青奥会期间基于δ13C观测的大气CO2来源解析

开展城市冠层大气CO_2及其δ~(13)C的观测有助于解析自然源与人为源在区域碳循环中的作用.本研究于南京青奥会期间开展了大气CO_2及其δ~(13)C高频原位观测,在小时尺度至日尺度上对比了有无临时排放管制期间大气CO_2及其δ~(13)C的差异.研究发现,短期减排对降低区域尺度大气CO_2浓度有明显的短期效应(21×10-6),在整个青奥会临时管控期间长三角地区实际削减燃煤排放5%.本研究进一步采用Miller-Tans方法确定了长三角地区的CO_2排放源同位素组分;基于文献调查,提供了长三角地区主要人为源和自然源的δ~(13)C信息;量化了长三角夏季CO_2地表净通量、植被通量及人为排放通量.结果表明,水泥工业过程排放是长三角地区夏季大气δ~(13)C富集的主要人为原因(2.36‰).夏季长三角地区植被作用可以抵消23%~39%的人为CO_2排放.本文旨在通过采用自上而下的观测数据与传统IPCC的排放源清单相结合的方案,为城市区域碳源解析提供新的拆分方案.     

我国人为源挥发性有机物反应性排放清单

以我国人为源挥发性有机物(VOCs)为研究对象,使用具有代表性的VOCs总量排放清单、各污染源成分谱及物种最大增量反应活性值(MIR),建立了2010年我国人为源VOCs基于臭氧生成潜势(OFP)的反应性排放清单.结果表明,2010年我国人为源挥发性有机物总OFP为84 187.61 kt,其中,烷烃6 882.53 kt,烯炔烃41 496.92 kt,芳香烃32 945.32 kt,卤代烃161.45kt,含氧有机化合物2 701.40 kt.OFP贡献前10种物种分别为丙烯、乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、1-丁烯、邻-二甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3-丁二烯、间-乙基甲苯和乙苯,占人为源总OFP的63.95%,仅占VOCs排放总量的31.84%.人为源三大污染源中,工业源贡献了49.29%的OFP,为最大贡献源,其次是交通源28.31%和农业源22.40%.建筑装饰、石油炼制、储存与运输、机械设备制造、交通设备制造和包装印刷为工业OFP主要贡献源;轻型载客汽车、重型载客汽车及摩托车为交通源OFP污染控制的重点;生物质燃烧两类子源均为农业源OFP重点控制对象.山东、江苏、广东、浙江和河南是我国人为源OFP贡献最大的省份,占人为源总OFP的39.65%.该反应性清单的建立,对我国基于反应性臭氧(O3)控制对策的制定具有重要意义.     

基于受体模型和地统计学相结合的土壤镉污染源解析

研究了武汉市东湖高新技术开发区约150km2范围内土壤重金属Cd元素的含量分布和潜在来源情况. 并利用主成份分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型定量解析了土壤中Cd的来源, 结果表明土壤中Cd的来源以源1为主(来源分担率为:源167%、源28%、源316%,其他源9%).同时利用该受体模型得到了在每个采样点的源贡献量, 并用地统计学方法插值了Cd的源贡献量的空间分布状况.结果显示, Cd各个源贡献量具有不同的空间分布状况, 其中最大源1的高贡献值主要集中在研究区中部. 结合PCA分析和源贡献量空间分布状况, 初步推断源1可能为电子工业源,源2为城市大气沉降,源3应为成土母质. 研究结果表明, 将PCA/APCS受体模型和地统计学方法相结合可以有效地对土壤重金属隐性污染源进行定性识别及定量解析.     

