Enhanced activity of ZnS(111) by N/Cu co-doping:Accelerated degradation of organic pollutants under visible light

High-efficiency photocatalysts are of great significance for the application of photocatalytic technology in water treatment.In this study,N/Cu co-doped ZnS nanosphere photocatalys(N/Cu-ZnS) is synthesized by a hydrothermal method for the first time.After doping,the tex ture of nanosphere becomes loose,the nanometer diameter is reduced,making the specific surface area of catalyst increased from 34.73 to 101.59 m²/g.The characterization results show that more ZnS (111) crystal planes a...     

还原共沉淀法制备Fe-Ti复合氧化物及其吸附水中As(Ⅴ)的研究

采用还原-共沉淀法制备了无定型纳米复合Fe-Ti氧化物(FFT)吸附剂,并研究其对水中低浓度As(Ⅴ)的去除性能.XRD表征结果表明,制备的纳米FFT物相为无定型,BET比表面积达325.3 m2·g-1,计算得到的BJH吸附平均孔径为2.46 nm(4V/A),颗粒分布均匀.同时,考察了纳米FFT吸附As(Ⅴ)的动力学、热力学、吸附等温线,以及温度、水中共存离子对其去除As(Ⅴ)的影响.结果发现,纳米FFT对As(Ⅴ)的吸附符合拟二级动力学模型,计算出的孔道扩散系数DP在10-11~10-13cm2·s-1之间,显示孔扩散是速率限速步骤.Langmuir、Freundlich和DubininRadushkevich(D-R)吸附等温式均可较好地拟合吸附行为,低浓度下Langmuir吸附模型计算出的Qm达到26.46 mg·g-1.最后,研究了地下水中常见的共存离子对吸附的影响,发现Ca2+、Mg2+能够促进吸附,H2PO-4和HCO-3则明显抑制吸附过程.     

高比表面硫脲改性花生壳炭的制备及对四环素和铜的吸附

以硫脲和磷酸为改性剂,通过一步碳化制备了高活性氮硫共掺杂高比表面改性花生壳炭PBC-NS.探讨了改性花生壳炭PBC-NS吸附单一与混合体系中TC/Cu(Ⅱ)吸附特性,并研究了改性对TC/Cu(Ⅱ)吸附的增强作用及机制.结果表明,改性花生壳炭PBC-NS成功引入了砒啶氮、石墨氮、 C—S—C和—SH等氮硫官能团,且改性后比表面积高达1 437 m²·g^-1,比改性前提升了2.6倍.改性花生壳炭PBC-NS对单一体系TC和Cu(Ⅱ)的最大吸附量分别为585mg·g^-1和21.2mg·g^-1,较改性前提升2.6倍和2.7倍;且PBC-NS对混合体系中的TC和Cu(Ⅱ)的饱和吸附量较单一体系提升13mg·g^-1和6.8mg·g^-1.PBC-NS在4次重复使用后对TC和Cu(Ⅱ)的吸附容量仍能达到初始吸附量的66%和70%.等温拟合与现代光谱分析表明,改性使PBC-NS对TC/Cu(Ⅱ)吸附量的大幅提高主要归因于氮硫活性官能位的化学络合和高比表面引起的孔填充共同作用...     

铁钛共掺杂氧化铝诱发表面双反应中心催化臭氧化去除水中污染物

多相催化臭氧化技术因能有效去除水中有机污染物而受到广泛关注.然而,基于单一位点氧化还原的金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤,使活性受到抑制,极大地限制了多相催化臭氧化技术的实际应用.为解决这一瓶颈,以过渡金属物种Fe和Ti对金属氧化物γ-Al₂O₃基底进行晶格掺杂制备出新型双反应中心催化剂FT-A-1 DRCs.通过XRD、TEM和XPS等技术对其形貌结构和化学组成进行了表征分析,证明Fe和Ti对于Al的晶格取代,形成表面贫富电子微区（富电子Fe微中心和缺电子Ti微中心）.FT-A-1 DRCs被用于催化臭氧化过程,对布洛芬等一系列难降解有机污染物的去除表现出优异的活性和稳定性.利用EPR和电化学技术揭示了界面反应机制.发现在催化臭氧化过程中,O₃/H₂O在富电子微中心被定向还原产生·OH,而污染物可在缺电子微中心作为电子供体而被氧化,为反应体系持续提供电子.这一反应过程利用污染物自身的能量实现了污染物的双途径降解（·OH攻击和直接电子供体）,突破了金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤.     

