基于OMI数据汾渭平原大气SO_2时空分布特征分析

汾渭平原煤炭能源消耗占比较高,是全国二氧化硫(Sulfur dioxide,SO_2)高污染区,2018年已被生态环境部纳入了"蓝天保卫战"治理重点区域,研究该区域SO_2污染状况,对科学有效地治理大气污染具有重要的意义。该研究利用2008年以来臭氧卫星传感器(Ozone Monitoring Instrument,OMI)监测的SO_2柱浓度数据,以及2013年以来的地面监测站的SO_2观测数据(OBS),综合运用空间插值、相关分析等方法探讨了汾渭平原大气SO_2季节性空间分布特征、逐月变化,以及不同时期平均年总量变化情况。结果表明,汾渭平原SO_2柱浓度值季节变化特征比较明显,冬季远远高于其他季节,春季和夏季中心城市柱浓度基本相当,秋季太原和临汾盆地高于渭河平原。从逐月的时间变化来看,太原、渭南和西安总体呈现下降趋势,临汾表现出了上升趋势,4个城市OMI的SO_2柱浓度值与地面监测站的SO_2浓度值具有较好的相关关系,R2最高的是渭南,达到了0.733 4,最低的是太原,为0.662 5。从2008—2012年和2013—2017年这两段时期的平均年柱浓度来看,前期的SO_2浓度值远大于后期,太原盆地北部下降幅度最大,达到了1.5～3.0 DU,西安及周边下降幅度为1.0～2.0 DU,临汾盆地和太原盆地南部变化较小,部分地区有上升趋势。与京津冀、四川盆地、长江三角洲、珠江三角洲相比,汾渭平原SO_2柱浓度变化幅度较小,2014年之后超过了京津冀地区,居于以上四个地区之上。该研究可为晋陕两省开展有针对性的协同治理提供科学依据。     

乌鲁木齐市冬季采暖期对流层NO_2柱浓度变化特征

NO_2是大气对流层的一种痕量气体,也是城市空气污染的重要监测指标,影响着生态环境和人体健康。特殊的地形及不利于污染物扩散的天气条件,使得乌鲁木齐市冬季采暖期大气污染最为严重。2014—2016年采暖期(11月至翌年3月)在乌鲁木齐市城中心(市区)和城北部(工业园区)利用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)对大气NO_2进行了监测,探讨NO_2柱浓度的变化特征及其污染来源。结果表明,(1)与2014—2015年采暖期相比,2015—2016年采暖期市区监测站点NO_2柱浓度下降了6.8%,工业园区监测站点上升了28.5%;NO_2柱浓度月均值表现出12月最大,3月最小,浓度范围是3.905×10~(15)~20.034×10~(15) molec·cm~(-2);两监测站NO_2柱浓度日变化明显,市区晚上偏高;工业园区早晚偏高,且晚大于早。(2)64%~71%的NO_2柱浓度的逐日变化由气象要素决定,其中平均风速对NO_2柱浓度的影响最显著;市区NO_2的污染源主要分布在东、东北和西南方向,正南北方向的风对NO_2有扩散作用;工业园区NO_2的污染源来自西北和东南方向,南风及偏东风对NO_2具有扩散作用。(3)乌鲁木齐市"煤改气"工程初见成效,而市周边工业园区及机动车尾气排放仍是大气污染治理的重点。     

