二次、对数函数、幂函数及指数函数5种相关性模型;引用湿度影响因子建立大气PM_(2.5)浓度订正模型,采用PM_(2.5)浓度订正模型、Peterson模型分别订正PM_(2.5)浓度及AOD标高,应用阜新市环保局5个监测点位2014年6~12月、2015年5~12月期间PM_(2.5)的月平均浓度进行模型检验。对比分析订正后的5种相关性模型拟合优度,检验结果表明:订正方法提高了PM_(2.5)浓度-AOD相关性;线性相关性模型R2为0.633 6,相对误差为12.41%,相对其他4种模型相对误差较小。利用阜新市大气AOD预测PM_(2.5)浓度具有良好环境指示意义。     

苏锡常地区PM2.5污染特征及其潜在源区分析

利用2014年12月—2015年11月苏锡常地区国控大气环境质量监测站发布的逐时数据,分析了研究区PM_(2.5)浓度的季节变化和空间分布特征,并利用HYSPLIT模型分析了大气污染物的输送路径及苏锡常地区PM_(2.5)的潜在源区.结果表明,苏锡常地区PM_(2.5)浓度日均值变化趋势基本一致,均呈现冬季高、夏季低的规律.PM_(2.5)浓度四季空间差异显著,不同监测站之间的差异较小.四季PM_(2.5)浓度与其它污染物之间相关性显著.单位面积污染物排放量与空气质量分布的空间错位,表明该地区PM_(2.5)污染与区域性污染物迁移有较大关系.苏锡常地区气流后向轨迹季节变化特征明显,冬、春、秋季的气流主要来自西北内陆地区,夏季气流以东南和西南方向输入居多.聚类分析表明,来自内陆的污染气流和来自海洋的清洁气流是苏锡常地区两种主要输送类型,外源污染气流不仅直接输送颗粒物,还贡献了大量的气态污染物.山东南部、江苏西部、安徽东部、浙江北部及江西西北地区对苏锡常冬季PM_(2.5)浓度贡献较大,春、夏、秋季的潜在源区主要分布在苏锡常本地和周边城市.     

中国城市扩张及空间特征变化对PM2.5污染的影响

为推动绿色生态城区构建,基于2000～2015年城市分类数据,研究中国城市扩张以及城市空间特征变化对大气环境的影响.得出中国城市扩张(人口、经济和地域面积扩张)以及城市空间特征[人口密度、城市空间紧凑度(compact index,CI)、不透水覆盖率(impervious surface coverage,ISC)、植被覆盖率(NDVI)和夜间灯光指数]变化与PM_(2.5)污染显著相关,相关强度顺序为夜间灯光指数 CI人口密度 ISC城市地域扩张≥城市人口扩张 NDVI;夜间灯光指数与PM_(2.5)变化关系最明显,相关系数R为0. 77,具有强相关性,表征经济发展对PM_(2.5)的影响最大;城市CI和人口密度与PM_(2.5)变化的相关系数分别为0. 66和0. 55,中强相关. 2010～2015年期间,城市扩张、城市空间特征变化、城市空间特征异质性变化对PM_(2.5)浓度变化总贡献率为80. 30%.城市空间特征变化的贡献率最高为55. 00%,城市空间异质性的贡献率为25. 60%,均大于2010年基础城市特征的贡献率5. 70%. 2000～2010年期间,城市空间特征变化对PM_(2.5)浓度变化贡献率为39. 30%,城市空间特征异质性的贡献率分别为14. 90%,均大于2000年基础城市特征的贡献率3. 70%.结论表明未来城市转型发展中,构建绿色生态城区应充分考虑城市空间布局、城市空间特征变化,把城市建设对生态环境的破坏降到最小,实现低碳循环绿色发展.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

基于GF-4卫星的长三角城市群PM2.5遥感反演

基于静止卫星高分四号（GF-4）遥感数据,利用6SV辐射传输模型与暗目标算法进行高空间分辨率气溶胶光学厚度（AOD）遥感反演;在此基础上,结合地面监测站大气细颗粒物（PM_2.5）浓度、气象资料等数据,采用物理订正方法及线性混合效应模型,实现长三角城市群区域大尺度空间连续的PM_2.5浓度遥感反演;最后利用十折交叉验证法对反演精度进行验证.结果表明：GF-4反演的AOD结果分辨率较高,空间连续性好,与AERONET地基监测相关性R达到0.82;利用GF-4 AOD的PM_2.5估算模型精度较高,模型估算PM_2.5浓度与地面实测数据拟合度R²为0.74;在分春夏秋冬4个季节建模情景下,交叉验证R²依次为0.67,0.59,0.63和0.72,平均绝对误差MAE为10.40,7.42,10.10,13.34μg/m³,表明GF-4卫星适用于区域PM_2.5浓度监测.     

