天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响

于2013年1月连续在线观测天津城区气溶胶数浓度谱分布和大气能见度,并结合相关气象资料,探讨相对湿度(RH)对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响.结果表明,观测期间发生了4次连续雾霾天气过程,4次雾霾天气过程对应着气溶胶粒子数浓度的连续高值,低能见度天气系高浓度气溶胶粒子和高相对湿度协同所致;随着RH增大,PN1和PN2.5-10呈增长趋势,RH90%后,PN1和PN2.5-10有所降低,PN1-2.5则持续增长,高RH对气粒转化和气溶胶粒子的碰并聚合作用明显;气溶胶吸湿增长因子计算表明,高RH下水汽对能见度影响很大,尤其是大雾天气下其影响甚至可能超过气溶胶粒子浓度对其的影响.     

天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响

于2013年1月连续在线观测天津城区气溶胶数浓度谱分布和大气能见度,并结合相关气象资料,探讨相对湿度(RH)对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响.结果表明,观测期间发生了4次连续雾霾天气过程, 4次雾霾天气过程对应着气溶胶粒子数浓度的连续高值,低能见度天气系高浓度气溶胶粒子和高相对湿度协同所致;随着RH增大,PN1和PN2.5-10呈增长趋势, RH>90%后,PN1和PN2.5-10有所降低,PN1-2.5则持续增长,高RH对气粒转化和气溶胶粒子的碰并聚合作用明显;气溶胶吸湿增长因子计算表明,高RH下水汽对能见度影响很大,尤其是大雾天气下其影响甚至可能超过气溶胶粒子浓度对其的影响.     

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10～12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度（V）、相对湿度（RH）以及二氧化氮（NO₂）监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f（RH）模型的适用性及其改进方案.结果表明：幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f（RH）模型在低RH条件下（RH<85%）均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下（RH>85%）的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度（C_BC）是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_BC为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f（RH,C_BC）模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R²为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f（RH,C_BC）的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.     

广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子的观测研究

利用环境湿度的日变化,对广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子进行了观测研究.基于反向轨迹模型HYSPLIT,将2006年7月到达广州市区的气溶胶分为海洋型、海洋/城市混合型、城市型3个类型.整个观测期间,海洋型、海洋/城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子f(RH=80%)的平均值分别为2.68±0.59、2.29±0.28、2.04±0.28.经验公式f(RH)=1+a(RH/100)b能够较好地拟合3种类型的气溶胶散射吸湿增长因子,海洋型、海洋城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子的拟合经验参数a分别为4.92、3.26、2.06,经验参数b分别为5.04、3.85、3.60.     

冬、春季青岛大气气溶胶中乙二酸的分布特征及影响因素

于2012-12~2013-04在青岛采集119个气溶胶样品,分析了冬、春季节气溶胶中乙二酸的浓度分布特征及影响因素.青岛大气气溶胶中乙二酸的浓度冬季为31~370 ng·m^-3,平均为104 ng·m^-3;春季为11~1926 ng·m^-3,平均为400 ng·m^-3,二者存在显著的季节差异.不同天气状况影响气溶胶中乙二酸的分布,霾天时乙二酸浓度最高,其次是沙尘天,雾天与晴天时的基本相当,雨天时的浓度最低.青岛大气气溶胶中乙二酸与温度和太阳辐射之间存在显著正相关关系,表明光化学氧化的二次生成过程对气溶胶中的乙二酸有一定影响.冬、春季气溶胶中乙二酸二次生成的机理可能不同,冬季主要为水相氧化过程、春季为气相氧化过程.PMF源解析结果也显示,二次源是青岛大气气溶胶中乙二酸的主要来源,其贡献冬季约为45%、春季约为70%.春季青岛气溶胶中乙二酸浓度显著高于冬季,其主要原因可能是春季温度和太阳辐射显著高于冬季,增强了颗粒态乙二酸的二次生成过程.     