宁波人为源VOC清单及重点工业行业贡献分析

宁波是我国华东地区的重要工业城市,也是长江三角洲南翼的经济中心.近年来,宁波工业活动的VOC排放及其对空气质量和人体健康的不利影响越来越受到关注.通过收集宁波市各类VOC人为源的活动水平数据,采用"自下而上"的估算方法,建立了宁波地区2010年人为源VOC的排放清单,并进一步分析了宁波市排放VOC的重点工业行业及其贡献大小.研究结果表明,宁波市2010年人为源的VOC排放总量为17.6万t,其中工业源、机动车排放源和居民源是宁波市人为排放VOC的主要来源,分别占总排放量的62.0%、17.2%和15.5%.而在工业源中,合成材料制造业、精炼石油产品制造业是宁波市两个重点VOC排放工业行业,其排放量分别占宁波VOC总量的18.6%和13.1%,反映出石油化工企业对宁波市VOC排放的影响程度.     

基于PMF量化工业排放对大气挥发性有机物(VOCs)的影响:以南京市江北工业区为例

挥发性有机物(VOCs)在臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)生成中起着关键作用.南京市江北地区工业密集,为评估工业排放对大气VOCs的影响,本研究于2017年3月在工业区受体点南京信息工程大学(南信大)开展了为期近1个月的VOCs采样和测量.监测数据显示南信大站点大气VOCs浓度波动大,范围(体积分数)在10.3×10-9~200.5×10-9之间,烯烃、芳香烃和卤代烃等组分(例如:乙烯、丙烯、苯、苯乙烯、二氯甲烷等)存在明显的异常高值.利用正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs进行来源解析,结果显示在观测期间与工业排放相关源的平均贡献为50.0%,其中石化源、化工源以及涂料和溶剂使用源的贡献分别为14.9%、19.3%和15.8%.在VOCs高污染时段,与工业排放相关源的占比高达74.9%.进一步结合风速和风向数据,确定了不同类型工业源的主导方位,追溯排放源的潜在位置.     

成都市区夏季大气挥发性有机物污染特征及来源解析

2019年6~9月在成都市区对挥发性有机物（VOCs）进行在线观测,研究夏季VOCs浓度水平、变化特征、臭氧生成贡献（OFP）及来源贡献.结果表明,成都市区夏季TVOCs（总挥发性有机物）平均质量浓度为112.66 μg·m^-3,烷烃（29.51%）和卤代烃（23.23%）为主要组分;VOCs日变化峰值主要出现在上午10：00~11：00,受城市机动车、油气挥发和工业排放影响;夏季VOCs的OFP贡献中芳香烃贡献率（42.7%）最高,其次为烯烃（27.4%）,关键活性物种为间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、邻-二甲苯、异戊烷、环戊烷和丙烯醛等;使用PMF受体模型进行来源解析表明,移动源为成都市区夏季VOCs的主要贡献源,贡献率为34%,其次为工业源（17%）和油气挥发（14%）,溶剂使用源和天然源分别贡献11%和13%.因此,机动车和工业排放为成都市区VOCs的重点控制源,同时溶剂使用及油气挥发等污染源的管控也不可忽视.     

长三角区域人为源活性挥发性有机物高分辨率排放清单

基于长三角区域41个城市本地实测,结合美国EPA的SPECIATE 4.4数据库,建立了长三角区域人为源活性挥发性有机物(VOCs)高分辨率排放清单,分析了区域内VOCs的排放特征和组分构成;计算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAP).结果表明,2017年,长三角区域人为源VOCs排放总量为4.9×10⁶ t,其中工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源、生活源、储运源、农业源和废弃物处理源排放贡献分别为：34.3%、27.1%、19.5%、9.7%、6.1%、2.5%和0.4%.芳香烃和烷烃是VOCs的主要种类,均各占长三角VOCs排放总量的25%.工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源和生活源OFP贡献率分别为38.3%、21.5%、16.4%和13.2%,SOAP贡献率分别为26.2%、34.1%、18.1%和17.9%,与VOCs排放量的主要贡献源基本一致.各城市VOCs重点排放行业存在较大差异,重点城市群以石化化工和装备制造为主,区域北部则以木材家具等涂装行业为主.计算表明,丙烯、间/对-二甲苯和乙烯是臭氧主要贡献源;甲苯、1,2,...     

