氧化石墨烯对亚甲基蓝和铜离子的共吸附行为研究

氧化石墨烯(GO)具有高比表面积和丰富的含氧官能团,表面存在着大量的吸附点位,被认为是去除水体污染物的高效吸附剂,而其在有机物-重金属复合污染环境中的吸附行为却鲜有报道.因此,本文采用改良Hummers法制备出GO,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)和X射线衍射(XRD)等物理表征方法对GO的形貌结构和表面官能团进行了表征.随后,侧重研究了GO对有机物及重金属污染物的单独和共吸附行为,选取亚甲基蓝(MB)与Cu(Ⅱ)作为复合污染水体的特征污染物,探讨了不同浓度Cu(Ⅱ)对MB及不同浓度MB对Cu(Ⅱ)的吸附性能的影响.结果表明,不同类型的污染物单独存在时,GO对MB和Cu(Ⅱ)的吸附量分别为29.13和424.16mg·g-1;而当上述两种污染物共存时,GO对MB和Cu(Ⅱ)的吸附性能均明显下降,这说明MB与Cu(Ⅱ)在GO表面的吸附点位存在着竞争吸附关系,并且MB对Cu(Ⅱ)吸附的抑制作用明显高于Cu(Ⅱ)对MB吸附的影响.     

镉砷在针铁矿界面共吸附的相互作用机制

通过吸附动力学和吸附热力学结合表面物理化学表征等手段,研究了As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿界面上的相互作用过程,解析了As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿界面共吸附过程中形成三元络合物的形态.结果表明：(1) As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿界面的吸附过程均符合准二级动力学模型,吸附以化学吸附为主;(2) As(Ⅴ)在针铁矿界面吸附均以内圈吸附为主,具有单层吸附的典型特征,Cd(Ⅱ)在针铁矿界面单吸附过程与As(Ⅴ)类似,而添加了As(Ⅴ)的共吸附过程则出现了外圈吸附,呈现多层吸附的典型特征;(3) As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)共存时可通过静电作用以及形成三元络合物的方式相互促进对方在针铁矿界面上的吸附;(4)通过对比各种表征结果,推导As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿上共吸附过程中生成了“Fe-As-Cd”形式的三元络合物.研究结果进一步丰富了对土壤-氧化铁界面重金属元素微化学相互作用过程的理解.     

活性炭对苯胺、对硝基苯胺共吸附性能的研究

文章采用静态吸附法研究活性炭对苯胺和对硝基苯胺混合溶液中各组分的共吸附过程。研究结果表明,在吸附开始阶段,活性炭对各组分的吸附速率均较大,随着吸附时间的延长,其吸附速率减慢。活性炭对两组分吸附的动力学行为均遵循Bangham速率方程,且由于苯胺的分子极性较小,活性炭对苯胺的吸附速率比对硝基苯胺对大。对于不同浓度比的混合溶液,吸附质浓度越大,活性炭对其吸附量越大。混合溶液中对硝基苯胺的浓度越大,活性炭的总吸附速率和吸附量越大。当pH值为4～5时活性炭对苯胺的吸附性能优,而pH值对活性炭对对硝基苯胺的吸附量影响较小。活性炭对两组分的吸附量和吸附速率都随着温度的升高而增加,说明吸附反应为吸热反应。活性炭对苯胺的吸附反应活化能为24.21kJ/mol,对对硝基苯胺的吸附反应活化能为54.98kJ/mol,温度升高更有利于活性炭对对硝基苯胺的吸附。     