有机酸强化脱硫在喷射鼓泡反应器上实验研究

选取甲酸、乙酸、乙二酸和己二酸,在喷射鼓泡反应器上对有机酸强化脱硫过程进行了实验研究,测定了脱硫率η和△pH随时间t的变化规律,得出了η与t的回归式及η与pH值的关系规律,讨论了有机酸浓度C(与所加石灰石摩尔百分比)对CaCO3利用率α及脱硫率η的影响.实验表明,乙二酸无强化效果,甲酸、乙酸、己二酸强化效果较好,浓度C超过4%时,强化效果的提高已不明显.当浓度为C为4%时,η与α分别提高了5、4、11及8、6、16个百分点,可见有机酸能有效的提高脱硫率η和CaCO3利用率α,从而降低脱硫成本.     

台风对沿海城市细粒子中海盐气溶胶的影响

台风作为发生、发展于海洋的天气系统,其对沿海城市海盐气溶胶的影响究竟如何值得探究.利用2011年第17号强台风"纳沙"影响深圳期间的深圳气象局竹子林大气成分站的MARGA(Monitoring Instrument for Aerosols and Gases)数据,研究了期间台风对深圳PM_(2.5)中海盐气溶胶(以下简称海盐气溶胶)的影响.结果发现,受台风外围下沉气流的影响,各气溶胶成分的浓度均有明显的增加.台风降水前的大风对各种气溶胶(含海盐、非海盐气溶胶)的清除作用非常显著,而台风降水期间PM_(2.5)中的海盐气溶胶浓度呈现快速上升趋势,最大浓度可达4.39μg·m~(-3).台风降水期间的海盐气溶胶也呈现出一定的老化状态,氯损耗平均值为32.20%,海盐气溶胶的老化程度低于台风降水前和台风降水后的老化程度.尽管台风降水时海盐气溶胶的贡献率有显著增加,气溶胶海洋属性加强,但总体而言海盐气溶胶对深圳地区PM_(2.5)化学组分的贡献非常低.     

北京地区基于化学组分的夏季气溶胶吸湿特性

利用吸湿增长光散射测量系统、黑碳仪和气相色谱质谱联用仪等仪器,于2019年7月15日~8月4日在北京地区开展了为期21d的大气气溶胶观测实验.观测期间北京市区于7月27日出现短暂的轻度污染,并在7月29日出现强降水天气.结果显示：北京市区夏季大气污染变化剧烈且短暂,大气气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）呈现平滑连续的特点,并且降水会对f（RH）造成显著影响.7月27日PM_2.5的平均质量浓度为（92.54±47.05）μg/m³;,表现出较为剧烈的污染变化.7月28~30日平均散射吸湿增长因子f（80%±1%）分别为（1.50±0.35）,（1.43±0.36）和（1.48±0.25）,反映了降水对于大气气溶胶的湿清除作用.最后利用实验数据估算粒径吸湿增长因子gf（RH）,并建模研究f（RH）和gf（RH）的关系,模型精度R²最高可达0.698.     

大气生物气溶胶花粉单颗粒的形貌特征及吸湿特性研究

近年来大气生物气溶胶颗粒吸湿性对气候和人体健康的影响引起了人们的广泛关注，而花粉颗粒是生物气溶胶的重要组成部分，为了解花粉颗粒吸湿性的变化趋势，在杭州市内收集了5种花粉颗粒(山茶花花粉、诸葛菜花粉、耧斗菜花粉、锦带花花粉、三色堇花粉)，使用扫描电子显微镜观察花粉颗粒物的微观形貌，并使用单颗粒吸湿性系统研究了不同相对湿度(relative humidity,RH)条件下花粉单颗粒粒径的分布特征，获得了花粉颗粒吸湿增长因子(GF).结果表明：5种花粉颗粒的吸湿增长特征各异，RH=90%时山茶花、诸葛菜、耧斗菜、锦带花和三色堇花粉颗粒的吸湿增长因子分别为1.09、1.09、1.08、1.13和1.14,RH=95%时则分别为1.11、1.10、1.11、1.14和1.16，这些结果总体低于大气中无机盐颗粒的吸湿增长因子.在花粉颗粒的吸湿性增长过程中，不仅花粉颗粒表面有微弱的吸湿增长，一些花粉颗粒的整体结构和形态也会发生变化，如在扫描电子显微镜下，可以观察到锦带花花粉颗粒在干燥状态时表现为一种内部镂空的塌缩状态，而在相对湿度增大的过程中颗粒会鼓起并逐渐接近于球形.这表明花粉颗粒在大气中确实呈现...     