乌鲁木齐市主要大气污染物浓度变化特征研究

随着中国西部城市化进程的加快,乌鲁木齐大气污染日趋加重。为了定量评估"煤改气"工程对大气质量的改善作用,利用2013—2016年乌鲁木齐市城市空气质量监测数据,对"煤改气"工程前后主要大气污染物浓度的变化进行对比,分析了主要大气污染物(PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2)浓度的年、季节及月变化特征,采用Daniel趋势检验Spearman秩相关系数法,明确了空气中的主要污染物,探讨了乌鲁木齐市空气质量变化趋势。结果表明,乌鲁木齐市2013—2016年PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2及NO_2年平均质量浓度分别为(72.17±10.67)、(136.91±13.08)、(21.79±7.90)、(56.71±7.72)μg·m~(-3),其年变化均呈双峰型,其中PM_(10)变化幅度较平缓。各污染物季节变化特征基本一致,呈冬季春季秋季夏季,供暖期高于非供暖期。其中,PM_(2.5)浓度以12月份最高,为(141.7±2.82)μg·m~(-3),7月份最低,为(29.3±5.04)μg·m~(-3);PM_(10)和SO_2浓度均以1月份最高,分别为(208.1±54.48)、(39.45±10.82)μg·m~(-3),6月份最低,分别为(90.7±21.41)、(9.63±4.12)μg·m~(-3);而NO_2浓度以2月份最高,为(80.6±8.95)μg·m~(-3),6月份最低,为(39.3±3.88)μg·m~(-3),且其浓度在4年内的变化不明显。与2012年前相比,2013—2016年SO_2浓度明显下降,可以推断,"煤改气"能源结构调整对大气中SO_2浓度的下降起到了积极作用。乌鲁木齐市空气污染以可吸入颗粒物为首要污染物,在2013—2016年内PM_(2.5)和PM_(10)呈上升趋势,SO_2和NO_2呈下降趋势,但趋势均不显著。乌鲁木齐市大气污染类型已由煤烟型向复合型污染转化。研究成果可为乌鲁木齐市城市大气环境治理提供理论依据。     

新疆独山子石化区域PM_(2.5)中水溶性无机离子的形成机制

2015年9月至2016年7月在新疆独山子区采集大气PM_(2.5)样品,对所含的水溶性无机离子和大气气态污染物的季节性变化进行了分析.其结果表明,PM_(2.5)、SO_2、NO_2和O_3的年均浓度分别为70.04、19.36、4.50、83.06μg·m~(-3); PM_(2.5)、SO_2、NO_2的浓度均出现冬季最高,夏季最低的趋势,而O_3浓度在春、夏季节偏高,冬季偏低;总水溶性无机离子的季节变化特征为冬季(68.99μg·m~(-3))秋季(14.23μg·m~(-3))春季(10.31μg·m~(-3))夏季(5.06μg·m~(-3)),其中SO_2~(-4)、NO_3~-、NH_4~+为水溶性无机离子的主要组成部分,占到水溶性总离子质量浓度的70%以上.对硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的估算表明,全年SOR的值均大于0.1,表明SO_2~(-4)主要来自大气二次转化.夏季NOR值远低于其它季节. SO_2~(-4)浓度和SOR在冬季出现较高值,可能是由于冬季取暖导致SO_2排放量增加,同时较高的相对湿度又促进了SO_2的非均相转化.受相对湿度的影响,NO_3~-在冬季主要以非均相反应的方式生成,在春、夏、秋的3个季节主要以均相反应的方式生成;当PM_(2.5)的质量浓度大于75μg·m~(-3)时,NO_3~-/SO_2~(-4)、NOR/SOR和NOR值均显著增加,表明独山子区的硝酸盐污染较为严重.     

固体吸收管携带式采样-离子色谱法测定大气中SO_2和NO_2

本文用简单的携带式采样技术、用浸渍三乙醇胺的分子筛13X装填的固体吸收剂采样管采样、用淋洗液(0.003M NaHCO_3/0.0024M Na_2CO_3)把定量吸附在分子筛上的NO_2和SO_2提取出来。提取液为含NO_2~-、NO_3~-、SO_3~(2-)和SO_4~(2-)的混合液,加入过氧化氢把SO_3~(2-)氧化成SO_4~(2-),继用离子色谱法测定NO_2~-、NO_3~-和SO_4~(2-),以NO_2~-和NO_3~-的离子浓度之和换算出样品中的NO_2浓度。文中讨论了固体吸附剂的制备、影响固体吸附剂吸收效率的因素、固体吸收管的吸收容量以及吸收剂的稳定时间,并与几种液体吸收剂作了对照。     

贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源解析

水溶性无机离子是PM_(2.5)的主要组分之一,对研究PM_(2.5)的物理化学性质,来源及其形成机理具有重要意义.本研究于2017年9月—2017年11月期间在贵阳城区采集了80个PM_(2.5)样品,并测定了8种水溶性离子浓度,探讨贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源.结果表明贵阳秋季PM_(2.5)中无机离子的平均质量浓度为15.99μg·m~(-3),阴离子和阳离子的平均质量浓度分别为10. 90μg·m~(-3)、5. 09μg·m~(-3); SO_4~(2-)(8. 53±4.63μg·m~(-3))平均质量浓度最高,其次是NH_4~+(2.56±1.62μg·m~(-3))、NO_3~-(2.21±2.96μg·m~(-3))、Ca~(2+)(1.98±0.88μg·m~(-3)),最后依次是K~+(0.37±0.24μg·m~(-3))、Cl-(0.16±0.11μg·m~(-3))、Mg~(2+)(0.11±0.03μg·m~(-3))、Na~+(0.07±0.06μg·m~(-3)); NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-是主要水溶性离子,所占比例为83%; NO_3~-/SO_4~(2-)值平均为0.21±0.12,远小于1,说明贵阳秋季PM_(2.5)以固定源污染为主.相关性分析表明,PM_(2.5)中NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,Ca~(2+)与Mg~(2+)来源可能相同.结合富集系数分析NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)基本都是来源于陆源贡献,NO_3~-、SO_4~(2-)是人为源,Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)是地壳源,此外Mg~(2+)还有一部分海源贡献.     

太原市气溶胶中硫、氮转化特征

基于太原市2013年5、6、12月和2014年1月大气中SO_2、NO_2及PM_(2.5)中水溶性离子SO_4~(2-)、NO_3~-浓度,分析了大气中硫和氮的转化率(Fs、Fn),并探讨了其影响因素.结果表明,大气中SO_2、NO_2的浓度夏季(5、6月)分别为89.98、64.73μg·m-3,由于燃煤供热冬季(12、1月)SO_2显著升高,SO_2和NO_2分别为119.09、63.92μg·m-3.PM_(2.5)中水溶性离子SO_4~(2-)、NO_3~-夏季分别为16.54、6.87μg·m-3,冬季显著降低,分别为12.79、5.53μg·m-3.参照硫和氮气固两相转化模型,Fs夏季(0.13)高于冬季(0.07),Fn变化较小,夏、冬季分别为0.08、0.06,与南方城市相比,Fs较高,Fn较低.硫、氮转化受多种因素共同影响,且不同季节主导因素不同.温度和O_3浓度对整个采样期间的硫转化起主要作用,冬季SO_4~(2-)与PM_(2.5)和湿度呈现一定的相关关系,显示SO_4~(2-)主要来源于均相气相反应,冬季部分源于非均相反应.夏季相对湿度和O_3浓度可明显促进氮转化,而冬季NO_3~-生成还与PM_(2.5)和温度有关,说明夏季氮转化以均相液相反应为主,而冬季NO_3~-主要源于非均相反应.此外,NH+4与SO_4~(2-)、NO_3~-的线性分析表明,大气氨有助于气相中的硫、氮向颗粒相转移并转化.     