珠江三角洲人为氨源排放清单及特征

根据收集的珠江三角洲(珠三角)人为氨源的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了该地区2006年人为氨源分类别和分城市的排放清单.结果表明:①2006年珠三角地区人为氨源NH3排放总量约为194.8kt;②农业源是珠江三角洲地区人为氨源的主要排放贡献源,其中畜禽源排放的NH3占总排放量的62.1%,其次是氮肥施用源,其贡献率为21.7%;③畜禽源中肉鸡是NH3排放最大贡献源,占畜禽源NH3排放总量的43.4%,其次是肉猪,其贡献率为32.1%;④广州是珠三角地区2006年人为氨源排放量最大的城市,其次是江门,分别占NH3总排放量的23.4%和19.1%,主要的排放源均为畜禽和氮肥施用源.     

海峡西岸地区人为源大气污染物排放特征研究

采用以"自下而上"为主的方法建立了2007年海峡西岸地区的人为源大气污染物排放清单.计算结果显示,海西地区人为源SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放总量分别为69.5×104、96.1×104、413.1×104、93.9×104、40.6×104、85.0×104和28.5×104t.电厂和工业燃烧设施分别占SO2排放的48%和39%,以及NOx排放的51%和25%.水泥、砖瓦等制造过程贡献了约51%的PM10排放和36%的PM2.5排放.秸秆燃烧、加油站和涂料等VOCs面源分别占到其排放总量的27%、15%和4%.NH3的主要排放源为畜禽养殖和氮肥施用等农业部门,占到总排放量的89%.海西地区的单位面积大气污染物排放量仅相当于长三角地区的25%左右,略高于全国平均水平.该地区人为源和天然源VOCs排放比重分别占56%和44%,人为源VOCs排放比重低于全国大部分地区.海西大气污染高排放地区主要集中在沿海一带,以泉州、潮汕、福州和温州等地区为主,建议"十二五"发展过程中,重点关注上述高排放地区,限制重点排放源的发展,开发低耗能、低污染的发展模式.     

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM_2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM_2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM_2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源（（36.1±8.5）%）是山东省PM_2.5的首要贡献源,其次是尘源（（18.4±8.6）%）,燃煤源（（18.2±7.0）%）和机动车源（（17.7±11.7）%）;不同年间济南市和青岛市PM_2.5源解析结果表明,近年来二次源和机动车源的相对贡献有所增加.对山东省PM_2.5源解析提出了几点展望：不同地区宜采用统一或有地区针对性的源解析技术;亟需综合源清单或空气质量模型等解析分摊二次源贡献,区分本地源与区域传输贡献,提供更为精细的源解析结果;加强长期及多地同步观测,以了解该地区PM_2.5及其来源的时空与历史变化趋势.     

深圳城市大气中非甲烷烃季节变化特征

应用GCMS-QP2010对深圳2015~2016年4个季节大气56种非甲烷碳氢化合物（NMHCs）进行在线监测分析.从成分来看,四季总NMHCs平均浓度为23.6×10^-9,呈现出冬季 > 秋季 > 夏季≈春季的变化特征,其中烷烃比例最高（65.4%~74.7%）,其次是芳香烃（13.3%~21.7%）和烯烃（7.1%~11.6%）,丙烷、甲苯、乙烷、正己烷、正丁烷、乙炔、2-甲基戊烷、异丁烷、乙烯和3-甲基戊烷是浓度最高的10个物种.相关性和日变化分析表明,深圳大气中NMHCs受到机动车、溶剂挥发相关工业源以及植物释放等多重来源的共同影响,其中甲苯、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷和正己烷受工业源影响最为显著,而异戊二烯主要来自于天然源.     

