乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现\"单峰\"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

广州市冬季一次典型臭氧污染过程分析

为探究广州市2020年冬季（1月）一次臭氧污染过程,分析了气象条件对臭氧污染产生的影响;运用臭氧生成潜势（OFP）和正交矩阵因子分解法（PMF）分析了影响臭氧的主要挥发性有机物（VOCs）物种和来源;通过经验动力学建模方法（EKMA）识别了臭氧生成控制区,并提出了相应的前体物减排策略.结果表明,本次臭氧污染过程中同时出现了NO₂超标,并且PM₁₀和PM_2.5浓度也处于高位,体现出和夏、秋季不同的大气复合污染特征;夜间边界层高度低（<75 m）和大气稳定度高加剧了臭氧前体物和颗粒物的累积,日间温度升高约5℃、太阳辐射增强约10%和水平风速小（<1 m ·s^-1）等气象条件加剧了光化学反应,促进了臭氧和颗粒物的生成.冬季VOCs组分以烷烃为主（占比为68.2%）,且烷烃和炔烃占比较其他季节更高,但芳香烃（二甲苯和甲苯）和丙烯是臭氧生成的关键VOCs物种;源解析结果显示,VOCs的主要来源为汽车尾气（22.4%）、溶剂使用（20.5%）和工业排放（17.9%）,其中溶剂使用的OFP最高;臭氧本地生成主要受VOCs控制,前体物VOCs和NO_x按比例3 ：1进行削减较为合理.研究探索了冬季臭氧污染的成因,为开展重污染季节O₃和PM_2.5协同控制提供科学支撑.     

我国臭氧污染形势分析及成因初探

为揭示我国近地面臭氧的污染特征,甄别导致高浓度臭氧形成的关键影响因素,该文在探究我国重点区域近年来O₃污染特征的基础上,对O₃污染成因进行了初步分析.结果表明:①近年来我国O₃污染呈缓慢上升态势,2019年夏季异常高温、干旱的极端天气导致O₃污染偏重.京津冀及周边地区等重点区域O₃浓度明显高于欧美等发达国家和地区.②从时间上看,我国O₃污染主要出现在夏季及其前后,O₃浓度峰值一般出现在午后.从空间上看,O₃污染主要集中在京津冀及周边、汾渭平原和苏皖鲁豫交界地区,其次是长三角和珠三角区域,成渝和长江中游地区O₃污染也逐渐凸显.我国O₃污染程度主要以轻度污染为主,重点区域O₃和PM_2.5污染时空分异性特征明显.③前体物方面,我国NO_x和人为源VOCs的排放量总体处于高位,京津冀及周边地区和长三角为全国NO_x和VOCs排放强度较大的区域.近地表大气O₃形成机理复杂,O₃浓度与前体物VOCs和NO_x均呈复杂的非线性响应关系.气候变化和气象因素对O₃污染影响显著,O₃及其前体物在区域和城市之间存在相互输送影响.研究显示,我国臭氧污染形势严峻,未来针对臭氧污染防控应加强对多时空尺度下不同区域臭氧污染的形成机理与主导因素的研究.      

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

青岛沿海地区夏季和冬季新粒子生成特征对比

利用宽范围粒径谱仪(WPS)和电迁移率粒径分析仪(SMPS)对青岛沿海地区夏、冬两季大气颗粒物数浓度和粒径谱分布进行了实时测量,同时结合无机和有机气态前体物、大气颗粒物化学组分、气象参数以及后向气流轨迹,对新粒子生成(NPF)特征进行了分析对比.结果表明,在夏季,NPF事件发生频率较低,为18％.夏季NPF事件发生时,...     

济南市城区夏季臭氧污染过程及来源分析

2019年夏季,在济南市城区开展了大气臭氧(O3)及其前体物[挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)]的综合观测研究,观测发现,日最大8h φ(O3)均值为(103.0±14.5) ×10-9,φ(NOx)平均值为(16.7±11.3) ×10-9,VOCs的体积分数和活性水平分别为(22.4±9.4)×10-9...     

成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8～15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

上海市夏季臭氧污染特征及削峰方案

随着大气污染治理措施的不断推进,近年来上海市PM2.5浓度呈现明显的下降趋势,但O3污染现象依然频发,因此分析O3污染发生规律,科学制定O3削峰方案是目前亟需解决的问题.本研究以2017年7月为例,期间长三角17个城市累计O3污染天数165 d,其中上海最为严重,7月超标率为64.5％,分析前体物浓度和气象要素,主要是...     