南京北郊秋冬季相对湿度及气溶胶理化特性对大气能见度的影响

为了解南京北郊秋冬季相对湿度与气溶胶理化特性对大气能见度的影响,利用2012年秋冬季气象要素资料、颗粒物浓度及其主要成分和气溶胶粒子谱分布等观测数据,分析了南京北郊大气能见度与气象要素、颗粒物污染之间的关系.结果表明,南京北郊秋冬季节平均大气能见度仅为4.76 km.颗粒物浓度与能见度存在一定的负相关关系,尤其细粒子对能见度的影响更为显著.随细粒子质量浓度和相对湿度(RH)的增大,低能见度出现的频率呈现上升趋势.能见度从5~10 km衰减到5km时,PM10和PM2.1质量浓度分别增加了7.56%和37.64%;其中SO2-4和NO-3质量浓度均有显著增加.气溶胶粒子数浓度对能见度的影响与相对湿度有关,粒径0.5~2μm的气溶胶数浓度随RH增加增长缓慢,而2~10μm范围内的粒子数浓度随RH增加而减小;结合气溶胶表面积浓度与能见度进行相关性分析,表明0.5~2μm的细粒子及相对湿度是导致南京北郊秋冬季大气能见度下降的主要因素.     

Water uptake of multicomponent organic mixtures and their influence on hygroscopicity of inorganic salts

The hygroscopic behaviors of atmospherically relevant multicomponent water soluble organic compounds(WSOCs) and their effects on ammonium sulfate(AS) and sodium chloride were investigated using a hygroscopicity tandem differential mobility analyzer(HTDMA) in the relative humidity(RH) range of 5%–90%. The measured hygroscopic growth was compared with predictions from the Extended-Aerosol Inorganics Model(E-AIM) and Zdanovskii–Stokes–Robinson(ZSR) method. The equal mass multicomponent WSOCs mixture containing levoglucosan, succinic acid, phthalic acid and humic acid showed gradual water uptake without obvious phase change over the whole RH range. It was found that the organic content played an important role in the water uptake of mixed particles.When organic content was dominant in the mixture(75%), the measured hygroscopic growth was higher than predictions from the E-AIM or ZSR relation, especially under high RH conditions. For mass fractions of organics not larger than 50%, the hygroscopic growth of mixtures was in good agreement with model predictions. The influence of interactions between inorganic and organic components on the hygroscopicity of mixed particles was related to the salt type and organic content. These results could contribute to understanding of the hygroscopic behaviors of multicomponent aerosol particles.     

Hygroscopicity and optical properties of alkylaminium sulfates

The hygroscopicity and optical properties of alkylaminium sulfates （AASs） were investigated using a hygroscopicity tandem differential mobility analyzer coupled to a cavity ring-down spectrometer and a nephelometer. AAS particles do not exhibit a deliquescence phenomenon and show a monotonic increase in diameter as the relative humidity （RH） ascends. Hygroscopic growth factors （GFs） for 40, 100 and 150 nm alkylaminium sulfate particles do not show an apparent Kelvin effect when RH is less than 45%, whereas GFs of the salt aerosols increase with initial particle size when RH is higher than 45%. Calculation using the Zdanovskii-Stokes-Robinson mixing rule suggests that hygroscopic growth of triethylaminium sulfate-ammonium sulfate mixtures is non-deliquescent, occurring at very low RH, implying that the displacement of ammonia by amine will significantly enhance the hygroscopicity of （NH4）2SO4 aerosols. In addition, light extinction of AAS particles is a combined effect of both scattering and absorption under dry conditions, but is dominated by scattering under wet conditions.     

