Fenton法和类Fenton法降解土壤中的二苯砷酸

本文对Fenton法与类Fenton法降解土壤中的二苯砷酸(diphenylarsinic acid,DPAA)进行了研究.考察了H2O2投加量和催化剂种类(Fe2+/Fe3+)对红壤及黑土中DPAA降解效果的影响,并采用高效液相色谱-质谱联用法(HPLC-MS/MS)对降解中间产物进行了初步鉴定.结果显示,针对红壤与黑土分别采用类Fenton法与Fenton法,在H2O2投加浓度为1 mol·L-1,含铁催化剂浓度为0.25 mol·L-1,土水比为1∶3,反应时间为1h的条件下,红壤及黑土中DPAA的降解率均可达到65%以上.HPLC-MS/MS的分析结果表明,DPAA可脱苯环形成降解产物苯砷酸(phenylarsinic acid,PAA),而PAA进一步氧化生成无机砷,这可能是Fenton/类Fenton法降解DPAA的途径之一.     

PASP、PAA与PBTCA阻垢性能的对比实验研究

采用静态阻垢法研究了聚天冬氨酸(PASP)、聚丙烯酸(PAA)和2-膦酸基丁烷-1,2,4-三羧酸(PBTCA)对碳酸钙和硫酸钙的阻垢性能,并用旋转挂片法研究了3种阻垢剂作用下湿法石灰脱硫浆液系统的结垢规律.研究发现:随着阻垢剂浓度的增加,3种阻垢剂都表现出溶限效应;相同实验条件下,3种阻垢剂对碳酸钙的静态阻垢性能表现为PBTCA>PAA>PASP;对中性和碱性环境,pH对阻垢剂阻硫酸钙垢的性能影响较小;随着温度的升高和反应时间的延长,3种阻垢剂阻硫酸钙的阻垢率先增大后减小;对湿法石灰脱硫浆液系统,3种阻垢剂作用下,单位面积挂片上的结垢量均是随着阻垢剂质量浓度的增大先增大后减小,在浓度达到30mg/L时,挂片上的结垢量都很小.     

漆酶降解阴离子型聚丙烯酰胺/聚丙烯酸酯活性的理性设计

为探究漆酶降解聚丙烯酸酯（PAA）/阴离子型聚丙烯酰胺（HPAM）的微观机理,采用对接模拟了其结构模型与枯草芽孢杆菌漆酶（B. subtilis laccase）的结合.根据-CDOCKER_Energy score打分最高的原则,对获得的最佳结合构象进行分析.然后基于亲和力虚拟氨基酸突变进行丙氨酸（ALA）扫描和饱和突变.结合模式分析表明,HPAM比PAA可更深地埋入活性口袋,B. subtilis laccase对HPAM的亲和力和结合能皆高于PAA.相互作用分析表明,疏水相互作用可能对B. subtilis laccase与底物的结合起到促进作用,而氢键作用会阻碍该酶与底物的结合.通过ALA扫描进一步得知,ARG487、GLY486和TYR133是B. subtilis laccase降解HPAM的关键氨基酸残基,而ASP113和TYR133是B. subtilis laccase降解PAA的关键氨基酸残基.通过饱和突变表明,ASP113>ARG可以提高B. subtilis laccase降解PAA的活性,这些数据为理性设计增强活性的B. subtilis laccase突变体提供了理论参考.     

多聚物吸附纳米零价铁在多孔介质中的迁移

针对纳米零价铁在多孔介质中的迁移特点,本文通过实验室柱实验和腐蚀实验分析了不同聚丙烯酸（PAA）包覆浓度下的纳米零价铁（nZVI）在石英砂介质中的迁移和其接触不同电解质溶液6h的反应活性.利用迁移距离和穿出率,表征了不同纳米铁材料的迁移性能.应用pH值、氧化还原电位（ORP）、Fe²⁺浓度、X射线衍射（XRD）和Fe⁰含量随时间变化图像表征纳米零价铁腐蚀程度.实验结果表明,PAA显著提高了纳米零价铁材料的迁移距离.10%聚丙烯酸包覆浓度下,实验室合成纳米零价铁的迁移效果最佳,穿出率可达58.65%.在6h的腐蚀实验中,10%聚丙烯酸包覆的零价铁含量有一定的降低,但是零价铁损失相对于20% PAA包覆的零价铁少.综合考虑迁移性和反应活性,10% PAA包覆浓度下实验室合成纳米零价铁是适用于地下水污染原位修复的最佳材料.     

聚丙烯酸-聚偏氟乙烯共混膜对Cu^2＋吸附特性的研究

应用热诱导聚合和相转移技术,制备了具有离子交换性能的聚丙烯酸-聚偏氟乙烯（PAA—PVDF）共混膜,采用XPS和SEM表征了PAA—PVDF共混膜的结构和组成,分析了PAA—PVDF共混膜对水溶液中Cu^2＋的吸附性能,研究了共混膜对Cu^2＋的吸附热力学和吸附动力学．结果表明,动力学吸附过程符合准二级动力学方程,等温吸附过程符合Langmuir模型．吸附过程的平均吸附能为8—16kJ／mol,表明该吸附过程为离子交换反应．热力学参数△G^0〈0、△H^0〉0、△S^0〉0,证实了吸附过程为自发的吸热过程。PAA—PVDF共混膜经吸附／脱附4次循环后,对废水中Cu^2＋的吸附量大于0．025mg／cm^2,脱附率超过95％。PAA—PVDF共混膜具有优良的吸附／脱附性能,良好的稳定性和潜在的应用前号。     

PAA改性纳米铁强化还原降解水中亚甲基蓝

利用纳米零价铁去除水中各类污染物是近年来的研究热点,但纳米零价铁颗粒在水中的团聚会导致反应活性降低,研究通过在纳米铁颗粒制备过程中添加分散剂聚丙烯酸(PAA),提高其分散性,强化其在水中反应活性,合成改性纳米零价铁颗粒(PAA-Fe),并首次用于降解水中的亚甲基蓝.对其SEM、TEM、XRD和比表面积表征结果表明,与未改性原始纳米零价铁颗粒相比,PAA-Fe颗粒表面较光滑,团聚减少、颗粒粒径减小,比表面积增大.改性剂PAA添加浓度为0.1 g·L-1时,经过60 min降解反应,PAA改性纳米铁颗粒对亚甲基蓝的脱色率为98.84%,较未改性颗粒脱色率提高了27.32%.改性纳米铁颗粒对亚甲基蓝的脱色效果受初始溶液的p H值、初始溶液的浓度、PAA-Fe投加量和反应温度影响.PAA-Fe与亚甲基蓝的脱色反应符合假一级反应动力学规律.     

聚丙烯酸水凝胶对氯化-1-丁基-3-甲基咪唑离子液体的吸附热力学和动力学研究

通过水溶液聚合法制备了聚丙烯酸水凝胶（polyacrylic acid,PAA）,研究了溶液酸碱度和温度对聚丙烯酸水凝胶吸附氯化1-丁基3-甲基咪唑离子液体的影响。结果表明,水凝胶对氯化1-丁基3-甲基咪唑离子液体的吸附量随溶液pH值增大而逐渐增大,pH=2～4时增幅明显,而pH大于4时变化趋于缓慢;随温度的升高而逐渐降低。该等温吸附行为基本符合Langmuir吸附等温式,由二级吸附动力学模型获得的吸附过程活化能（Ea=52.470 kJ/mol）可以看出,PAA对氯化1-丁基3-甲基咪唑的吸附属于化学吸附范畴。