基于统计动力反演模型分析PM_(2.5)浓度变化的影响因素及其系统演化

以杭州市2013—2016年秋冬季PM_(2.5)及影响因素为研究对象,构建统计动力学反演模型,研究PM_(2.5)浓度系统的影响因素与演化特征。结果显示,(1)模型反演预测值与实际监测值的相关系数0.8316,贡献率大于1%的各驱动项之和为90.85%,反演效果较好;模型中线性项贡献率之和为21.65%,非线性项贡献率之和为62.88%,PM_(2.5)浓度变化受非线性影响更加显著。(2)包含NO_2、SO_2、CO的各驱动项贡献率之和分别为10.77%、8.42%、6.58%;包含降雨(PRE)、风速(WIND)的各驱动项贡献率之和分别为20.5%、17.02%,NO_2、SO_2、PRE、WIND是杭州市PM_(2.5)浓度变化的最主要影响因素。(3)贡献率大于2%的各驱动项中,平均气压(PRS)、相对湿度(RHU)、日照时长(SSD)对PM_(2.5)呈负反馈线性稳定影响作用,PM_(2.5)×SO_2、NO_2×PRS、PRE×SSD、PM_(2.5)×WIND等交互项对PM_(2.5)浓度变化呈正反馈非线性影响,PM_(2.5)×O_3、SO_2×NO_2、PRE×WIND等交互项对PM_(2.5)浓度变化呈负反馈非线性稳定作用。(4)杭州市PM_(2.5)浓度变化系统是一元二次非线性驱动演变系统,通过数值模拟分析可知其PM_(2.5)浓度变化系统呈双定态式,PM_(2.5)浓度变化系统在定态值0.2413与0.3769之间波动变化,系统平衡态不稳定。结果表明,统计动力反演模型可定量解析出PM_(2.5)浓度变化的线性驱动项与非线性驱动项的系数值及贡献率,有助于揭示PM_(2.5)浓度变化系统的演化特征,研究结果可应用于大气污染控制与环境管理等方面。     

清洁能源政策下济南市采暖季PM_(2.5)中水溶性离子变化分析

为了评价清洁能源政策对济南市采暖季PM_(2.5)质量浓度及PM_(2.5)中水溶性离子的影响,于2016年11月—2017年3月(2016年采暖季)和2017年11月—2018年3月(2017年采暖季)济南市区清洁能源政策实施前后两个采暖季分别采集PM_(2.5)样品,采用离子色谱法得到了PM_(2.5)中的8种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、K~+、Ca~(2+)、NH_4~+)的质量浓度,并对PM_(2.5)不同污染等级水溶性离子进行了变化分析。结果表明:(1)采用清洁能源后,济南市采暖季的污染等级从轻度污染变为良,PM_(2.5)日均质量浓度从98.34μg·m~(-3)降到83.48μg·m~(-3),达标率上升了15.42%;(2)8种水溶性离子的总质量浓度从90.78μg·m~(-3)降到了67.72μg·m~(-3),对比两年采暖季各离子的质量浓度发现,实施后除污染天K+和Na+的质量浓度有所增长外,其余离子质量浓度均比清洁能源使用前要低;(3)NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+(SNA)在水溶性离子中占比最高,能源政策实施后,SNA的质量浓度降低了12.32%-31.71%;实施后SO_4~(2-)的占比降低,NO_3~-占比升高,NO_3~-是最主要的二次污染离子;(4)两年采暖季的硫氧化率SOR、氮氧化率NOR值均大于0.1,说明NO_3~-、SO_4~(2-)主要来自于大气中NO_2和SO_2的二次转化,随着污染等级的升高,SOR和NOR基本呈现上升的趋势,尤其是在重度污染下,由于NO_2对SO_2的氧化反应起到很好的催化作用,SOR是清洁天的2倍;(5)采用清洁能源前后阴阳离子电荷当量(AE/CE)分别为0.76和0.96,PM_(2.5)整体从弱碱性恢复到中性。清洁能源的使用,有效降低了各水溶性离子的质量浓度,减小了PM_(2.5)质量浓度,改善了颗粒物的酸碱性,提高了采暖季环境空气质量。     