基于CMAQ和HYSPLIT模式的日照市夏季臭氧污染成因和来源分析

日照市作为典型沿海城市,近年来O₃污染日益严重,为探究O₃污染成因和来源,基于CMAQ模型的IPR过程分析和ISAM源追踪工具分别量化不同物理化学过程,不同源追踪区域对日照市O₃的贡献,并对比在O₃超标日和非超标日的差异,结合HYSPLIT模式探究日照市O₃的区域输送路径.结果表明,以日照市及周边为CMAQ模拟区域,O₃超标日与非超标日相比,日照市和连云港市沿海附近O₃、 NO_x和VOCs浓度明显增加,这主要是由于超标日日照市为西风、西南风和东风的辐合区,易于污染物的输送并累积;过程分析显示,输送过程(TRAN)对日照市和连云港市沿海附近的近地面O₃贡献在超标日明显增加,而对临沂以西大部分区域贡献减小.光化学反应(CHEM)在各个高度对日照市白天O₃浓度均为正贡献,TRAN在离地0～60 m为正贡献,在60 m以上主要为负贡献,超标日CHEM和TRAN在离地0～60 m...     

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,V...     

咸宁市大气臭氧敏感性和污染来源解析

为掌握咸宁市臭氧（O₃）污染状况,基于统计分析方法研究咸宁市2018年O₃地面观测数据,发现该年3~10月均有O₃浓度超标日发生,其中6、8、9、10月有浓度较高且持续时间较长的严重污染,高浓度时段集中于4~7月的每日12：00~20：00,浓度峰值出现时间约为16：00前后.使用OBM模型模拟,借助EKMA曲线、RIR分析等识别O₃敏感性,发现咸宁属于VOCs控制区,O₃生成对人为源VOCs中的二甲苯类芳香烃和烯烃类较敏感,这两类物种浓度均削减10%后分别得到RIR值为0.271和0.238.开展离线VOCs监测,经PMF方法解析得到5类源,其中工业排放为O₃污染主要贡献源,二甲苯类芳香烃绝大部分来自溶剂使用,烯烃类主要来自燃烧源.当O₃超标时,相比于非超标日,植物源、溶剂使用和燃烧源的贡献率均有增加,其中植物源的贡献增量较大,而机动车尾气和工业排放的贡献率却有一定程度的降低.     

成渝地区典型城市O3污染对人为源前体物排放敏感性模拟研究

以2019年3—4月臭氧（O₃）污染小高峰为例,应用空气质量模型CAMx-DDM法分析了成渝地区O₃浓度对人为源前体物排放敏感性,并用2020年\"新冠\"疫情防控及生产恢复导致的污染排放同比变化情景进行模拟验证.模拟结果表明成渝地区O₃对NO_x的敏感性为负、对VOCs的敏感性为正,其中,重庆市主城区、主城区以西地区、川南城市群和成都平原西部地区敏感性较高,与其自身污染排放源分布密集有关.以典型城市重庆市主城区为例,2019年3—4月O₃小时浓度对NO_x和VOCs的敏感性平均值分别为-19.14 μg·m^-3和7.25 μg·m^-3,两者表现出相反的日变化规律,且主要受到本地及周边区域的影响,模拟结果显示在所有区域VOCs排放均削减25%的情况下,3月和4月月均O₃日最大8 h浓度分别下降2.62 μg·m^-3和3.59 μg·m^-3.敏感性模拟得到2020年3月四川省和重庆市NO_x排放量同比下降8.00%和22.40%,VOCs同比下降1.00%和7.92%;4月NO_x排放量同比上升5.00%和9.50%,四川省VOCs同比持平,重庆市上升3.63%,与同期\"新冠\"疫情防控及生产恢复导致的实际排放情况非常一致.     

华北地区典型重工业城市夏季近地面O3污染特征及敏感性

基于邯郸市2018年5～8月近地面O_3及其前体物(NO_x和VOCs)小时浓度数据,结合温度、相对湿度和风向风速等气象资料,分析邯郸市夏季O_3污染水平以及气象因子、前体物对其的影响;采用VOCs/NO_x比值法和基于Model-3/CMAQ模式系统的强力关闭法探究O_3生成敏感性,并运用等效丙烯浓度法识别出VOCs关键活性组分.结果表明:①观测期间,邯郸市O_3日最大8 h平均浓度(MDA8 O_3)在38.0～238.0μg·m~(-3)之间,污染天(MDA8 O_3160μg·m~(-3))占比高达44.7%,说明邯郸市夏季O_3污染较严重;②O_3与温度呈正相关、与相对湿度呈负相关,且在污染天相关性更显著;当温度高于28℃、相对湿度低于60%时,容易出现高浓度O_3现象,说明高温、低湿有利于O_3生成,也突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;污染天中,风向为西南、东南、东和东北风,且风速大于2.25m·s~(-1)时,邯郸市更容易出现高浓度O_3,在风速低于1.00m·s~(-1)时,也出现高浓度O_3现象,说明本地光化学生成和传输叠加是导致邯郸市高浓度O_3的重要原因;③O_3与NO_x、VOCs浓度在污染天反相关关系更显著,突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;基于Model-3/CMAQ的模式研究显示,邯郸市O_3生成受VOCs控制,削减VOCs对降低MDA8 O_3有一定的积极作用,同时存在单独减排NO_x的不利效应,因此控制VOCs,并重点控制烯烃(尤其异戊二烯和反式-2-丁烯)和芳香烃(尤其间/对-二甲苯和甲苯)是降低邯郸市MDA8 O_3的有效途径.     

