不同燃料当量比条件下烟炱(soot)形态及光吸收增强效应

借助烟炱(soot)燃烧炉、扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、气溶胶质量分析仪(APM)、三波段光声黑碳仪(PASS-3)探究不同燃料当量比(φ)条件下soot形态及光吸收增强效应.结果显示,随着燃料当量比(φ)从1.98升高至2.43,产生的soot颗粒物中非黑碳物质(nonrefractory particulate matter, NR-PM)的质量占比(R_(BC))从0.07升高至1.03,soot颗粒物和BC核的形状因子越低,表明soot结构更紧凑,同时BC核的形变更为显著,并且少量非黑碳物质(NR-PM)包裹即可导致BC核的明显形变.受透镜效应的影响,黑碳的光吸收增强与R_(BC)呈正相关,当R_(BC)从0.07增加至1.03时,相应光吸收增强从1.05增加至1.52(781 nm下);此外,棕色碳(BrC)对405 nm和532 nm下的吸光增强也有贡献,其贡献率随着R_(BC)的增加而增大.同时,soot自身的形态对黑碳光吸收增强也存在影响,结构越紧实的soot,其黑碳光吸收增强越明显,并且越接近核-壳模型下的理论计算值.本研究表明,黑碳的形变对于其光吸收增强的影响不容忽视.     

高温NO气体紫外吸收截面压力碰撞增宽效应的实验研究

采用高分辨率(0.05 nm)光栅单色仪研究了NO气体在烟气排放温度(100～120℃)下200～230 nm紫外吸收截面谱线受压力变化而产生的碰撞增宽效应.压力变化分为气样室总压和NO分压改变2种情况,分别通过充入纯N2伴随气体和配置不同浓度的NO标气来实现.测量结果表明,NO气体在此波段内存在的3条近似等间隔分布的吸收带,峰值位置并没有随压力的改变而移动.相比之下,由气样室总压增大所导致的NO吸收截面的Lorentz碰撞增宽效应并不明显;而由NO气体分压增大所导致的Holtzmark碰撞增宽效应则相对显著.当NO分压从67.3Pa增大到200 Pa时,吸收截面峰值逐渐减小,3条吸收带中峰值最大减幅约为17.7%;谱线半宽逐渐增大,最大增幅约为11.8%.针对高分压下NO吸收截面逐渐偏离Beer-Lambert线性吸收定律的特性,提出了基于整个吸收带吸收截面积分的浓度反演修正公式,减小了NO分压对其浓度反演结果的影响,从而提高烟气中NO气体含量在线测量的精度.     

臭氧253.65nm吸收截面系数变化对中国环境空气质量达标的影响

臭氧253.65 nm波长处的吸收截面系数通过朗伯-比尔定律被普遍用于紫外吸收原理臭氧测量,是直接影响臭氧监测数据的基础参数.国际计量局重新测定并于2019年修订了臭氧253.65 nm处的吸收截面系数,拟从1.147×10-17 cm2/mol降至1.132 9×10-17 cm2/mol,将导致臭氧监测浓度系统性升高1.24%.为研究臭氧吸收截面系数变化对中国环境空气质量达标的影响,使用2018年中国国家环境空气监测网臭氧监测数据模拟了特征吸收截面变化后中国337个地级及以上城市的臭氧监测数据,并统计了特征吸收截面变化对全国以及重点城市群臭氧超标城市数量、臭氧污染天数和优良天数比例的影响.结果表明:臭氧吸收截面系数的变化将导致全国臭氧超标城市增加7个;全国以及"2+26"城市群、长三角城市群、珠三角城市群、汾渭平原城市群中各城市臭氧超标天数分别增加1.4、3.5、2.4、1.7和2.1 d,优良天数比例分别降低0.3%、0.9%、0.6%、0.4%和0.6%.研究显示,臭氧吸收截面系数变化将系统性影响全国以及重点地区环境空气质量达标工作,应予以重点关注.