2015年春节北京市空气质量分析

对2015年春节(2月18~24日)期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的浓度及PM2.5组分进行了分析,并基于PM2.5/CO比值法定量估算了除夕夜烟花爆竹PM2.5排放量.结果表明,春节期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的平均浓度分别为116.85、184.71、22.14、36.27μg·m-3,比2014年同期分别增长52.61%、92.41%、-40.15%、-0.46%;除夕夜01:00PM2.5、PM10、SO2、NO2峰值浓度分别为412.69、541.63、152.73、51.09μg·m-3,比2014年同期峰值浓度分别增长19.02%、14.37%、76.57%、11.35%;污染物峰值浓度空间分布上人口密集地区浓度水平明显较高;具有烟花燃放特征的指示性PM2.5组分ρ(Cl-)、ρ(K+)、ρ(Mg2+)峰值浓度分别是2013~2014年各项离子年均浓度的18.85、66.72、70.10倍;烟花爆竹燃放会在短时间内造成严重的大气污染,除夕夜北京市区烟花爆竹排放PM2.5总量约为2.13×105kg.进一步分析显示春节半月期间污染源排放量大幅降低对北京市空气质量的改善效果明显.     

济南市春季大气颗粒物污染研究

对济南市2005年春季大气颗粒物中PM10、PM2.5和细颗粒物中的黑碳气溶胶的浓度水平、时间分布和日变化进行了观测,并结合气象资料对变化特征进行综合分析,探讨了PM10,PM2.5和黑碳的相对含量以及对能见度的影响等.研究结果表明,PM10和PM2.5平均浓度分别为242.5μg·m-3和109.4μg·m-3.与我国空气质量二级标准PM10日均值150μg·m-3和美国国家空气质量PM2.5日均标准65μg·m-3相比,超标率分别达到80.77%和84.61%,污染较严重;监测期间PM2.5/PM10的平均值为0.456.在PM2.5中,黑碳气溶胶平均质量浓度为5.39μg·m-3,占PM2.5的5.06%,日浓度变化呈双峰型.在监测时间内,污染物浓度与温度无明显的相关性;与相对湿度呈弱正相关;与风速呈明显的负相关关系.降水对PM10、PM2.5和黑碳的清除作用较为显著.PM10、PM2.5和黑碳浓度与能见度均呈负相关,相关系数(r)分别为-0.633、-0.695和-0.704,细颗粒物是影响能见度的主要因素.     

鄂尔多斯市东胜区2011年春节期间空气污染物的浓度分布规律及其成因分析

利用空气质量自动监测系统分析了2011年春节期间鄂尔多斯市东胜区的SO2、NO2及PM10的浓度值,发现烟花爆竹的燃放对它们的浓度有较大影响。     

春节期间南京气溶胶质量浓度和化学组成特征

为研究春节期间燃放烟花爆竹对城市大气气溶胶质量浓度和化学组成分布特征的影响,对南京市2012年1月19~31日大气气溶胶质量浓度和水溶性离子及重金属等化学成分进行了观测.结果表明:烟花爆竹的大量集中燃放可使PM1.0的浓度以15.5μg/(m3·h)的速率增长;并使得能见度以1.625km/h的速率急剧下降.质量浓度谱和水溶性离子谱在燃放期均为三峰型分布,在非燃放期为双峰型分布.燃放期PM2.1和PM1.1中的K+、SO42-、NO3-、Cl-和Mg2+所占的比例比非燃放期升高了16%~38%,其他离子浓度变化不大.对于0.2~2.0μm的气溶胶,春节期间硝酸盐、含锌和含铜颗粒主要来自烟花爆竹燃放,含钾颗粒部分来自烟花爆竹燃放,含铅颗粒来自工业排放,烟花爆竹的燃放基本不产生硫酸盐颗粒.     