多尺度PM_(2.5)分布特征的空间插值与遥感反演对比

精确识别污染物浓度的空间分布是进行区域大气污染防治的重要基础。利用MODIS卫星数据,采用基于地面气象和环境空气质量监测站点观测数据为基础的反演模型,反演获取2013年12月珠三角地区典型大气污染过程1 km分辨率的PM_(2.5)浓度数据,对比分析遥感反演及基于环境空气质量监测站点观测数据的空间插值方法对区域、城市和乡镇尺度PM_(2.5)浓度空间分布特征的再现效果差异。结果表明,珠三角地区PM_(2.5)遥感反演结果与地面观测数据的相关性达到0.74,相关性水平较好,遥感反演结果可描述区域、城市和乡镇尺度上PM_(2.5)污染浓度的空间分布特征,识别不同空间位置的污染程度差异;基于站点观测数据的空间插值方法对PM_(2.5)浓度空间分布特征的再现能力有限,在区域尺度PM_(2.5)浓度空间分布特征分析时效果尚可,在站点有限的城市和乡镇尺度分析中效果不佳,容易产生对高浓度污染地区的误判;在需要利用站点观测数据分析区域尺度PM_(2.5)浓度空间分布特征时,析取克里金、反距离权重或径向基函数插值方法的效果相对较好。     

长江三角洲PM2.5质量浓度遥感估算与时空分布特征

卫星遥感反演气溶胶光学厚度(AOT)已被广泛地应用于地面PM2.5遥感监测.为遥感监测长江三角洲地区PM2.5,利用2013年的MODIS/Terra AOT产品,考虑研究区36个空气质量监测站点的风速、温度、湿度和边界层高度等气象条件,构建了基于MODIS AOD产品估算PM2.5的模型.利用17个空气质量监测站点数据对模型进行散点拟合验证,结果表明模型估算精度较高,春夏秋冬4个季节PM2.5质量浓度的模型估算值与地面监测值的相关系数R2值分别为0.45、0.50、0.58和0.52.利用模型估算的长时间序列PM2.5时空分布数据进行时空变化特征分析,结果表明:1 2000~2013年研究区PM2.5质量浓度呈增长趋势,月均增长量为0.047μg·m-3,最大值出现在2月,为(66.2±19.3)μg·m-3,最小值出现在8月,为(22.6±5.9)μg·m-3.2研究区PM2.5质量浓度空间分布差异显著,南部低,北部高,高值主要出现在由上海、杭州和南京构成的三角形区域的城市群中,而低值主要出现在南部远离城市的森林区域.结果表明基于MODIS/Terra AOT产品和地面观测气象数据估算PM2.5的多元线性回归模型能较好地应用于区域PM2.5监测.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

La0.8Ca0.2FeO3/MgAl2O4丝网整体催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧

开发了涂覆在金属丝网基体上的La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgAl_2O_4复合整体催化剂,用于低浓度甲烷(0.5%,体积分数)催化燃烧反应.首先用沉积-沉淀法制备了La_(0.8)Ca_(0.2)FO_3(LCF)钙钛矿与Mg Al_2O_4尖晶石复合的粉末催化剂LCF/Mg Al2O4,用程序升温微反应器(TPRS)测定了粉末活性,结合XRD、BET、SEM、TPR的表征结果,筛选出了最佳复合物质的量比和最适焙烧温度.当LCF与Mg Al_2O_4复合后,抗烧结能力增强,以拟一级反应速率常数(k,L·g~(-1)·s~(-1))计的活性提高了1倍左右.然后采用浆料涂覆法,在表面改性的金属丝网蜂窝基体上分层涂覆了作为第二载体的MgAl_2O_4和LCF/Mg Al_2O_4复合粉体涂层,考察了复合粉体球磨前焙烧的温度、第二载体及活性层涂覆量的影响.最后在空速GHSV=40000 h~(-1)条件下测试了甲烷催化燃烧反应的活性.与陶瓷基体相比,涂覆在金属丝网基体上的LCF/MgAl_2O_4活性在600℃时提升了48.1%.500 h长运转试验发现,催化剂活性在初期的200 h下降了20.3%,然后基本保持稳定.     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag₃PO₄/g-C₃N₄.利用X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线能谱（XPS）以及紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag₃PO₄和g-C₃N₄相比,Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag₃PO₄/g-C₃N₄复合材料Z型异质结构的作用机制.     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

V2O5/TiO2催化剂中毒机理的试验研究

选择性催化还原(SCR)催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,是整个SCR系统脱硝效率和经济性的决定因素.本文工作的主要研究思路是以钒钛SCR催化剂为研究对象,研究了H2O和SO2,以及相同含量下K、Na、Ca、Pb的氧化物对钒钛催化剂NO转化率的影响.H2O的存在会抑制V2O5/TiO2催化剂脱硝活性,而SO2在一定程度上促进(V2O5/TiO2)催化剂的SCR脱硝反应,提高NO转化率;碱金属K对钒钛催化剂的钝化作用都是最强,K2O和Na2O的掺入会抑制钒钛催化剂上V2O5的还原能力,而CaO和PbO的掺入对钒钛催化剂上V2O5的还原能力影响较小.