桂林市大气降水的化学组成特征及来源分析

为揭示桂林市大气降水的组成成分变化特征和来源,于2015年1—12月期间采集了桂林市大气降水样品,分析其中pH、电导率、主要阴阳离子(K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、F~-、Cl~-)及重金属元素(As、Cr、Hg、Zn、Cu、Pb)浓度的季节变化特征及湿沉降通量.研究结果显示,桂林市大气降水pH值分布范围介于4.13—7.37之间,其中pH值小于酸雨临界值5.6的占48.0%,表明桂林市降雨存在一定的酸化现象.电导率(EC)变化介于4.53—128.10μS·cm~(-1)之间,雨量加权平均值为16.44μS·cm~(-1).阴离子以SO24-和NO3-为主,雨量加权平均含量分别为94.50μeq·L~(-1)、30.48μeq·L~(-1),占阴离子总量的65.28%和21.06%,其次为Cl-,阳离子以Ca2+为主,雨量加权平均含量为97.67μeq·L~(-1),占阳离子总量的58.76%,其次为NH_4~+,占阳离子总量的/NO_3~-平均值为2.45,大气降水属于硫酸-硝酸混合型,具有逐步向硝酸型转变的趋势.阴阳离子三角图和pearson相关性分析表明,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自地壳源和人为源,Ca~(2+)对致酸阴离子NO_3~-、SO_4~(2-)的中和作用大于NH_4~+,桂林降水中可能存在以CaSO_4和Ca(NO_3)_2为主的化学物质,Na+主要来源于海洋输送,K~+则来源于人类活动.溶解态重金属元素的平均浓度为127.4μg·L~(-1)(0.349—443.8μg·L~(-1)),重金属湿沉降通量平均值为12.193 mg·(m~2·a)~(-1),其中Zn、Cu的年沉降通量较高,分别占总沉降通量的59.72%和28.80%.     

北京城区夏季PM_(2.5)中碳组分和二次水溶性无机离子浓度特征

为探索北京城区大气细颗粒物浓度水平及其碳组分和二次水溶性无机离子的浓度特征,于2014年6月1日至7月15日在车公庄地区使用微量振荡天平(TEOM+FDMS)、EC/OC在线分析仪以及水溶性离子在线分析仪对PM_(2.5)质量浓度及其主要化学组分(OC、EC、SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)进行了实时监测.研究结果表明,北京市城区夏季PM_(2.5)质量浓度平均值为69.0±47.9μg·m-3,PM_(2.5)中OC、EC、SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+所占的比例分别为15.8%、2.4%、23.0%、15.7%和19.2%,SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)合计达到了PM_(2.5)质量浓度的57.9%.研究各组分的日变化特征发现,OC和SO_4~(2-)白天浓度变化较小,夜晚浓度稍高;NO_3~-和NH_4~+则随着光照和温度的增加而逐渐降低;EC呈现出夜晚浓度高白天浓度低的特点.研究各组分的相关性及比值发现,OC和EC的相关系数为0.62,OC/EC大于2.0,说明北京城区夏季存在着较为严重的二次污染;此外,NO_3~-/SO_4~(2-)平均比值为0.68,SOR和NOR的变化趋势基本一致,两者的平均值分别为0.55和0.14.通过分析北京市城区夏季不同浓度级别各组分的变化发现,随着PM_(2.5)质量浓度的增加,OC和EC所占的比例不断降低,而SNA比例则不断升高,其中NO_3~-浓度水平的增加最为显著.     

