磁载纳米TiO2复合光催化材料的研究进展

磁载纳米TiO2复合光催化剂是一种无污染,制备成本低,催化活性高,在外加磁场下可迅速分离回收和重复使用的光催化材料,在废水的光催化降解中有着诱人的应用前景.本文综述了不同类型磁载纳米TiO2复合光催化材料的制备方法和光催化性能,总结了其在染料、农药、芳香烃及其衍生物、有害无机离子和有毒气体等各种环境污染物处理中的应用,并展望了磁载纳米TiO2复合光催化剂的发展方向.     

Pt/BiVO_4光催化剂的制备及其光催化降解性能

采用微波法和光还原沉积法制备了一系列不同Pt含量的Pt/BiVO4光催化剂.采用X射线衍射仪(XRD)、X射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射(UV-vis)对样品进行表征,并以氙灯为光源,四环素为目标污染物,对该光催化剂在可见光(λ420 nm)下的光催化降解活性进行了评价.实验结果表明,当Pt含量为2wt%时,Pt/BiVO4光催化剂在可见光照射60min条件下对四环素的降解效率达到了87.5%,明显高于纯BiVO422.7%的降解效率.沉积适量的Pt,能显著抑制光生电子与空穴的复合,提高光催化活性.     

复合光催化剂(TiO2/多壁碳纳米管)制备工艺条件对甲基橙光催化降解动力学的影响

采用溶胶-凝胶法在不同条件下制备了多壁碳纳米管(MwCNTs)负载纳米TiO2的复合光催化剂(TiO2/MWCNTs).以偶氮类染料甲基橙为模拟污染物,研究不同制备工艺参数的复合光催化剂对甲基橙的光催化降解动力学的影响.对TiO2/MWCNTs的表征结果表明,纳米TiO2较好地分散在多壁碳纳米管表面;随着温度的升高,复...     

“光催化铁循环”作用对自组装TiO_2-FeOOH复合膜活性的影响

通过分子自组装法,制备了改性钠基蒙脱石基负载不同层序TiO_2-Fe OOH纳米复合膜,以甲砜霉素溶液为目标污染物,研究自然光下复合膜的光催化活性.采用透射电镜(TEM)、紫外—可见光吸收光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对实验样品进行表征.结果表明,由锐钛矿和针铁矿纳米晶构成的复合膜将材料光谱响应范围扩展至可见光区.铁在外层时,复合膜具有更高的光降解效率.在光降解甲砜霉素过程中,以菲啰嗪作为分子探针,测定溶液中Fe~(2+)的相对含量;用X射线光电子能谱(XPS)测定固体表面铁和其他元素的化学态及其相应含量的变化.研究铁的反应动力学发现,与其他光催化剂不同,含铁催化剂在光催化过程中于固液界面上发生了一种"光催化铁循环"作用.即单层膜和复合膜,在固液界面上都存在由光催化引发的,铁的多重氧化还原反应协同作用循环驱动的动态过程,且铁循环反应加速了目标污染物的光催化降解.分析光催化反应前后Ti 2p、O 1s XPS谱图,发现反应后复合膜的表面未产生低价态钛离子,仅含高活性Ti~(4+),表明"光催化铁循环"作用有利于维持催化剂的光催化活性.这为今后设计高效光催化剂提供了新的思路.     

Ce掺杂TiO2固相光催化降解塑料薄膜

采用溶胶凝胶法合成了纯TiO2和掺杂Ce原子比例(Ce/Ti)为1.2%的TiO2粉末(Ce1.2%-TiO2)光催化剂,分别制备了纯聚乙烯薄膜、添加纯TiO2和Ce1.2%-TiO2粉末的复合聚乙烯薄膜,并于紫外、可见光照下进行了薄膜光催化降解实验;采用X射线衍射、紫外-可见漫反射分析表征了光催化剂的晶体结构及紫外可见光吸收性能;通过激光扫描共焦显微镜和傅立叶红外光谱对薄膜光催化降解过程进行测试.实验结果表明,添加光催化剂可有效降解聚乙烯薄膜,其中Ce掺杂TiO2的活性明显优于纯TiO2;在紫外光照下的降解效果优于在可见光照下的降解效果,且随着光催化剂投加量的增大,光催化效果越来越好,当添加量为5.0 %(质量分数)的Ce1.2%-TiO2时复合薄膜经紫外光照300 h后,光催化降解失重率达到33%(质量分数).     

异质结型光催化剂CuO/SnO2的制备及产氢性能

光催化降解有机废水可以实现在降解污染物同时回收清洁能源.本研究采用简单沉淀法制备了CuO/SnO2系列复合光催化剂,并用XRD、TEM对其结构进行表征.分别考察了氧化铜含量和乙醇浓度对复合材料光催化产氢性能的影响.实验结果表明,通过氧化铜与二氧化锡适当比例复合能显著提高复合材料的光催化产氢性能.复合材料48.51%CuO/SnO2的产氢性能比纯二氧化锡提高了近5倍.乙醇的浓度也对复合材料的产氢性能有较大影响,最佳的乙醇浓度为2.00 mol.L-1左右.长时间光催化产氢结果表明,每降解废水中1 kg的COD可产生氢气3724 mL.另外,对复合材料光催化分解乙醇的产氢机理也进行了分析.     