基于化学组分参数化的大气气溶胶吸湿性特征

为了探讨大气气溶胶的吸湿性特征, 基于观测气溶胶化学组分, 计算了吸湿性参数κ.首先, 通过PCA分析法, 得到了对吸湿性参数κ贡献率较大的化学因子; 其次, 基于Köhler公式与ZSR混合理论, 对各化学组分加权得到各时刻对应的吸湿性参数κ_chemical; 最后, 基于κ-Köhler理论, 讨论κ_chemical与其相关性, 并通过κ_chemical对吸湿性特征参数(光学吸湿增长因子f(RH)、粒径吸湿增长因子gf)进行反演运算, 探讨两者与理论值的差异.采用迭代算法与前人研究所得的经验公式求解吸湿性参数κ_NEP, 以验证化学方法计算吸湿性参数κ_chemical的准确性.此外, 还根据所得的吸湿性参数, 讨论其与能见度之间的关系.结果表明: κ_chemical与基于κ-Köhler理论计算得到的κ_Köhler相关系数为0.78, 两者的均方根误差为0.031, 处于较低水平, 两者比值基本分布于距中心拟合直线误差的10%内; 反演所得的f(RH)与仪器测量值f(RH)_measured相关系数高达0.99, 进一步证明了两者存在很强的线性关系; 反演所得的gf与理论值gf_NEP重合度极高, 也具有较高相关性; κ_chemical与能见度呈负相关性, 在能见度≤5km时, κ_NH4NO3对κ_chemical的贡献为74.63%     

Hygroscopicity of ambient submicron particles in urban Hangzhou, China

In this study, hygroscopicity of size-segregated ambient submicron particles in urban Hangzhou was studied from 28th December 2009 to 18th January 2010, using a hygroscopicity-tandem differential mobility analyzer (H-TDMA). The submicron particles in Hangzhou showed a minor hygroscopic growth at 73% relative humidity (RH), and then grew significantly between 77% and 82% RH. Monomodal distribution accounted for 90% for 30 nm particles, 17% for 50 nm particles, and less than 7% for particles larger than 50 nm at 82% RH. Deconvolution of the bimodal distribution indicated a less hygroscopic group and a more hygroscopic group, with the fraction of the more hygroscopic group increasing with the initial dry particle size and then remaining almost constant for accumulation mode particles. Our results imply that submicron particles in urban Hangzhou were almost entirely externally mixed, and the hygroscopic properties of ambient particles in urban Hangzhou were mainly a function of their size and chemical composition.     

南京北郊春季气溶胶吸湿性分析

大气气溶胶的吸湿性对气溶胶粒子的谱分布、云凝结核形成、气候强迫、人体健康等均有重要的影响.利用吸湿性串联差分迁移率分析仪(HTDMA)在2014年4月16日~5月21日对南京北郊的大气气溶胶吸湿特性进行观测.30~230 nm气溶胶粒子在90%相对湿度下的吸湿增长观测结果表明,气溶胶粒子的吸湿增长因子平均概率分布函数(GF-PDF)呈现明显的双峰分布,即一个占主导地位的强吸湿模态,和一个相对较小但仍很明显的弱吸湿模态.对吸湿性的日夜对比分析发现,整体上白天的气溶胶粒子吸湿性大于夜间气溶胶粒子,白天强吸湿模态的粒子数目比例高于夜间,夜间气溶胶粒子的外混合程度更高.利用HYSPLIT模式对气溶胶来源分析结果表明,观测期间南京北郊主要受到3类气团的影响.其中西北大陆气团背景下爱根核模态粒子在经过大陆的长距离输送过程后,老化程度较高,吸湿性也更强.而对于积聚模态粒子,则为来自东方气团的粒子吸湿性更强,强吸湿模态粒子数目比例也较高.局地气团背景下气溶胶粒子在各粒径段都具有较高的强吸湿比例.     