气象条件对西安市夏季和冬季近地面大气环境污染特征影响

利用2018年1—12月西安市13个环境空气质量监测点的六项大气污染常规分析指标(PM_(10)、PM_(2.5)、O_3、SO_2、NO_2和CO)逐小时监测数据,结合气象条件(温度、相对湿度、风向、风速、大气压、光照、紫外辐射、混合层高度及大气能见度)和颗粒物样品采集,对西安市近地面大气污染物浓度特征进行分析,结果表明,西安市近地面大气污染物浓度呈现明显的季节变化特征,冬季空气污染物主要为颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))对应质量浓度分别为:(154.04±92.88)、(101.84±60.11)μg·m~(-3),PM_(2.5)/PM_(10)的值为0.66,夏季空气污染物主要为O_3,质量浓度为(89.07±20.62)μg·m~(-3);西安市冬季PM_(2.5)数浓度、表面积浓度、质量浓度分别为(51 890±14 619)cm~(-3)、(2 882.21±939.83)μm~2·cm~(-3)、(0.32±0.13)mg·m~(-3),PM_(10)数浓度、质量浓度、表面积浓度分别为(51 897±14 618)cm~(-3)、(3 410.50±1 060.31)μm~2·cm~(-3)、(0.86±0.29)mg·m~(-3),数浓度粒径分布集中在0.010≤d_p≤0.484μm,占总数浓度的99.13%,表面积浓度粒径分布集中在0.072≤d_p≤8.136μm,占总表面积浓度的98.32%,质量浓度粒径分布集中在0.316≤dp≤8.136μm,占总质量浓度的98.75%。颗粒物数浓度对大气能见度影响最大的3个粒径段分别为d_p=0.762μm、d_p=1.956μm、d_p=1.232μm,3个粒径段与能见度的R~2(拟合优度)分别为:0.840、0.789、0.775;西安市夏季,在近地面环境温度大于30.23℃,相对湿度小于58.09%,光照强度大于107.83 W·m~(-2),紫外辐射强度大于324.10μW·cm~(-2)时,有利于近地大气层中高质量浓度O_3((112.16±53.01)μg·m~(-3))的生成与累积。研究结果可为西安市及汾渭平原其他城市大气污染物减排、大气污染防治策略的制定提供数据支持。     

湘南红壤对NO_3~-和SO_4~(2-)的吸附机理研究

本文研究了湘南第四纪红粘土发育的红壤对NO_3和SO_4~(2-)的吸附等温线。结果表明红壤对NO_3~-的吸附在浓度低时为负吸附,浓度高时为正吸附,吸附机理为非专性吸附,红壤对SO_4~(2-)的吸附等温式以Freundlich方程最好,在达到最大吸量(X_m)之前,SO_4~(2-)以置换羟基(—OH)的配位吸附为主;而在达到最大吸附量以后,以非专性物理吸附为主。     

中国东南部太阳辐射变化特征、影响因素及其对区域气候的影响

基于8个站点1961年以来的长期太阳辐射及其它气象观测数据,通过线性回归、相关分析等方法,探讨近半个世纪以来中国东南部太阳辐射的变化特征,并分析了太阳辐射变化的影响因素以及对区域气候的影响。结果表明：该地区地表总太阳辐射自1961年以来呈下降趋势,变化率为-10.17MJ·m-2·a-1。太阳辐射下降主要集中在1961到1990年间,该时间段的下降趋势达到-39.43MJ·m-2·a-1,主要表现为直接辐射显著下降,散射辐射则变化不大;1990年代以后,地表总太阳辐射开始呈现上升趋势,变化率为13.21MJ·m-2·a-1。该地区太阳辐射变化与全球范围内太阳辐射＂变暗＂及＂变亮＂的变化是一致的。从云量对太阳辐射的作用来看,该地区太阳辐射的变化很有可能是受到低云量变化的影响;而太阳辐射的这种变化直接导致气温发生变化,使得最高气温和最低气温的变化出现不一致,日较差随之发生改变。     