夏季广州城区细颗粒物PM_(2.5)和PM_(1.0)中水溶性无机离子特征

于2008年7月1～31日在广州城区每天采集PM2.5和PM1.0样品.利用离子色谱分析了样品中Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO3-和SO24-等9种离子组分质量浓度,并同步收集气象因子、大气散射系数、大气能见度以及SO2、NO2、O3气体污染物质量浓度等数据.结果表明,PM2.5和PM1.0中水溶性无机离子总浓度分别为(25.5±10.9)μg·m-3和(22.7±10.5)μg·m-3,分别占PM2.5和PM1.0质量浓度的(47.9±4.3)%和(49.3±4.3)%.SO42-占PM2.5和PM1.0中质量浓度百分比最高,分别为(25.8±4.0)%和(27.5±4.5)%.较高的温度和O3浓度有利于SO24-的生成,较高相对湿度有利于NO3-的生成.PM2.5和PM1.0中亲水性较强的SO42-、NH4+和NO3-对散射系数和能见度影响较大.     

春节期间南京气溶胶质量浓度和化学组成特征

为研究春节期间燃放烟花爆竹对城市大气气溶胶质量浓度和化学组成分布特征的影响,对南京市2012年1月19~31日大气气溶胶质量浓度和水溶性离子及重金属等化学成分进行了观测.结果表明:烟花爆竹的大量集中燃放可使PM1.0的浓度以15.5μg/(m3·h)的速率增长;并使得能见度以1.625km/h的速率急剧下降.质量浓度谱和水溶性离子谱在燃放期均为三峰型分布,在非燃放期为双峰型分布.燃放期PM2.1和PM1.1中的K+、SO42-、NO3-、Cl-和Mg2+所占的比例比非燃放期升高了16%~38%,其他离子浓度变化不大.对于0.2~2.0μm的气溶胶,春节期间硝酸盐、含锌和含铜颗粒主要来自烟花爆竹燃放,含钾颗粒部分来自烟花爆竹燃放,含铅颗粒来自工业排放,烟花爆竹的燃放基本不产生硫酸盐颗粒.     

嘉兴市春节期间烟花爆竹燃放对大气污染物分布特征的影响

为研究春节期间烟花爆竹的燃放对嘉兴市空气质量的影响,利用2015年春节期间嘉兴市3个监测站点的常规污染物(PM10、PM2.5、SO_2、NO_2、CO)和南湖区残联站的有机碳(OC)和元素碳(EC)数据,分析了烟花爆竹对嘉兴市不同功能区和不同空气质量条件下大气污染物的污染特征的影响.结果表明:春节烟花爆竹燃放显著影响PM10和PM2.5的浓度,残联站、清河小学和北部站在23日00∶00达最高值,PM10浓度分别为190、263和147μg·m~(-3),是非春节期间的2.2、2.8和2.1倍,PM2.5浓度分别高达156、158和78μg·m~(-3),是非春节期间的2.6、2.2和2.2倍.烟花爆竹燃放对污染气体的影响存在差异,对CO和SO_2的浓度影响较大,对NO_2和O_3的浓度影响较小.烟花爆竹燃放对嘉兴市老城区大气污染物的影响最大,其次是新城区,对工业区影响最小.污染源减排对大气污染物的影响比较大,2013—2015年嘉兴市春节期间大气污染物浓度(PM10、PM2.5、SO_2、NO_2、CO)整体要低于非春节期间,平均降幅在6.8%~46.1%之间.二次生成物O_3在春节期间的浓度均要高于非春节期间,增幅为20.1%~22.1%.不同空气质量条件下烟花爆竹的燃放对大气污染物的影响不同.     

烟花禁燃对南京市春节期间PM2.5及其组分的影响研究

对2014年、2015年两年春节期间南京市空气质量监测数据进行分析,探讨禁止燃放烟花爆竹规定实施前后空气质量变化情况.结果表明:烟花爆竹燃放使得空气质量达重污染,且空气中的PM2.5质量浓度迅速上升,出现局地短时间峰值,同时会使PM2.5中的水溶性离子组分含量也急剧升高,其中与烟花爆竹主要成分基本一致的SO2-4、Cl-、K+和Mg2+攀升迅速;禁止燃放烟花爆竹对空气质量改善有显著作用,2015年春节禁燃后,南京市空气质量均达标率同比上升4成以上,春节期间PM2.5平均质量浓度,同比改善56%;PM2.5中的水溶性离子组分也基本处于正常监测范围,较少出现波动.     