四川省餐饮源挥发性有机物组分特征和清单

选取四川省12家典型餐饮单位开展了NMHCs浓度和VOCs组分监测,结合已有数据,综合建立了含117种VOCs组分的餐饮源组分谱,获得本地化NMHCs排放因子,基于自下而上的研究方法,建立了四川省餐饮源挥发性有机物排放清单.结果表明,含氧和烷烃两类组分为川菜、烧烤和食堂餐饮的最主要的组分,二者合计质量分数在75%以上,主要VOCs物种为乙醇、甲醛、乙烷、己醛、乙烯、 1,3-丁二烯和丙烯醛等;含氧组分对OFP的贡献最大,其次是烯烃,主要OFP贡献物种为甲醛、乙烯、乙醇、 1,3-丁二烯、丙烯醛和己醛等. 2019年四川省餐饮源VOCs排放量和OFP值分别为32 kt和141 kt,分别占四川省人为源VOCs排放量和OFP值的5%左右,餐饮源对臭氧生成可能有重要贡献,应加大餐饮源挥发性有机物管控力度.     

天然源排放碳氢化合物对广州地区光化学污染的影响

 运用二维网格模式模拟天然源排放碳氢化合物对广州地区光化学污染的影响．结果表明，天然源排放碳氢化合物的减少直接引起臭氧浓度的减少．当天然源碳氢化合物排放量为零，臭氧平均浓度将减少51.0％；当人为源碳氢化合物排放量为零，臭氧平均浓度将减少34.4％．尽管模拟区内天然源碳氢化合物所占比例（45.7％）比人为源所占比例（54.3％）略小，但天然源碳氢化合物对臭氧浓度的影响却比人为源大．在广州地区东北部，天然源碳氢化合物对臭氧浓度起主要作用；在广州地区南部，人为源碳氢化合物对臭氧浓度起主要作用     

北京市春季交通干道移动源非甲烷总烃的在线跟踪观测与特征分析

机动车排放(Vehicular Emission,VE)是地面非甲烷烃(Non-methane hydrocarbon,NMHCs)的重要人为源之一.为获得北京市交通主干道NMHCs的实际排放情况,本研究以自主研发的吸附/热解吸前处理-单光子/化学复合软电离源飞行时间质谱(SPI/CI-TOFMS)为检测手段,于2018年3月14日在北京四环、五环主干道,对C_2～C_(10)挥发性有机物进行了车载在线跟踪观测.结果表明,C_2、C_3高挥发性物质浓度较高,其次是苯系物和丁烷;从空间分布来看,NMHCs浓度在离市中心较近的四环主干道相对较高,且车流量较大的南五环公路和西四环处NMHCs污染也较为严重;从NMHCs的结构组成来看,烷烃(63%、52%)占比最多,芳香烃(23%、32%)次之,烯烃(14%、16%)最少;对NMHCs特征物质之间的线性关系和比值关系进行分析,确定机动车排放对此次观测中NMHCs的生成贡献较大;通过计算各物种臭氧生成潜势(OFP),评估出C_3、C_4烯烃类物质和苯系物为北京四、五环地区优先控制物种.     

某沿海城市典型行业NMHCs排放特征及对二次污染物生成潜势研究

采用SUMMA罐采样、GC-FID技术分析了威海市渔具、造船和橡胶等6种典型行业代表企业废气中59种非甲烷碳氢化合物（NMHCs）组分及占比,并计算了各行业NMHCs的臭氧（O₃）和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势,提出了NMHCs治理建议.结果表明,涉及溶剂使用的渔具、造船、汽车制造业喷涂工序的NMHCs组分以芳香烃为主,橡胶和化工行业以芳香烃和烷烃为主,光纤制造业以烷烃为主.不同行业喷涂废气特征成分存在差异,渔具喷涂废气主要组分为甲苯和邻二甲苯,造船喷涂废气主要组分为邻二甲苯、乙苯和间/对二甲苯,汽车制造喷漆废气主要组分为二乙苯、1,2,4-三甲苯和1,2,3-三甲苯,甲基环己烷和甲苯分别是橡胶和化工行业的主要组分,异丁烷和异戊烷是光纤行业的主要组分.研究结果可为构建当地典型行业NMHCs成分谱、精准制定控制O₃和PM_2.5污染的NMHCs优先减排行业提供基础和参考依据.     