南京冬季云凝结核活化特征及闭合研究

2017年12月~2018年1月在南京地区对气溶胶的云凝结核（CCN）活化特征进行外场观测,并利用4种常用的闭合方法实现对CCN数浓度的预测.结果表明本次观测期间南京地区的气溶胶具有较高的CCN活性,吸湿性参数（κ）的平均值为0.36.对清洁到不同程度雾-霾天气溶胶污染的CCN活化特征进行对比分析,发现随着污染程度的加深,气溶胶的吸湿性逐渐减弱;在同一能见度（VIS）范围内,环境相对湿度（RH）更高的天气类型中气溶胶的吸湿性和活化能力也更高,这可能由于高RH条件能促进大气中非均相及液相反应生成更多的二次无机气溶胶.4种闭合方法的结果显示,利用临界粒径、截断粒径及粒径分辨的活化谱三种方法总体上均有较好的闭合结果.其中,对于低过饱和度（S）下的预测来说,利用截断粒径方法的闭合结果最为理想.     

生物气溶胶的吸湿性

归纳了有关气溶胶吸湿性的测量方法以及过去近30a来文献中报道的生物气溶胶吸湿性的主要研究成果,总结了不同种类生物气溶胶之间吸湿性的差异.已有研究表明,绝大部分的生物气溶胶粒子都具有一定的吸湿性,当相对湿度为90%时,吸湿增长因子约为1.04（真菌孢子）~1.22（细菌）,花粉颗粒物吸湿后的质量与之前的比值为1.30~1.55.最后,提出了目前关于生物气溶胶吸湿性研究中尚未解决的科学问题及该领域的主要发展方向.     

生物气溶胶的吸湿性

归纳了有关气溶胶吸湿性的测量方法以及过去近30a来文献中报道的生物气溶胶吸湿性的主要研究成果,总结了不同种类生物气溶胶之间吸湿性的差异.已有研究表明,绝大部分的生物气溶胶粒子都具有一定的吸湿性,当相对湿度为90%时,吸湿增长因子约为1.04（真菌孢子）~1.22（细菌）,花粉颗粒物吸湿后的质量与之前的比值为1.30~1.55.最后,提出了目前关于生物气溶胶吸湿性研究中尚未解决的科学问题及该领域的主要发展方向.     

Hygroscopicity of particles generated from photooxidation of α-pinene under different oxidation conditions in the presence of sulfate seed aerosols

Smog chamber experiments were conducted to investigate the hygroscopicity of particles generated from photooxidation of α-pinene/NOx with different sulfate seed aerosols or oxidation conditions. Hygroscopicity of particles was measured by a tandem differential mobility analyzer （TDMA） in terms of hygroscopic growth factor （Gf）, with a relative humidity of 85%. With sulfate seed aerosols present, Gf of the aerosols decreased very fast before notable secondary organic aerosols （SOA） formation was observed, indicating a heterogeneous process between inorganic seeds and organic products might take place as soon as oxidation begins, rather than only happening after gas-aerosol partition of organic products starts. The final SOA-coated sulfate particles had similar or lower Gf than seed-free SOA. The hygroscopicity of the final particles was not dependent on the thickness but on the hygroscopicity properties of the SOA, which were influenced by the initial sulfate seed particles. In the two designed aging processes, Gf of the particles increased more significantly with introduction of OH radical than with ozone. However, the hygroscopicity of SOA was very low even after a long time of aging, implying that either SOA aging in the chamber was very slow or the Gf of SOA did not change significantly in aging. Using an aerosol composition speciation monitor （ACSM） and matrix factorization （PMF） method, two factors for the components of SOA were identified, but the correlation between SOA hygroscopicity and the proportion of the more highly oxidized factor could be either positive or negative depending on the speciation of seed aerosols present.