圩区河道底泥腐殖酸对重金属和抗生素的共吸附

为识别重金属、抗生素与腐殖酸之间的相互作用,提取圩区河道底泥中腐殖酸,以铜（Cu²⁺）与土霉素（OTC）及诺氟沙星（NOR）作为探针物,研究了腐殖酸在单一Cu²⁺体系、单一OTC体系、单一NOR体系以及Cu²⁺+OTC和Cu²⁺+NOR共存体系下的吸附行为,利用扫描电镜、红外光谱、X射线衍射和BET等方法进行了物相表征,并就可能存在的作用机制进行了分析讨论.结果表明,腐殖酸属典型的无定型非结晶体,其表面荷负电,具有非均匀多孔结构,孔径分布在介孔尺度,以3.76~6.40 nm孔体积占比最大.单一体系下,腐殖酸对Cu²⁺、OTC和NOR的饱和吸附量分别为33.043、19.521和26.676 mg·g^-1;在质量浓度比为1：1的Cu²⁺+OTC和Cu²⁺+NOR共存体系下,Cu²⁺的饱和吸附量分别为38.053 mg·g^-1和39.187 mg·g^-1,OTC和NOR的饱和吸附量分别为25.965 mg·g^-1和32.728 mg·g^-1.单一和共存体系下的吸附特征具有相似性,吸附过程符合准二级动力学方程,吸附等温线遵循Sips模型,吸附热力学特征为自由能降低、熵变和熵变增加的自发型吸热反应,反应类型接近于化学性吸附和络合性吸附.共存体系中的Cu²⁺与OTC及NOR可生成络合物,这增加了腐殖酸可吸附的物种数量,而已吸附的Cu²⁺亦可通过吸附架桥等形式结合OTC和NOR,吸附量因此较单一体系下有所增加.腐殖酸所含羧基、酚羟基、酮基和醛基等含氧官能团普遍参与了吸附反应.     

腈氯纶吸附纤维对亚甲基蓝和铅离子的共吸附行为研究

采用无机活性炭与丙烯腈-偏氯乙烯共聚体共混,以二甲基甲酰胺为溶剂纺制了腈氯纶吸附纤维,并用水合肼控制预交联过程,通过碱性水解制得羧酸钠型离子交换吸附纤维,着重考察了该纤维在染料亚甲基蓝和重金属Pb2 混合共存条件下对2种物质的共吸附行为.结果表明,混合条件下,该纤维对亚甲基蓝和Pb2 的吸附量可分别达到9.5 mg·g-1和487.8 mg·g-1;活性炭对亚甲基蓝的物理吸附与改性纤维对Pb2 的离子交换过程同时发生,离子交换的发生对物理吸附的影响较大;Langmuir模式比Freundlich模式更适于描述Pb2 的等温吸附过程;随着温度的升高,纤维的物理吸附能力增强,而对Pb2 的离子交换性能变化不大;pH为中性条件时,纤维对Pb2 和亚甲基蓝的吸附量均达到最大.     

Cd(Ⅱ)与As(Ⅴ)在土壤铁氧化物和细菌表面上的共吸附研究

中国南方土壤常常受到镉砷复合污染,镉砷的化学特性截然不同,因此在土壤不同组分表面的化学行为存在显著区别。在南方偏酸性土壤中铁氧化物占固相比例很大,基于此,选取两种典型土壤组分,即铁氧化物(针铁矿)和微生物(蜡状芽孢杆菌Bacillus cereus),通过批吸附实验结合X-射线光电子能谱探究Cd(Ⅱ)与As(Ⅴ)的共吸附特点和潜在机制,得到如下结果:在单一体系中,针铁矿对As(V)的亲和力较强,Langmuir模型拟合得到最大吸附量为1259.82 mmol·kg^-1,而蜡状芽孢杆菌对Cd(Ⅱ)的亲和力较强,最大吸附量可达1291.64 mmol·kg^-1。XPS结果表明,针铁矿表面铁羟基和细菌表面羧基和酰胺/胺基在Cd(Ⅱ)、As(Ⅴ)吸附过程中发挥主导作用;在Cd(Ⅱ)-As(Ⅴ)复合体系中,可能形成吸附剂-Cd-As或吸附剂-As-Cd三元络合物。该研究证实,镉砷在典型土壤铁氧矿物体系中的吸附存在普遍的促进效应,在微生物体系中存在不同程度的抑制,Cd(Ⅱ)与As(Ⅴ)的共吸附规律在土壤矿物和微生物上存在区别,这也意味着在土壤根际土壤与非根际土壤中有较大差异。因此在预测土壤Cd(Ⅱ)、As(Ⅴ)共存规律时也要考虑土壤组成,特别是有机物的含量等因素。该研究结果可为预测镉、砷在土壤组分上的迁移转化行为提供参考,为调控镉砷形态,对预测镉、砷在土壤中的生物地球化学循环有一定的参考价值。     