基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

上海地区大气中氯化氢和颗粒氯排放源清单初步研究

氯自由基对于臭氧和二次气溶胶的生成贡献不容忽视.夜间颗粒相氯(Cl~-)可以通过与N_2O_5的复杂反应转化生成ClNO_2,其光解产生的氯自由基将显著影响大气污染的形成机制.本文以上海地区为案例,以2017年为基准年,收集了人为源活动水平数据,采用排放系数估算方法,首次建立了上海地区人为源氯化氢(HCl)和颗粒氯(Cl~-)的排放清单;并进一步结合模型计算海盐气溶胶排放的颗粒氯(Cl~-).结果表明,2017年上海市人为源和天然源排放的HCl和Cl~-分别为1207 t和820 t,其中,燃煤、工业、垃圾焚烧和秸秆燃烧产生的HCl排放量分别为327、134、722和24 t.燃煤源中的燃煤电厂和其它行业燃烧约占燃煤源排放的80%;工业源中水泥为HCl的最大排放源,约占工业源排放的51%;垃圾焚烧厂排放约占总HCl排放的60%,为最大的HCl排放源.燃煤、工业源、垃圾焚烧、秸秆焚烧、烹饪源和海盐的颗粒Cl~-排放量分别为82、153、498、47、39和0.6 t,燃煤源中的燃煤电厂占燃煤Cl~-排放的40%,供热、其他行业和家庭燃烧分别占燃煤Cl~-排放的24%、22%和14%;钢铁行业为工业源的主要Cl~-排放源,约占工业源排放的90%,垃圾焚烧厂占全部Cl~-排放的61%,烹饪源中餐饮企业为最主要排放源,占烹饪源的70%;天然源海盐的排放量极少,未占到总排放的1%.从空间分布来看,浦东新区、宝山、普陀、松江和金山排放的HCl和Cl~-占到全市人为源总排放的80%,为主要的HCl和Cl~-排放区域.本文研究建立的上海地区大气中氯化氢和颗粒氯排放源清单,对于深入研究氯化学机制对二次污染的影响提供了重要的数据参考.     

西安市人为源一次PM2.5排放清单及减排潜力研究

颗粒物是影响西安市环境空气质量的主要因子.结合《西安统计年鉴2015》《2014年环境统计数据》和现场调查等确定了西安市各类PM_2.5排放源的活动水平数据,采用物料衡算法和排放因子法测算了西安市2014年大气中PM_2.5的年排放总量,并从行业和区域角度详细分析了PM_2.5的排放贡献率.在此基础上,以2014年为基准年,依据西安市地方政策和各行业最新排放标准,对PM_2.5的减排潜力进行了预测.结果表明:2014年西安市人为源一次PM_2.5排放总量为33 660.1 t,其中,固定燃烧源、工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、扬尘源和餐饮源的贡献率分别为27.6%、23.5%、6.8%、10.7%、31.1%和0.3%.道路扬尘、窑炉和发电为西安市PM_2.5的重点排放行业,其PM_2.5排放量分别占排放总量的21.4%、20.3%和11.0%.各区县中,鄠邑区、灞桥区和未央区的PM_2.5排放量较高,其贡献率分别为15.7%、13.7%和12.7%;新城区PM_2.5排放量最小,为297.8 t/a.2014年西安市PM_2.5平均排放强度为2.07 t/km2,其中,碑林区排放强度（16.80 t/km2）最大,高陵区（0.48 t/km2）最小.按照《西安市2017年"铁腕治霾保卫蓝天"工作实施方案》等新政策的规定,预测在新的排放标准下西安市PM_2.5排放量将比2014年削减63.7%.研究显示,固定燃烧源、工艺过程源和生物质燃烧源有较大的减排潜力.