太原市干沉降中水溶性离子特征

采集了太原市2013年4—12月大气干沉降样品,并使用了离子色谱仪分析了其中的水溶性无机阴阳离子,报道了干沉降中水溶性离子的化学特征、沉降通量和来源分析.结果表明,SO_4~(2-)、Ca~(2+)和NO_3~-是太原市干沉降的主要离子,浓度分别为4258.83、2388.45、1048.35μg·g-1.干沉降中的水溶性离子浓度水平季节变化趋势为秋季夏季春季,变化趋势受到排放源和气象因素的影响.降尘通量和水溶性离子沉降通量分别为323.72 mg·(m~2·d)~(-1)和21.43 mg·(m~2·d)(-1).干沉降中硫、氮沉降通量分别为1.55 t·(km~2·a)~(-1)和0.39 t·(km~2·a)~(-1),高于国内其他地区的研究结果.水溶性离子的相关性分析和特征比值结果显示,干沉降中的NO_3~-和SO_4~(2-)主要受到燃煤排放影响;Ca~(2+)和Mg~(2+)的主要来源除了扬尘外,燃煤也有贡献.     

太原市春季大气PM_(2.5)中水溶性离子在线观测分析

为系统反映太原市春季PM_(2.5)中无机水溶性离子的特征,采用在线气体/气溶胶监测仪(Marga)分析了太原市2016年3月1日至5月31日期间PM_(2.5)中无机水溶性离子的变化情况,研究表明二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+)是无机水溶性离子的主要组成部分,它们在监测期间的均值分别为13.7μg·m~(-3)、14.7μg·m~(-3)以及10.4μg·m~(-3),整个观测期间三者的浓度之和(SNA)占总无机水溶性离子值的百分数为81.0%,占PM_(2.5)百分数为68.5%.三者浓度的日变化特征均呈单峰的形式存在,NO_3~-变化略有不同.热力学研究表明,由于NH_4NO_3分解平衡常数(Ke)与观测期间NH_3与HNO_3的浓度积(Km)的不同,导致了不同监测期间NO-3浓度变化不一致.观测期间硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的值都大于0.1,说明太原市大气气溶胶中硫酸盐和硝酸盐主要都是经过转化形成的二次污染物.在典型空气污染过程中,SO_4~(2-)、NO_3~-、NH+4与能见度、相对湿度的变化有很好的对应关系,说明太原市低能见度与二次离子的生成有关.     

2001—2017年中国3个典型城市硫酸盐和硝酸盐湿沉降特征

过量硫酸盐和硝酸盐沉降到达地面,造成土壤酸化、水质变差、森林衰亡等一系列生态问题。为了进一步了解中国不同地区的酸沉降变化特征,利用2001—2017年东亚酸沉降监测网(EANET)中的中国重庆、西安、厦门3个典型城市及其郊区的7个观测站SO4~(2-)、NO3~-湿沉降量、p H值观测资料,分析这3个城市的硫酸盐和硝酸盐湿沉降年际变化特征、季节差异和城郊差异。结果表明,2001—2017年间,重庆的SO_4~(2-)沉降量每年下降6.09 mmol·m~(-2),NO_3~-沉降量则每年上升1.39mmol·m~(-2),其降水中SO_4~(2-)/NO_3~-比值从2001年的3.8下降到2017年的1.2,酸雨类型由硫酸型转为混合型。厦门的SO_4~(2-)沉降量每年下降2.28 mmol·m~(-2),NO_3~-沉降量每年下降0.97 mmol·m~(-2),其降水中SO_4~(2-)/NO_3~-比值在2007年达到峰值1.68,之后逐渐降低至2017年的0.63,酸雨类型从混合型逐渐向硝酸型转变。重庆和厦门降水的p H值分别从2001年的4.5和4.7上升到2017年的5.5和5.6,西安降水的p H值始终保持在5.6以上。重庆、西安和厦门市区沉降量大于或等于郊区,但市区降水的p H值却高于或等于市区。重庆、西安和厦门SO4~(2-)沉降量和NO3~-沉降量均为春夏较高,秋季次之,冬季最低。重庆和厦门各个季节降水的p H的谷值出现在2010年左右,之后逐年上升。总体上,研究期间,重庆和厦门的酸雨状况在2010年左右最严重,之后逐年得到改善,西安虽然不受酸雨的侵害,但其主要酸性离子SO4~(2-)和NO3~-的沉降量均逐年减少,主要原因在于中国不同地区的大气污染防治工作均取得显著成效。     