邻苯二甲酸和苯甲酸在功能化碳纳米管上的吸附行为

在pH7.0的条件下,采用批量平衡方法研究邻苯二甲酸（PA）和苯甲酸（BA）在3种不同功能化碳纳米管（羟基化H-CNTs、羧基化C-CNTs和石墨化G-CNTs）上的吸附/解吸行为,并进一步探究共存BA对PA在碳纳米管上吸附的影响.结果表明,Langmuir和Freundlich模型均可对PA和BA在3种碳纳米管上的吸附数据进行较好的非线性拟合,其中Freundlich模型拟合效果更好（Adj r²均达到0.88以上）;3种碳纳米管对PA和BA的吸附能力大小均依次为：C-CNTs > H-CNTs > G-CNTs;解吸实验中,C-CNT和H-CNTs对BA和PA的解吸均具有明显的滞后现象,说明BA和PA在C-CNT和H-CNTs上的吸附有较强化学作用力的发生,而G-CNTs对二者的解吸曲线与吸附曲线几乎重合,不具有明显的滞后现象,这与G-CNTs表面缺乏官能团有关;当PA和BA共存在时,以PA为主要吸附质,BA为竞争吸附质,发现在H-CNTs和C-CNTs上,共存BA对PA为竞争作用,而在G-CNTs上,共存BA对PA起协同吸附作用.     

氨修饰NiMg-MOF-74材料共吸附硫硝碳效能及其机理

为实现烟气中硫硝碳的共吸附,采用热溶剂法制备了以不同比例Ni²⁺和Mg²⁺为中心离子,2,5-二羟基对苯二甲酸为配体的双金属有机框架材料Ni_x Mg_1-x-MOF-74,再通过氨水浸渍得到不同浓度氨改性的共吸附硫硝碳性能最优的Ni0.83Mg0.₁₇-MOF-74,以实现氨基基团的功能化修饰,并利用原位红外光谱记录了吸附剂上3种气体的吸附物种状态及变化,结合TPD探究了其共吸附机理,最后考察了O₂、H₂O对上述材料吸附过程稳定性的影响。效率测试发现,改性后的0.2NH₃@Ni_0.83Mg_0.17-MOF-74吸附剂对SO₂、NO和CO共吸附的饱和吸附量为0.851、2.130和0.187 mmol·g^-1,为改性前的1.8、6.3和4.7倍。结果表明,氨基的修饰使吸附剂拥有更多表面碱性基团,从而能吸附活化酸性气体,并提高材料对...     

粉煤灰基沸石对亚甲基蓝和Cr(Ⅲ)的共吸附行为——Ⅰ. 吸附动力学和吸附热力学

以粉煤灰为原料,采用优化改进的水热晶化一步法合成沸石。借助FTIR、XRD和SEM对沸石理化特性进行表征,分析水中双组分污染物亚甲基蓝（MB）和Cr（Ⅲ）的共吸附去除特性。结果表明,合成沸石产物呈菱形或多面体形,在XRD图谱中可见NaP1型沸石特征峰。共吸附过程为准二级反应,以化学吸附为速率控制步骤。Langmuir和Freundlich等温线方程都能有效地描述反应过程,298 K条件下,沸石对MB和Cr（Ⅲ）的理论最大吸附量分别为7.8186 mg/g和8.8889 mg/g。吸附过程自发、吸热,反应后体系自由度降低,推测吸附位点的直接竞争为MB和Cr（Ⅲ）去除的主导机制之一。     

镉对砷在二氧化钛上吸附性能的影响

研究了镉与砷共吸附在二氧化钛(TiO2)上的吸附机理以及镉对砷吸附的影响,通过宏观吸附试验、红外光谱(ATR-FTIR)、表面增强拉曼(SERS)、Zeta电位表征和电荷分布多位络合模型(Charge-distribution multisite complexation model,CD-MUSIC)得到单砷及砷镉在...