铂铈共掺杂纳米TiO2的制备、表征及光催化性能

以钛酸四丁酯为前驱体,过氧化氢为氧化剂,采用简单易行的低温氧化法制备出晶粒尺寸较小(平均尺寸25 nm)的二氧化钛纳米粒子。通过贵金属Pt掺杂TiO₂(Pt-TiO₂)、稀土元素Ce掺杂TiO₂(Ce-TiO₂)和Pt、Ce共掺杂TiO₂(Pt/Ce-TiO₂)的掺杂的方法对二氧化钛进行改性。通过XRD,XPS,TEM,紫外漫反射等表征手段对制备的样品进行表征。通过可见光下降解罗丹明B来测试其光催化活性。实验结果表明,由Ce掺杂的TiO₂光催化剂对有机污染物的最大降解能力略大于Pt掺杂的TiO₂,2种元素进行共同掺杂时对应的TiO₂光催化剂降解能力最大。     

竹基N、P共掺杂活性炭的制备及其镧离子吸附性能

采用磷酸氢二铵为活化剂和N、P源，竹屑为碳源，通过一步热解法制备N、P共掺杂活性炭，并将其用于高效去除水溶液中的La³⁺.分析了活化温度和pH值对La³⁺吸附性能的影响，并通过TG-IR、SEM-EDX、孔隙结构、XPS以及亲水性等探究其活化和吸附机制.结果表明，磷酸氢二铵在高温下容易分解产生氨气和磷酸，对物料起到活化作用，促进活性炭比表面积和孔隙容积的提高；作为N、P源，磷酸氢二铵的添加成功实现了活性炭的N、P共掺杂，而含N、P官能团的引入是提升La³⁺吸附量的关键.其中，石墨氮可以提供La³⁺—π键间的相互作用，C—P＝O和C/P—O—P可通过络合作用和静电作用为吸附La³⁺提供活性位点.La³⁺在N、P共掺杂活性炭上的吸附是吸热和自发的，吸附过程符合Langmuir等温式和二级动力学模型.在活化温度为900℃，pH=6的工艺条件下，N、P共掺杂活性炭的吸附量高达55.18 mg·g^-1，比未掺杂样品高2.53倍，并且其在La³⁺/Na⁺和La³⁺/Ca²⁺共存体系中对La³⁺的吸附选择性分别达到93.49%和82.49%，经过5次连续的吸附-解吸循环实验去除效率仍高于54%.     

铁钛改性膨润土对铬的吸附性能研究

通过X-荧光分析I、R光谱分析、X射线衍射分析、扫描电镜分析手段对制备的铁钛改性膨润土进行了结构分析。研究了吸附剂用量、溶液pH、吸附时间等因素对Cr(VI)吸附行为的影响,比较了去除效果。结果表明:铁钛改性膨润土去除Cr(VI)的工艺条件为:吸附剂用量为6g/L,pH=3,吸附时间为15min,改性土对Cr(VI)的去除能力明显优于原土,处理Cr(VI)浓度为22mg/L左右的电镀废水,Cr(VI)去除率均在99%以上,残留Cr(VI)浓度低于国家综合排放标准(0.5mg/L)。     

LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能

为了研究镧、铈2种稀土元素共掺金属氧化物催化剂对甲苯的去除效果,采用等体积浸渍法制备了LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3稀土改性催化剂。考察了活性组分负载量、焙烧温度对催化剂催化活性的影响,确定了催化剂的最佳制备工艺。同时对镧、铈两种稀土元素不同原子配比对催化活性的影响进行研究。实验结果表明,LaxCe1-xMnO负载量为12%,催化剂的焙烧温度为450℃,La、Ce物质的量比为4∶1,制得的催化剂催化活性最强,催化效率最高,在6 000 h-1空速下,反应温度为320℃时即可将甲苯气体完全燃烧。运用BET、XRD、SEM、XRF等方法对催化剂的结构进行表征,结果表明,催化剂表面活性组分具有高分散性,氧化物颗粒粒径均一且分散均匀。稀土共掺催化剂与单一稀土改性催化剂相比,活性组分易于负载在载体表面,负载效果有着显著的提高。     

铂铈共掺杂纳米TiO2的制备、表征及光催化性能

以钛酸四丁酯为前驱体,过氧化氢为氧化剂,采用简单易行的低温氧化法制备出晶粒尺寸较小（平均尺寸25nm）的二氧化钛纳米粒子。通过贵金属Pt掺杂TiO2（Pt-TiO2）、稀土元素Ce掺杂TiO2（Ce-TiO2）和Pt、Ce共掺杂TiO2（Pt／Ce-TiO2）的掺杂的方法对二氧化钛进行改性。通过XRD,XPS,TEM,紫外漫反射等表征手段对制备的样品进行表征。通过可见光下降解罗丹明B来测试其光催化活性。实验结果表明,由ce掺杂的TiO2光催化剂对有机污染物的最大降解能力略大于Pt掺杂的TiO2,2种元素进行共同掺杂时对应的TiO2光催化剂降解能力最大。     

Mn-N/TiO_2光催化剂的制备及甲基橙的降解

采用溶胶-凝胶法制备了新型Mn-N共掺杂纳米TiO_2复合光催化剂(Mn-N/TiO_2),采用EDX,SEM,UV-Vis,XRD技术对其进行了表征,并将其用于水中甲基橙的可见光催化降解,考察了制备条件对其光催化性能的影响。表征结果显示:Mn-N/TiO_2光催化剂的粒径约为25 nm,且分散性较好;Mn-N共掺杂可增强TiO_2在可见光区域的吸收。实验结果表明:Mn-N/TiO_2的最佳制备条件为硝酸锰、尿素、无水乙醇、冰醋酸与钛酸四丁酯的摩尔比分别为0.000 6,0.24,10,6,焙烧温度400℃;采用最佳条件下制得的Mn-N/TiO_2于可见光下催化处理初始质量浓度为60 mg/L的甲基橙溶液60 min,甲基橙的降解率达92%。