FeVO4可见光光催化降解有毒有机污染物

采用液相沉淀法制备了FeVO4光催化剂,以X射线衍射法(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)对其进行了表征.在可见光(λ≥420 nm)照射下,研究了FeVO4活化H2O2降解染料OrangeⅡ及无色小分子2,4-二氯苯酚(DCP)的光催化活性.同时优化了光催化剂FeVO4的制备条件、探讨了光催化降解OrangeⅡ体系中H2O2浓度、FeVO4用量及pH对其降解作用的影响.结果表明,在可见光照射下,H2O2浓度为1.50×10-3 mol.L-1,FeVO4量为0.17 g.L-1,pH值为6.4时,FeVO4对OrangeⅡ光催化降解活性最好,14 h后对OrangeⅡ的矿化率达到51.6%.在光催化反应条件下,12 h后对DCP的降解率达到64.3%,表明FeVO4具有可见光催化特性.运用ESR技术跟踪测定光催化降解过程中氧化物种的变化,发现FeVO4活化H2O2产生羟基自由基(.OH),表明FeVO4的光催化降解过程主要涉及.OH的氧化历程.     

新型多金属氧酸盐K_7BiW_(11)O_(39)Sn·11H_2O制备及光催化降解模拟染料废水

本文采用水热合成法首次制备了一种新型多金属氧酸盐,采用扫描电镜(SEM)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、热重-差热分析(TG-DSC)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR),电感耦合等离子体发射光谱(ICP)等技术对其进行了表征,结果表明,所制备的化合物具有Keggin结构,为非晶体化合物,其分子式为K_7BiW_(11)O_(39)Sn·11H_2O(BiW_(11)Sn).以酸性红299(AR299)为目标降解污染物,研究了自然日光辐照下BiW_(11)Sn均相光催化AR299水溶液脱色降解活性.结果表明,BiW_(11)Sn能有效的光催化AR299脱色降解.AR299溶液的初使pH值、初始浓度、催化剂投加量、光解时间对AR299光催化降解效果均有影响.20 mL,4 mg·L~(-1),初始pH值为5.4的AR299水溶液(溶液中BiW_(11)Sn浓度为0.5 g·L~(-1)),阳光下辐照3 h,其脱色率达到93.1%;其光催化降解反应遵循LangmuirHinshelwood准一级动力学方程;超氧负离子自由基为光催化降解过程中的重要活性物种.     

改性零价铁降解多溴二苯醚的研究进展

多溴二苯醚(PBDEs)是一类持久性有机污染物(POPs),其无害降解技术是一个研究热点.PBDEs的降解方法包括生物降解、光降解、电解降解、零价铁(ZVI)还原降解、Fenton试剂氧化降解等.其中,零价铁因其优良的还原性能,被逐渐应用于PBDEs等POPs的还原降解,但零价铁因比表面积小、易团聚、易氧化等缺点,需通过改性以改善其降解效果.本文重点从减小铁颗粒粒径、应用搭载系统、加入活性金属、添加表面活性剂、使用辅助手段(超声或微波等)等5个方面综述了改性零价铁降解PBDEs的研究进展,讨论了各改性方法的优缺点,介绍了卤代有机污染物脱卤产物的后续降解方法,并展望了今后的研究重点.     

ZnFe_2O_4/TiO_2复合材料的制备及其在模拟太阳光下光催化降解吲哚美辛的动力学和机理研究

本文制备了ZnFe_2O_4/TiO_2光催化剂,利用紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、电子透射显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对ZnFe_2O_4/TiO_2的形貌、结构和光谱特征进行表征.同时,研究了不同条件下复合材料对吲哚美辛(IDM)的光催化降解规律.结果表明,二氧化钛与铁酸锌能够很好地粘附在一起,使得吸收波长发生了红移,扩大了吸收光谱的范围.当ZnFe_2O_4和TiO_2的质量比为3%时,在模拟太阳光的条件下该光催化剂对IDM的降解效果最好,降解率达到95%.此外,IDM的光催化降解反应符合准一级动力学规律,在p H=5、催化剂投加量为0.2 g·L-1时,光催化剂的降解速率常数是纯TiO_2时的2.15倍.随着光催化剂投加量的增大,IDM的降解速率随之增加.p H=5时最有利于光催化剂对IDM的降解.经过5次循环实验后,催化剂对IDM的光催化降解率仍在92%以上,展现了该光催化剂的稳定性.猝灭实验揭示了光生空穴(h+)和超氧自由基在ZnFe_2O_4/TiO_2光催化体系中对IDM的降解贡献率最大,其中光生空穴(h+)的贡献率为78.2%.