河西走廊东段大气降水特征及水汽来源分析

通过连续收集降水样品对河西走廊东段大气降水特征及水汽来源进行研究,运用相关分析、因子分析、富集因子和HYSPLIT模型,探讨2013年7月3日—2014年7月3日河西走廊东段降水常量离子的化学特征,结果表明,河西走廊东段p H值介于6.86—8.71,降水样品的电导率分布在78.42—502.50μS·cm-1之间.Ca~(2+)、Na~+、Cl~-、NO-3和SO_4~(2-)是降水中的主要离子,Ca~(2+)和Na+的浓度占阳离子总浓度的77.43%,而Cl-、NO-3和SO_4~(2-)占阴离子总浓度的99.12%,降水中阳离子浓度的大小顺序为Ca~(2+)Na+NH_4~+K+Mg~(2+),降水中阴离子浓度的大小顺序为SO_4~(2-)NO-3Cl-NO_2~-F-;夏季大气降水中总离子浓度最低(50.61 ueq·L-1),而冬、春两季浓度较高,且春季最高(115.45 ueq·L-1);而单个降水离子的最高浓度却多出现在3—7月份;河西走廊东段的降水离子主要受陆源以及工农业生产和人类活动控制,海盐离子的影响极小.     

郴州市大气细颗粒物中水溶性离子的污染特征及来源分析

为全面了解南方典型工业城市郴州市的大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性离子污染特征及其来源,本研究利用离子色谱对从2016年4月到2017年1月间郴州市6个采样点的PM_(2.5)样品中的9种水溶性离子(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Ca~(2+)、Cl~-、Na~+、K~+、F~-、Mg~(2+))进行分析.研究表明:郴州市的PM_(2.5)浓度范围为23. 3—66.5μg·m~(-3),呈现秋冬高,春夏低的特点.研究区域的水溶性离子质量浓度的变化趋势与PM_(2.5)变化趋势相类似; NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和K~+与PM_(2.5)相关性较好,其中SNA(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-)占PM_(2.5)的比重最高,为18.9%—40.2%.SNA三角图解表明NH_4~+的主要存在形式为(NH_4)_2SO_4,AE/CE均小于1,因此研究区域的PM_(2.5)呈碱性.通过主成分分析可知研究区域的水溶性离子污染来源主要为燃煤、交通、生物质燃烧等燃烧综合源,[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]证明该区域的大气污染属于煤烟型污染.     

云贵高原1961—2006年大气能见度和消光因素变化趋势及原因

根据云贵高原203个气象台站1961—2006年大气能见度、降水、相对湿度、风速和天气现象等观测资料,采用倾向率方法对能见度和大气消光系数的变化趋势进行了分析。还应用Mann-Kendall方法对19km能见度、霾日数和消光系数的多年变化进行了气候突变检验。结果表明,有84.2%台站出现了能见度减少趋势。减少最多为-11km·10a-1,最少为-1km·10a-1。减少的平均气候倾向率在1961—1979年为0.96km·10a-1,1980—2006年为1.6km·10a-1,高原平均能见度从60年代的约34km下降到目前的约27km。另一方面,有15.8%台站能见度有增加趋势,且多集中在人类活动较为稀少的高海拔山区。有71%的台站19km能见度频率出现减少的趋势,平均倾向率为-2%·10a-1,主要出现在高原东部和中部人口和工业稠密区。该地区同时也出现霾日增加的现象。Mann-Kendall检测结果表明,19km能见度频率减少和霾日数增加现象出现突变的时间相同。年平均消光系数发生突变的时间稍推后。认为能见度下降、消光因素增加的原因与人为排放污染物浓度增加有密切关系。