春节期间南京市大气气溶胶粒径分布特征

为研究春节期间燃放烟花爆竹对城市大气气溶胶数浓度粒径谱分布的影响,对2012年1月19~31日南京大气气溶胶数浓度、污染气体浓度和质量浓度进行了观测分析.结果表明,烟花爆竹的燃放期间10~20 nm气溶胶浓度远低于非燃放期,50~100、100~200和200~500 nm数浓度有较大增加,20~50 nm和0.5~10μm气溶胶数浓度变化不大.烟花爆竹的燃放对气溶胶数浓度谱影响较大,非燃放期数浓度谱为双峰型分布;在燃放期数浓度谱为单峰性分布,且峰值向大粒径段偏移.烟花爆竹燃放期间质量浓度谱为双峰型分布,对细粒子的质量浓度影响较大,燃放期间PM2.5/PM10和PM1.0/PM10的值可升高10%.烟花爆竹的大量燃放对1.0~2.1μm粒径段气溶胶密度影响最大,对其他粒径段密度影响较小.     

亚青会期间南京地区气溶胶浓度变化及其与能见度的关系

为保障2014年青奥会空气质量和制定控制措施提供科学支持,利用2013年8月南京市气溶胶的观测资料,结合气象要素,分析了南京地区气溶胶浓度变化特征,并深入研究了气溶胶质量浓度与相对湿度对能见度的影响.结果表明,观测期间PM10和PM2.5质量浓度平均值分别为67.44μg·m-3和31.92μg·m-3,0.1~10μm粒径范围内的气溶胶粒子数浓度和体积浓度的平均值分别为2466.25 cm-3和19.89μm3·cm-3;对数正态分布(log-normal)拟合平均谱分布得到两个模态的中值粒径分别为0.19μm和1.12μm;局地源强是影响南京气溶胶浓度的重要因子;PM10和PM2.5质量浓度日变化略有差异,PM10浓度日变化主要受交通和边界层活动影响,PM2.5浓度日变化则主要受交通排放和光化学反应生成的二次污染物的影响;对能见度的统计分析表明,能见度随PM2.5浓度和相对湿度的增加而降低,当相对湿度小于70%时,PM2.5浓度对能见度的影响较大,当相对湿度大于70%时,相对湿度对能见度的影响较大.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

2014年北京奥体中心空气质量演变特征

利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,选择北京国家奥林匹克体育中心(下称北京奥体中心)为研究对象,分析了2014年全年北京奥体中心空气质量演变特征. 结果表明:①2014年全年北京奥体中心首要污染污染物为PM_2.5,其次是NO₂,而PM_2.5和PM₁₀出现中度污染以上的污染事件主要集中在冬季和春末秋初;②PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO等主要污染物的年均质量浓度分别为89.75、141.12、21.83、64.26、48.60和1 210 μg/m3. 其中年均ρ(PM_2.5)是GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)的2.6倍,年均ρ(PM₁₀)也是其二级标准限值(70 μg/m3)的2.0倍,年均ρ(SO₂)略高于其一级标准限值(20 μg/m3),而年均ρ(NO₂)则高于其标准限值(40 μg/m3);③北京奥体中心全年逐月ρ(SO₂)/ρ(NO₂)都小于1.00,年均值为0.37,反映出北京目前硝酸型污染特征越来越明显;④针对不同污染等级下各类污染物质量浓度的分析结果显示,严重污染时ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)平均值分别高达324.75和494.98 μg/m3,分别是世界卫生组织(WHO)《空气质量准则》推荐24 h平均浓度准则值的13和10倍,其浓度如此之高会对人体健康造成严重危害;⑤ρ(PM_2.5)年均24 h变化趋势表明,ρ(PM_2.5)具有明显的日变化特征,出现2个峰值,高峰值出现在午夜时分(23:00—翌日01:00),次高峰值出现在上午(09:00—11:00),最低值出现在下午(15:00—17:00),次低谷值则出现在凌晨(05:00—07:00),说明ρ(PM_2.5)除与混合层高度日变化特征密切相关外,还与人们的日常生活有一定联系.