主成分和回归分析方法在大气臭氧预报的应用——以北京夏季为例

利用北京市区两个典型观测站的大气臭氧(O3)及前体物浓度观测资料和气象要素观测数据,分析了影响大气O3浓度各要素的相关性,并采用主成分分析和逐步回归方法构造大气O3浓度统计预报方程.结果表明,大气O3与前体物一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)和气象要素呈现较好相关性;发现由于变量间共线性问题,逐步回归方法不能给出可接受的回归方程,而采用主成分分析和逐步回归方法相结合,可避免共线性问题,由前体物浓度和气象要素给出较好的北京大气O3浓度统计预报方程,可决系数R2分别为0.78(IAPs2007)、0.88(IRSAs2007)和0.64(IAPs2005),能够有效地预报O3浓度的变化情况.     

城市大气中臭氧浓度控制的困难与挑战——以成都市为例

研究城市化、工业化和区域经济一体化进程的不断加快,对城市大气环境的影响是当前大气环境领域研究的热点问题。在此过程中,利用空气质量模型模拟系统研究大气环境污染问题成为大气环境研究中不可缺少的组成部分。在当前空气污染复杂的形势下,针对城市大气环境中臭氧的浓度尚未有效的控制措施。研究主要利用Models-3/CMAQ空气质量模式对成都市臭氧浓度数值通过不同的控制情景进行模拟,揭示城市大气中臭氧浓度控制的困难与挑战,并尝试性提出今后的研究方向,以期为控制城市大气中臭氧浓度提供建议。     

2013年中国海域船舶大气污染物排放对空气质量的影响

基于2013年中国海域船舶排放清单和空气质量数值模拟平台（WRF-SMOKE-CMAQ）,利用敏感性分析方法定量识别了中国海域船舶排放对沿海地区空气质量的影响特征. 结果表明：船舶排放对不同污染物的贡献特征空间差异显著,就SO₂、NO₂和PM_2.5而言,在沿海省份的年均贡献率分别为5%、7%、2%（1.1、1.7、0.9 μg·m^-3）,其中,珠三角和长三角地区受影响较大,SO₂、NO₂和PM_2.5贡献分别可达30%、31%、8%（7.7、9.2、2.7 μg·m^-3）和14%、13%、4%（3.7、5.3、1.9 μg·m^-3）.其次,船舶排放对空气质量影响季节性差异显著,尤其表现在PM_2.5的空间分布上,三大城市群中,船舶排放对污染物贡献的季节间最大差异倍数为SO₂（1.3~2.0）,NO₂（1.2~4.0）,PM_2.5（1.8~7.5）.值得关注的是,船舶排放对PM_2.5的浓度贡献表现出了明显的区域性（长距离传输）和复合性.本研究结果,一方面弥补了我国船舶排放对空气质量影响的量化特征认识不足,另一方面可为后续船舶排放的健康影响及控制费效分析等评估研究提供数据支撑.     

有机源对北极臭氧消除事件的敏感性模拟

采用KINAL模式,利用典型臭氧消除事件（ODE）过程中无机源和有机源的平均强度和排放清单,模拟了3种源排放情形下,ODE过程中含溴物质浓度与臭氧浓度的时间变化,并对有机溴强度进行敏感性实验,结果表明：仅有无机源时,ODE过程中含溴物质浓度与O₃浓度有显著的负相关,ODE从开始到O₃完全消耗的时间约5.4d.加入平均强度的有机源后,O₃消耗更快,它的总消耗时间较仅有无机源时减少1.3d;同时,在ODE起始阶段,边界层内的溴含量提升更快,导致ODE起始阶段缩短约1.2d.有机源无论以HOBr为主还是以Br₂为主,其排放构成在ODE过程中并不重要,无论它以何种形式向边界层排放含溴物质,均通过缩短起始阶段来影响ODE的进程.有机源的排放强度与O₃的消耗速率呈显著的正相关,随着有机源强度升高,它对ODE起始阶段的缩短效应逐渐减弱,它意味着起始阶段至少持续3d;消耗阶段O₃浓度降低并不受有机源强度变化的影响.